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中小学塑胶跑道中邻苯类塑化剂的含量监测与健康风险评估研究

本站小编 Free考研考试/2021-12-31
杨淼1, 钱沙沙1, 吴肖肖1,2, 李宁1, 张程程1, 张驰1
1. 南京市产品质量监督检验院, 南京 210019;
2. 东南大学生物科学与医学工程学院, 儿童发展与学习科学教育部重点实验室, 南京 210096
收稿日期: 2018-11-07; 修回日期: 2018-12-20; 录用日期: 2018-12-20
基金项目: 国家重点研发计划（No.2017YFF0211200，2018YFF0215200）；江苏省质量技术监督局科技项目（No.KJ185613，KJ175945，KJ168383）；南京市科委科技计划项目（No.201716005）
作者简介: 杨淼(1987-), 女, E-mail:yangmiaoseu@163.com
通讯作者（责任作者）: 张驰, E-mail:382951112@qq.com

摘要: 近几年，"毒跑道"事件的持续爆发引起了社会公众的极大关注.邻苯二甲酸酯类（Phthalate Acid Esters，PAEs）塑化剂是塑胶跑道中的风险因子之一，但其含量监测与风险评估仍未见报道.本研究采集了13个地市中小学的83个塑胶跑道样本，使用气相色谱-质谱联用技术分析6种PAEs的含量，并应用美国环保署提供的PAEs评估方法评估其健康风险.结果表明，94.0%的塑胶跑道样品中检出PAEs，其中，邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）检出率最高，达91.6%.6种PAEs（DEHP、DBP、DIDP、DINP、DNOP、BBP）含量之和（∑6PAEs）为0~26665 mg·kg-1，中位数为1850 mg·kg-1.经评估，塑胶跑道中6种PAEs的非致癌风险均低于1，对人体无明显非致癌危害.儿童和成人PAEs的致癌风险分别为8.84×10-6和8.17×10-6，表明有一定致癌风险，但在可接受范围内.6种PAEs中，DEHP对非致癌风险和致癌风险的贡献度最大，并且儿童的风险高于成人.因此，将PAEs纳入中小学塑胶跑道的风险物质，并进行严格管控具有显著的必要性.
关键词:邻苯二甲酸酯塑胶跑道污染特征健康风险
Concentration monitoring and health risk assessment of phthalate acid esters in plastic tracks in primary and middle schools
YANG Miao1, QIAN Shasha1, WU Xiaoxiao1,2, LI Ning1, ZHANG Chengcheng1, ZHANG Chi1
1. Nanjing Institute of Product Quality Inspection, Nanjing 210019;
2. Key Laboratory of Child Development and Learning Science, School of Biological Science & Medical Engineering, Southeast University, Nanjing 210096
Received 7 November 2018; received in revised from 20 December 2018; accepted 20 December 2018
Abstract: Recently, the outbreak of "toxic plastic tracks" has aroused great concern of the public. Phthalate acid Esters (PAEs) are one of the risk substances in plastic tracks. However, their concentration monitoring and health risk assessment have not been reported. In this study, six kinds of PAEs in eighty-three plastic track samples from 13 primary and middle schools were detected using gas chromatograph-mass spectrometer (GC-MS). Moreover, the health risk of PAEs in plastic tracks was assessed based on the method recommended by United States Environmental Protection Agency (USEPA). The results show that PAEs were detected in 94.0% of the samples, among which the detection rate of Di-(2-ethylhexyl) phthalate (DEHP) was the highest (91.6%). The concentrations of the 6 PAEs (DEHP, DBP, DIDP, DINP, DNOP, and BBP) ranged from 0 mg·kg-1 to 26665 mg·kg-1, with a median value of 1850 mg·kg-1. The noncarcinogenic risk indexes of six PAEs were less than 1, indicating that there is no significant non-carcinogenic hazard. The carcinogenic risk indexes of PAEs were 8.84×10-6 (children) and 8.17×10-6 (adults), indicating that the carcinogenic hazards for both children and adults were reasonable and acceptable. DEHP contributed the most to the non-carcinogenic and carcinogenic risks. Notably, the health risk of PAEs in children was significantly higher than that in adults. Thus, it is necessary to incorporate PAEs into the risk substances of plastic track to limit the consumption.
