, 康平1
, 吴锴1,2, 张小玲1, 王式功1, 王紫潇1, 欧阳正午1, 曾胜兰1, 向卫国11. 成都信息工程大学大气科学学院, 高原大气与环境四川省重点实验室, 成都 610225;
2. 清华大学环境学院, 北京 100084
收稿日期: 2018-07-17; 修回日期: 2018-12-15; 录用日期: 2018-12-15
基金项目: 国家重点研发计划（No.2018YFC0214001）；国家自然科学基金重大研究计划（No.91644226）；国家自然科学基金（No.41405063，41505122）；四川省科技计划重大前沿项目（No.2018JY0011）；四川省教育厅理科重点项目（No.18ZA0086）；成都信息工程大学科研基金（No.KYTZ201725）
作者简介: 胡成媛(1997-), 女, E-mail:hucy97@outlook.com
通讯作者（责任作者）: 康平(1988—), 男, 博士, 成都信息工程大学讲师, 主要从事大气环境化学研究. E-mail: kangping@cuit.edu.cn
摘要: 为研究四川盆地臭氧（O3）时空分布特征及其气象成因，对四川盆地18个城市2015—2016年国控环境监测站点和气象台站数据进行了研究分析.结果表明：2015—2016年四川盆地O3污染愈发严重，高值污染区呈扩张态势，污染区主要位于盆地西部成都、德阳、资阳、眉山、内江一带和以广安为中心的周边区域.O3浓度有明显的季节变化特征：夏季（110.70±41.52）μg·m-3 > 春季（95.24±41.23）μg·m-3 > 秋季（67.58±39.55）μg·m-3 > 冬季（47.17±41.15）μg·m-3.基于广义相加模型（GAM）分析发现O3浓度与气压、气温、相对湿度、风速、日照时数、降水量间均呈非线性关系，其中日照时数、相对湿度以及气温对四川盆地O3浓度影响较大，而风速、气压以及降水量对O3浓度影响相对较小.通过构建GAM模型对四川盆地18个城市O3污染的主导气象因子进行识别，并对2017年O3浓度进行预测和检验，结果显示GAM模型能较为准确地预测四川盆地各城市O3浓度的变化趋势.
关键词:臭氧四川盆地时空分布气象因子GAM模型预测
Study of the spatial and temporal distribution of ozone and its influence factors over Sichuan Basin based on generalized additive model
HU Chengyuan1
, KANG Ping1 , WU Kai1,2, ZHANG Xiaoling1, WANG Shigong1, WANG Zixiao1, OUYANG Zhengwu1, ZENG Shenglan1, XIANG Weiguo1 1. Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225;
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084
Received 17 July 2018; received in revised from 15 December 2018; accepted 15 December 2018
Abstract: In order to study the spatial and temporal distribution characteristics of O3 and its meteorological cause over Sichuan Basin, the data of national control environment monitoring stations and meteorological stations located in 18 cities in Sichuan Basin from 2015 to 2016 were analyzed. The results showed that the O3 pollution was becoming serious and the high-value area expanded significantly in Sichuan Basin from 2015 to 2016. The high-value area was mainly located in the western of the basin, including Chengdu, Deyang, Ziyang, Meishan, Neijiang and Guang'an. The concentration of O3 had obvious seasonal variation characteristics:summer (110.70±41.52) μg·m-3 > spring (95.24±41.23) μg·m-3 > autumn (67.58±39.55) μg·m-3 > winter (47.17±41.15) μg·m-3. Based on the Generalized Additive Model (GAM), it was found that O3 has a nonlinear relationship with air pressure, temperature, relative humidity, wind speed, sunshine duration and precipitation. The sunshine duration, relative humidity and temperature had a great influence on O3 concentration in the Sichuan Basin. While, the effects of wind speed, pressure and precipitation on O3 concentration are less significant. The GAM model was further used to identify the dominant meteorological factors in 18 cities in Sichuan Basin and to forecast the O3 concentration in 2017. The results showed that GAM model could predict the trend of O3 concentration in each city very well.