Keywords: phthalate acid esters (PAEs)plastic trackspollution characteristicshealth risk
1 引言(Introduction)自2014年开始, 全国各地接连爆发由校园塑胶跑道引起的“毒跑道”事件, 在造成中小学生健康损害的同时, 也引起了社会各界的广泛关注(孔令学, 2017).塑胶跑道的主要成分为聚氨酯, 合成过程中的添加剂、单体、溶剂等残留均可能对人体健康产生影响.目前, 塑胶跑道中已知的风险因子超过20种.其中, 邻苯二甲酸酯类(Phthalate Acid Esters, PAEs)塑化剂被广泛应用于塑胶跑道合成, 可有效增加其可塑性和柔韧性.然而, PAEs是一类环境内分泌干扰物, 具有“致癌、致畸、致突变”作用(van Wezel et al., 2000; 张静等, 2011), 特别是对儿童、青少年健康可产生广泛影响.研究表明, PAEs暴露可能影响儿童、青少年的生长发育、甲状腺功能及性发育(吴微, 2015; Shi et al., 2015).邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)等4种常见的PAEs被欧盟REACH法规列为限制使用物质(Ventrice et al., 2013), 美国环境保护署(EPA)将6种PAEs类化合物列入129种重点控制的污染物名单(USEPA, 1980), 我国优先控制污染物名单中也包含了3种PAEs(周文敏等, 1990). 2018年5月, 我国发布了塑胶跑道的国标GB 36246-2018《中小学合成材料面层运动场地》, 对跑道成品和原料中的PAEs含量作出明确要求.目前, 已有大量研究对环境及消费产品中的PAEs进行检测与分析(柴淼等, 2017; Wang et al., 2018), 但针对塑胶跑道中PAEs的含量监测与风险评估尚未有报道.因此, 本研究对中小学塑胶跑道中6种常见的PAEs进行检测, 并根据其含量与暴露方式开展健康风险评价, 以期为塑胶跑道的质量管控提供科学的数据支撑.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 样品采集2016年随机采集江苏省13个地级市的83块塑胶跑道样品.其中, 铺设面积≤1000 m2组采集一组样品, ≥1000 m2组采集2组样品.用剪刀在跑道上剪取跑道颗粒合并为一个样品, 放在聚四氟乙烯袋密封, 置于阴凉干燥处, 48 h内上机检测.
2.2 仪器与试剂仪器：气相色谱-质谱联用仪(Agilent, 美国)、氮吹仪(Organomation, 美国)、固相萃取装置(Agilent, 美国).
试剂：丙酮、正己烷、二氯甲烷均为色谱纯(Merck, 德国); 6种目标化合物标准品混标(上海安谱科技有限公司)包括邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)、邻苯二甲酸二正辛酯(DNOP)、邻苯二甲酸二异壬酯(DINP)、邻苯二甲酸二异癸酯(DIDP).
2.3 样品前处理及分析从样品上剪切有代表性的部分, 并剪成1 cm×1 cm×2 cm的小块.称取1 g样品, 用60 mL二氯甲烷于80~ 90 ℃下抽提8 h以上; 在氮气保护下吹干二氯甲烷, 加3 mL正己烷, 超声萃取, 氮吹浓缩至约1 mL, 上样至已活化的硅胶萃取柱; 然后用10 mL正己烷淋洗, 25 mL二氯甲烷洗脱, 收集洗脱液; 最后浓缩定容, 转移至进样瓶.
2.4 GC-MS分析条件参考GB/T 29608—2013《橡胶制品邻苯二甲酸酯类的测定》的分析条件.色谱条件：DB-5MS色谱柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm), 进样口温度为290 ℃, 不分流进样, 载体为高纯氦气, 流量为1.2 mL·min-1.升温程序：60 ℃保持1 min; 以30 ℃·min-1升至180 ℃, 保持10 min; 再以5 ℃·min-1升至300 ℃, 保持10 min.进样体积1 μL.
质谱条件：EI离子源, 离子源温度230 ℃, 电子能量70 eV, 选择离子扫描模式对化合物进行定量.
2.5 质量控制由于PAEs常作为增塑剂被添加进塑料制品中, 因此, 在实验过程中要避免使用塑料制的耗材设备, 以防止PAEs污染样品.实验前, 所有玻璃仪器均用硝酸浸泡24 h, 蒸馏水洗涤后烘干备用.
在跑道样品中添加PAEs标准品, 并按照样品处理步骤进行前处理, 单体平均加标回收率为89.9%~105.8%.在样品测定过程中, 每批样品均同步进行试剂空白试验, PAEs均未检出.6种PAEs线性可决系数均在0.99以上, 线性范围为20~5000 μg·L-1.
2.6 健康风险评价应用USEPA推荐的土壤中PAEs暴露风险评价模型(式(1)~(2)), 对塑胶跑道中6种PAEs进行健康风险评价(National Research Council, 2008; Niu et al., 2015).根据现有毒理学资料, 这6种PAEs均有一定的非致癌风险, 其中, BBP和DEHP有致癌风险.
(1)
(2)
式中, HI为非致癌风险, ADD为各接触途径的日暴露剂量(mg·kg-1·d-1), RfD为参考剂量(mg·kg-1·d-1), CR为致癌风险, CFS为致癌率(kg·d·mg-1).
PAEs进入人体的途径主要有皮肤接触、呼吸摄入、经手-口摄入.3种暴露途径长期暴露下的日摄入剂量计算公式如下所示(Niu et al., 2015; 梁浩花等, 2018)：
(3)
(4)
(5)
式中, ADDinh、ADDdermal、ADDoral分别表示经呼吸、皮肤和手-口途径摄入的日暴露剂量(mg·kg-1·d-1); C表示塑胶跑道中PAEs的含量(mg·kg-1); 参考剂量(RfD)采用无明显损害作用水平, 通过文献资料获得, DIDP无RfD资料, 采用欧洲食品安全局EFSA规定的每日耐受量替代.日摄入量的计算参数如表 1所示(USEPA, 2011; 梁浩花等, 2018).
表 1(Table 1)
表 1 不同暴露途径下塑胶跑道中PAEs风险评估参数 Table 1 Parameters for PAEs risk assessment from plastic tracks in different ways
表 1 不同暴露途径下塑胶跑道中PAEs风险评估参数 Table 1 Parameters for PAEs risk assessment from plastic tracks in different ways
参数含义单位数值
成人儿童
IRS土壤摄入量mg·d-1100200
AF土壤粘附因子mg·cm-10.070.20
SA皮肤暴露面积cm2·d-15700028000
ED曝光时间a246
BW平均体重kg7015
EF接触频率d·a-129
CF转换因子-10-6
PEF颗粒排放因子m3·kg-11.36×109
Ij呼吸率m3·d-113.5
ABS皮肤从土壤中吸收的污染物分数-0.1
AT平均寿命d非致癌风险:365×ED; 致癌风险:25550
CFS致癌率kg·d·mg-1BBP(0.0019)、DEHP(0.014(经手-口、皮肤)、0.0084(经呼吸))
RfD参考剂量mg·kg-1·d-1DBP(0.1)、BBP(0.2)、DEHP(0.02)、DNOP(0.04)、DINP(0.8)、DIDP(0.15)


3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 塑胶跑道中6种PAEs的含量及相关性分析经气相色谱-质谱法检测, 83块塑胶跑道样品中PAEs的含量见表 2.在所有塑胶跑道样本中, PAEs的总检出率为94.0%.其中, DEHP和DBP的检出率最高, 分别为91.6%和49.3%.Spearman相关性分析显示, 塑胶跑道中的DBP和DEHP含量呈显著正相关(r=0.535, p < 0.001)(图 1a).DEHP与6种PAEs含量之和(∑6PAEs)表现出正相关性(r=0.945, p < 0.001)(图 1b), 提示DEHP是最主要的PAE单体.BBP在所有样品中均未检出, 其他3种PAEs的检出率在2.4%~9.6%之间.同时, DEHP的含量在6种PAEs中最高, 平均值达到(2873±4289) mg·kg-1, 中位数为1637 mg·kg-1.6种PAEs含量之和的范围为ND~26665 mg·kg-1, 中位数为1850 mg·kg-1.
表 2(Table 2)
表 2 中小学塑胶跑道中PAEs含量 Table 2 PAEs contents in plastic tracks in primary and middle schools
表 2 中小学塑胶跑道中PAEs含量 Table 2 PAEs contents in plastic tracks in primary and middle schools
PAEs含量/(mg·kg-1)检出率检出限/(mg·kg-1)
范围平均值±标准差中位值
DBPND~2500122±351049.3%5.0
BBPND--05.0
DEHPND~266652873±4289163791.6%5.0
DNOPND~1072±1202.4%5.0
DINPND~408876±46207.2%50.0
DIDPND~11314213±127709.6%50.0
∑6PAEsND~266653351±4765185094.0%5.0
注:ND表示未检出.