Keywords: ozoneSichuan Basinspatial and temporal distributionmeteorological factorsgeneralized additive modelprediction
1 引言(Introduction)近年来随着经济的发展、人口的激增以及机动车保有量的增加, 我国城市臭氧(O3)污染问题愈发严重(Wang et al., 2016).为全面认识O3的污染规律, 国内外****在O3的光化学反应(An et al., 2015)、来源敏感性分析(Zhang et al., 2014; 李浩等, 2015)、人体健康效应、区域传输作用等方面开展了研究, 探讨气象因素(Mohd et al., 2016)、植被覆盖(Fu et al., 2015)、土地利用等(Wolf et al., 2016)对O3的影响, 分析典型污染过程和重大历史事件的污染规律.此外, 不少****还使用了统计模型来研究O3的时空分布特征和影响因素.洪盛茂等(2009)运用多元非线性回归分析了杭州地区O3浓度与天气系统等因素的相关性; 沈路路等(2011)运用神经网络模型研究了气象因素对O3的驱动作用; 程麟钧等(2017)基于旋转经验正交函数法(REOF)对中国O3时空分布特征进行了研究, 发现地形和地貌对臭氧空间相关性具有重要影响; 李霄阳等(2018)运用空间自相关方法分析了2016年中国城市O3污染的空间集聚和冷热点区域的时空特征; Wolf等(2017)运用土地利用回归模型研究O3影响因素及空间分布特征.
尽管已有研究从O3前体物排放、气象环境因素、化学反应过程等方面, 应用旋转经验正交函数分解法、土地利用回归、地理加权回归、空间自相关等方法分析了O3浓度时空变化的影响因素, 但只考虑了O3浓度与影响因素的线性相关关系却忽略了不同变量间复杂的非线性关系.目前, 运用非线性模型分析影响因素对O3浓度变化的研究成果还非常少, 综合考虑影响因素交互作用对O3浓度变化影响的研究成果则更是鲜有报道.O3浓度与空气污染物、气象要素等影响因素构成了一个复杂的非线性动力系统, 因素之间存在强烈的反馈与调节的非线性相互作用, 其时间序列也反映了O3浓度与影响因素间线性与非线性相互作用与发展变化过程.广义相加模型(Generalized Additive Model, GAM)是广义线性模型和可加模型的结合形式, 可用于响应变量与解释变量之间的关系是非线性和非单调的数据分析, 目前已被广泛应用于处理复杂的非线性空气污染问题.贺祥等(2017)基于GAM模型分析了影响因素交互作用对南京市PM2.5浓度变化的影响, 结果表明影响因素交互作用对PM2.5浓度变化解释率较高, 其中SO2与CO、气压和相对湿度的交互作用对PM2.5浓度变化具有显著影响.Gong等(2017)利用GAM模型量化了气象条件对美国中部地区臭氧污染的影响, 指出GAM模型能较高地预测因气象要素和局地传输条件的变化所导致的O3浓度变化.
四川盆地是我国西南地区经济发展中心, 人口稠密, 工业发达, 污染物排放量较高, 区域性大气复合污染严重, 加之负地形不利于污染物的稀释扩散, 导致该地区已成为我国大气污染最为严重的四大区域之一(曹庭伟等, 2018).对于O3污染日趋严重的四川盆地, 较多的研究工作主要着眼于O3化学特征及来源解析, 而对于其影响因素的研究相对较少, 且一般研究中只考虑了其线性相关关系却忽略了不同变量间复杂的非线性关系(吴锴等, 2017).因此, 全面系统地研究四川盆地的O3浓度与气象要素等影响因子之间的交互作用对四川盆地的大气复合污染治理具有重要意义.本研究运用GAM模型构建O3浓度变化与影响因素构成的非线性模型, 深入探讨影响因素交互作用对四川盆地O3浓度变化的影响特征, 以期为区域O3污染防治提供科学依据.