图 1(Fig. 1)
图 1 塑胶跑道中DBP与DEHP含量的相关性分析(a)及DEHP与∑6PAEs(b)的相关性分析 Fig. 1Correlation analysis on levels of DBP and DEHP(a) and DEHP and total six PAEs(b) in plastic tracks

3.2 塑胶跑道中6种PAEs的健康风险评估根据上述6种PAEs的检测结果与毒理学数据, 应用USEPA对土壤中PAEs的暴露风险评价模型, 对塑胶跑道中的PAEs分别进行非致癌风险和致癌风险的健康风险评价.根据USEPA的风险评判标准, 非致癌风险HI> 1时, 认为对人体健康产生非致癌危害; 致癌风险方面, 一般可接受的致癌风险水平上限为10-4, 致癌风险水平下限为10-6.
塑胶跑道中6种PAEs的健康风险评估结果见表 3(非致癌风险)和表 4(致癌风险).如表 3所示, PAEs对儿童和成人的非致癌风险HI分别为0.394和0.111, 均低于1, 表明PAEs对人体无明显的非致癌健康危害.但值得注意的是, DEHP在最高浓度下对儿童的HI值大于1, 提示有潜在的非致癌风险.如表 4所示, 儿童和成人PAEs的致癌风险分别为8.84×10-6和8.17×10-6, 表明有一定的致癌风险, 但低于风险上限.其中, 儿童的非致癌风险和致癌风险均高于成人.
表 3(Table 3)
表 3 塑胶跑道PAEs的非致癌风险 Table 3 Non-carcinogenic risk of PAEs in plastic tracks
表 3 塑胶跑道PAEs的非致癌风险 Table 3 Non-carcinogenic risk of PAEs in plastic tracks
人群暴露途径数据类型非致癌风险贡献率
DBPBBPDEHPDNOPDINPDIDP小计
成人呼吸中位数0-0.06460000.0646058.2%
最大值0.01970-1.05000.002110.004030.0595
皮肤中位数0-0.03710000.0371033.4%
最大值0.01130-0.60400.001210.002310.0342
手口中位数0-0.00930000.009298.4%
最大值0.00284-0.15100.000300.000580.00856
小计0-0.11100000.11100100%
儿童呼吸中位数0-0.06460000.0646016.4%
最大值0.01970-1.05000.002110.004030.0595
皮肤中位数0-0.24300000.2430061.6%
最大值0.07420-3.95000.007940.015200.2240
手口中位数0-0.08670000.0867022.0%
最大值0.02650-1.41200.002830.005410.0799
小计0-0.39400000.39400100%



表 4(Table 4)
表 4 塑胶跑道PAEs的致癌风险 Table 4 Carcinogenic risk of PAEs in plastic tracks
表 4 塑胶跑道PAEs的致癌风险 Table 4 Carcinogenic risk of PAEs in plastic tracks
人群暴露途径数据类型致癌风险贡献率
BBPDEHP小计
成人呼吸中位数-3.72×10-63.72×10-645.5%
最大值-6.06×10-5
皮肤中位数-3.56×10-63.56×10-643.6%
最大值-5.80×10-5
手口中位数-8.92×10-78.92×10-710.9%
最大值-1.45×10-5
小计-8.17×10-68.17×10-6100%
儿童呼吸中位数-9.31×10-79.31×10-710.5%
最大值-1.51×10-5
皮肤中位数-5.83×10-65.83×10-666.0%
最大值-9.49×10-5
手口中位数-2.08×10-62.08×10-623.5%
最大值-3.39×10-5
小计-8.84×10-68.84×10-6100%


对6种PAEs对健康风险贡献的分析表明, DEHP对塑胶跑道中PAEs类塑化剂的非致癌风险和致癌风险贡献最大.其中, DEHP的最高检出浓度通过呼吸暴露对儿童和成人的非致癌风险达1.05, 在此浓度下, DEHP会对人群产生明显的非致癌健康危害.
从暴露途径分析, 对于成人, PAEs致癌风险和非致癌风险贡献最大的是呼吸暴露, 致癌和非致癌总风险的贡献率分别为45.5%和58.2%;对于儿童, PAEs致癌风险和非致癌风险贡献最大的是皮肤暴露, 致癌和非致癌总风险的贡献率分别为66.0%和61.6%, 其次分别为手-口摄入和呼吸暴露, 原因可能是儿童在塑胶跑道上玩耍时, PAEs的主要摄入途径为通过皮肤接触和手-口摄入.
4 讨论(Discussion)目前国内外已有关于环境介质中PAEs的报道, 江苏省菜地土壤中6种PAEs(DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP、DNOP)的含量范围为42.46~276.76 μg·kg-1(冯艳红等, 2017), 三峡库区农田中16种PAEs含量均值为618 ng·g-1(He et al., 2018), 台湾小学跑道上灰尘PAEs含量为(1207±938) μg·g-1(李家伟等, 2015).本研究发现, 塑胶跑道中的PAEs含量远高于其他环境介质, 6种PAEs含量之和的中位数为1850 mg·kg-1, 最大值为26665 mg·kg-1.其中, DEHP的检出率高达91.6%, 最大含量达到26665 mg·kg-1.化学品安全国际计划(International Program on Chemical Safety, IPCS)对PAEs建立了安全数据表, DBP的每日容许摄入量(Acceptable daily intake, ADI)为0.066 mg·kg-1·d-1(WHO/IPCS, 1997).对于DEHP, 在大鼠和小鼠模型上观察到了明显的生殖毒性和肝毒性, 尽管目前仍缺乏DEHP致癌的足够证据, 但对DEHP的使用仍需谨慎对待(WHO/IPCS, 1992).因此, 对PAEs开展健康危害评估及质量控制已十分必要.
应用Spearman相关性分析对塑胶跑道中各PAE的含量进行检验, 结果显示, DBP和DEHP呈显著正相关性.因此推测, DBP和DEHP可能存在于共同的污染源中.此外, 本研究发现DEHP含量与6种PAEs含量总和呈现显著正相关性, 提示DEHP是塑胶跑道中最主要的PAEs污染物, 可以指示PAEs污染程度, 这与其他文献报道一致(Llompart et al., 2013).DEHP是应用最广泛的增塑剂, 占增塑剂总量的45%(Zolfaghari et al., 2014).塑胶跑道大量使用回收橡胶, 而橡胶中广泛添加了DEHP作为增塑剂, 加之其具有不易降解的特性, 从而造成其环境持久性(Xu et al., 2008).
塑胶跑道中PAEs的人体暴露途径主要为皮肤接触、呼吸吸入(跑道中的挥发性成分)、经口摄入(误食)(Birkholz et al., 2003), 且有害物质可能通过各种途径迁移至土壤中, 与土壤暴露途径类似, 因此, 对塑胶跑道中PAEs的健康风险评估采用通过土壤暴露的评价模型.结果表明, 成人和儿童通过接触塑胶跑道摄入PAEs的非致癌风险较小, 但存在一定的致癌风险.值得注意的是, PAEs对儿童的致癌风险高于成人.6种PAEs中, DEHP对人体的致癌风险和非致癌风险贡献最大.暴露途径中, 呼吸暴露途径是成人的主要暴露途径, 而皮肤暴露途径是儿童的主要暴露途径.PAEs可通过多种途径进入人体, 体内和体外试验均发现其对儿童的毒性作用.流行病学调查发现, PAEs含量与过敏性疾病的发生存在密切的联系, 特别是儿童哮喘(Jaakkola et al., 2008). PAEs可影响免疫细胞的增殖、分化和细胞因子的分泌, 增强抗原介导的免疫活化作用, 诱导T淋巴细胞白介素4等的表达和分泌, 增强组胺的释放(陈丽等, 2013).DEHP暴露可以诱导心肌细胞代谢重塑, 增加心肌细胞对脂肪酸的依赖性, 导致心脏对缺血性损伤和心室功能障碍的敏感性增高(Posnack et al., 2012); DEHP和DBP代谢物的甲状腺激素样作用最强, 其中, DEHP与女孩的游离T4水平显著正相关, DBP与男孩的游离T3水平显著正相关(Weng et al., 2017).因此, 对儿童这类应特殊保护的人群, 应加强对PAEs含量和组成进行一定的管控.
综上, 本研究首次提供了我国中小学塑胶跑道中PAEs类塑化剂污染的监测数据, 并应用风险评估模型发现, PAEs存在一定的致癌风险, 同时, 明确了其造成危害的主要暴露途径, 为塑胶跑道中PAEs的监管提供了科学依据, 也为其他风险因子的检测评估提供了有效的方法学路径.
5 结论(Conclusions)1) 本文研究了江苏省中小学塑胶跑道中6种PAEs的污染程度, 结果发现, DEHP是最主要的污染单体, PAEs含量整体上高于研究报道的其他环境介质.其中, DBP和DEHP含量呈正相关, 可能与原材料和加工过程中添加有关.
2) 塑胶跑道中PAEs对人体无明显非致癌危害, 但存在一定的致癌风险.呼吸暴露途径是成人的主要暴露途径, 而皮肤暴露途径是儿童的主要暴露途径.6种PAEs中, DEHP对非致癌风险和致癌风险的贡献度最大, 并且儿童的风险高于成人.

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