2 数据与方法(Materials and methods)2.1 研究区域与数据来源本研究所使用的近地面污染物浓度数据来源于2015—2017年四川盆地18个城市(成都、自贡、泸州、德阳、绵阳、遂宁、内江、乐山、南充、眉山、宜宾、广安、达州、资阳、重庆、广元、雅安、巴中)共91个国控监测站点(图 1)的O3日最大8 h滑动平均值, 数据来源于四川省环境监测总站, 严格参照《环境空气质量标准》(GB3095—2012)进行质量控制, 同时剔除部分时段由于停电、仪器校准等原因出现的缺测.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 四川盆地O3与气象监测站点空间分布 Fig. 1The spatial distribution of O3 concentration and meteorological monitoring stations in Sichuan Basin |
气象资料采用中国气象数据共享网(http://cdc.cma.gov.cn)的中国地面气象站逐日观测资料, 在充分考虑数据完整性和代表性等因素后, 每个城市选取1个台站(图 1), 数据包括气温、气压、日照时数、相对湿度、风速、降水量等气象要素, 数据集原始数据文件已经过严格的质量控制和检查.
2.2 分析方法研究O3的时空分布特征, 首先利用Matlab软件将站点数据插值为格点数据, 应用ArcGIS中的反距离加权插值法(IDW)得到2015—2016年四川盆地区域O3年均浓度的空间分布特征图, 可用于分析盆地区域内O3污染的整体情况及局部城市间的差异.用同样的方法对2015—2016年O3季节平均浓度的空间分布特征进行分析, 可识别出不同季节整个盆地区域及其局部城市间O3污染的变化特征.
分析气温、气压、日照时数、相对湿度、风速、降水量等气象因子对O3浓度的影响, 运用广义相加模型(GAM), 构建O3浓度变化与影响因素构成的非线性模型, 从而深入探讨影响因素交互作用对O3浓度变化的影响特征.
广义相加模型(GAM)具有解决相应变量与预测因子之间非线性关系的能力, 可以对部分解释变量进行线性拟合, 对其他因子进行光滑函数拟合(贺祥等, 2017).在构建GAM模型中, 利用R语言的mgcv包中的gam函数.方程式为：
 | (1) |
在利用GAM模型进行分析的时候, 对于平滑函数fj使用惩罚3次回归样条, 以允许O3浓度与所选取的每个气象因子之间的形成非线性响应.等式中每个函数fj的平滑度由结点数或自由度(e.d.f)控制.随着节点数量的增加, 模型更符合观测到的O3浓度, 但模型变得不太平滑, 并且会过度拟合数据.为了保证所建立GAM模型的可靠性, 利用R语言gam.check、压轴回归法(Reduced Major Axis Regression, RMA)、建立相关性矩阵进行验证, 并将构建的GAM模型用于四川盆地18城市2017年O3浓度的预测, 与观测值做比对检验(相关验证结果分析讨论详见下文3.2~3.5小节).
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 四川盆地臭氧时空分布特征3.1.1 空间分布特征图 2为2015—2016四川盆地O3年均浓度的空间分布图.由图 2可知, 2016年O3浓度较2015年整体有所上升, 且2016年O3高值区的分布也相比于2015年更广泛, 但空间分布基本保持一致.2015年O3高值区主要位于四川盆地西部的成都、德阳、资阳、眉山、内江和广元; 2016年遂宁、乐山、德阳的O3浓度也处于＞90 μg·m-3的水平.这一方面是由于成都及其周边地区静小风频率高, 云雾多, 不利于O3的稀释与扩散, 在静风条件下, 城市上空易出现逆温层, 使得地面污染加重; 加之其位于盆地西部边缘, 以平原为主, 地势西北高东南低, 可能出现与谷风类似的局地风场(Liao et al., 2017), 导致污染加重.另一方面则是因为该区域为西南地区经济中心, 人口稠密, 汽车保有量较高, NOx和VOCs的人为源排放量均明显高于盆地内其他区域, 因而O3污染较为严重.而广安位于四川盆地中部, 地势东高西低, 中部为丘陵区, 东部为平行峡谷底山区, 其地形地貌加上静风频率高, 空气湿度大等气象条件不利于污染物的稀释与扩散.此外, 广安市大中型企业多, 第一二产业较为发达, 污染物工业源排放量较高, 因而区域内O3浓度较高(谌均, 2016).
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 2015—2016年四川盆地O3浓度空间分布特征 Fig. 2The spatial distribution of O3 concentration over Sichuan Basin during 2015 to 2016 |
O3低值区则主要为雅安以及重庆、达州、巴中、南充一带, 年均浓度均在75 μg·m-3以下.四川盆地东部地形较为开放, 因此污染物的扩散输送能力东部远大于西部, 尤其是相较于地形较封闭的成都平原地区(何启超, 2014).而四川盆地东北部地区没有大城市, 工农业水平较低, 因此O3人为来源贡献较小(肖钟湧等, 2011).而雅安位于高原-盆地过渡的特殊地区, 由于受到高原下沉气流和盆地暖湿气流的交互影响, 为四川盆地降雨量最大的区域, 降雨的湿清除作用明显, 环境空气质量一直维持较好的水平(王玉云等, 2014).
3.1.2 季节变化特征根据2015—2016年四季的O3浓度空间分布图(图 3)可以明显的看出, 四川盆地大多数城市的O3污染呈现明显的季节变化特征, 在春季和夏季O3浓度相对较高, 而在秋季、冬季浓度相对较低.整体来看, 四川盆地四季O3污染程度由高到低分别是：夏季(110.70±41.52) μg·m-3＞春季(95.24±41.23) μg·m-3＞秋季(67.58±39.55) μg·m-3＞冬季(47.17±41.15) μg·m-3.由上文的分析可知, 四川盆地2016年的O3年均浓度相较于2015年较高.具体从四川盆地2015—2016年O3季均浓度值来看, 2015年仅春季的O3浓度比2016年高, 而其他3个季节则均是2016年的O3浓度更高.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2015—2016年四川盆地O3浓度季节变化特征 Fig. 3The seasonal variation of O3 concentration over Sichuan Basin during 2015 to 2016 |
盆地内各城市之间, 春季的主要污染区域分布与全年分布的平均趋势相似, 主要污染区域为四川盆地西部的成都、德阳、资阳、眉山和内江一带地区和以广安为中心的周边区域, 其中2015年和2016年的分布差异并不大.但是可以看出在春季, O3高值区(资阳、成都、德阳、眉山、广安等)2016年的季均O3浓度相较于2015年要低, 而在O3低值区(达州、南充、重庆)2016年的季均浓度相比于2015年要高.夏季整体O3浓度都较高, 高值区分布广泛, 2015年夏季O3季均浓度超过120 μg·m-3的城市仅5个, 而在2016年夏季臭氧季均浓度超过120 μg·m-3的城市则增至9个.秋季, 中高值区呈点状分布, 遂宁和广安两市在秋季相对于其他地区臭氧浓度较高, 对比2015—2016两年, 除了2016年秋季遂宁市的O3浓度达到(106.94±31.42) μg·m-3, 其他城市秋季臭氧浓度均低于100 μg·m-3.冬季整个盆地区域O3污染程度均较低, 大部分区域的O3浓度处于＜50 μg·m-3的水平.
3.2 GAM模式的构建与验证——以成都市为例3.2.1 GAM模型的构建利用GAM模型, 对成都市所选取的气压、气温、相对湿度、降水量、风速以及日照时数6项气象因子进行单因子分析, 每次选取一个气象因子作为解释变量, O3浓度作为响应变量, 得出各气象因子对O3浓度的单独影响(表 1).利用GAM模型, 通过F统计值可以判断对O3影响最重要的气象因子(Wood, 2006; Camalier et al., 2007).各气象因子的F统计值越大, 其相对重要性越大.p值是用来判断假设检验结果的另一参数, p值越小, 表明结果越显著.R2为回归平方和与总离差平方和的比值, R2越大越好, 模型越精确, 回归效果越显著.0≤R2≤1, 且R2越接近1, 回归拟合效果越好.
表 1(Table 1)
| 表 1 成都市O3浓度与单个气象因子的GAM模型拟合结果 Table 1 The GAM fitting results of O3 concentration and a single meteorological factor in Chengdu | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 成都市O3浓度与单个气象因子的GAM模型拟合结果 Table 1 The GAM fitting results of O3 concentration and a single meteorological factor in Chengdu
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其中风速的p＞0.05, 未通过相关性的检验, 且调整R2与方差解释率很低, 此GAM模型拟合度较差.降水量调整R2=0.0016较小, 而其余变量的p均小于2×10-16, 调整的R2较大(0.233~0.545), 方差解释率较高(23.7%~54.8%), 模型拟合度较好.
进一步选取所有的气象因子为解释变量, O3为响应变量, 对O3浓度和这6个气象因素利用GAM模型继续进行多因素的相关性分析, 得到表 2.
表 2(Table 2)
| 表 2 成都市O3浓度与6气象因子的GAM模型拟合结果 Table 2 The GAM fitting results of O3 concentration and six meteorological factors in Chengdu | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 成都市O3浓度与6气象因子的GAM模型拟合结果 Table 2 The GAM fitting results of O3 concentration and six meteorological factors in Chengdu
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降水量的p值大于0.1, 未通过在0.1水平下显著性检验, 而气压、气温、相对湿度以及日照时数p值均小于0.05, 具有显著性统计意义.且R2=0.801, 方差解释率为80.9%, 因此, 删除风速、降水量后重新利用GAM模型进行多因素的相关性分析, 得到表 3.
表 3(Table 3)
| 表 3 成都市O3浓度与4气象因子的GAM模型拟合结果 Table 3 The GAM fitting results of O3 concentration and four meteorological factors in Chengdu | ||||||||||||||||||||||||||||||
表 3 成都市O3浓度与4气象因子的GAM模型拟合结果 Table 3 The GAM fitting results of O3 concentration and four meteorological factors in Chengdu
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重新分析后, 所选取的气压、气温、相对湿度以及日照时数4项气象因子p值均小于0.001, 具有显著性水平统计学意义.且调整的R2=0.806, 方差解释率为81.3%, 说明此GAM模型拟合较好, 气压、气温、相对湿度以及日照时数这4个气象因子与O3浓度之间的相关性较强.因此, 通过对多解释变量与O3浓度响应变量间创建GAM模型分析, 获得解释变量的平滑回归函数, 并得到影响因素对O3浓度的影响效应图(图 4), 以此分析气压、气温、相对湿度以及日照时数对O3浓度的具体影响.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 气压、气温、相对湿度、日照时数对O3浓度变化的影响效应 Fig. 4Effect of air pressure, air temperature, relative humidity and sunshine duration on the variation of O3 concentration |
影响效应图(图 4)中, 虚线表示拟合可加函数的逐点标准差(即置信区间的上、下限)；实线则代表解释变量对O3浓度的平滑拟合.横坐标为解释变量的观测值, 纵坐标为解释变量对O3浓度的平滑拟合值, 纵坐标括号中则代表估计自由度值.其中, 自由度为1时为线性关系, 当自由度大于1时, 则为非线性关系.
由图 4可以分析得出, 所选取的4个气象因子皆与O3呈非线性关系.气压随O3浓度的上升呈现波动下降趋势.O3浓度与气温呈非线性正相关, 当气温小于23 ℃时, O3浓度随气温升高而显著上升, 而当气温大于25 ℃后O3浓度上升趋势减缓.O3浓度则与相对湿度呈负相关性, O3浓度随相对湿度的增加而下降.而对于日照时数, 当其小于10 h时, O3浓度会随着日照时数的增大而增大, 每天的日照时数超过10 h后, O3的浓度则会逐渐降低, 而本研究所统计的日照时数数据中, 超过10 h的数据仅占5.32%, 表明较强的辐射有利于O3浓度的增加.即在一定气压条件下, 高温、低湿以及较强的辐射有利于O3浓度的增加.
3.2.2 GAM模型的验证气温、气压、相对湿度、日照时数4项指标作为解释变量, O3浓度作为响应变量所得到的模型调整的R2=0.806, 方差解释率为81.3%, 模型拟合度较高.但为了保证模型质量和可信度, 进一步利用R语言gam.check、压轴回归法(RMA)以及建立相关性矩阵对模型拟合结果进行验证, 结果如下：
① 模型残差检验:使用R软件中的gam.check代码检查QQ图(样本分位数与理论分位数)、散点图(针对线性预测值的残差)、残差直方图和散点图(针对拟合值的响应), 从而检测模型质量.从图 5可知, QQ图中的点大致在直线上, 可以认为样本数据来自正态分布总体.残差值分布在0附近的频率较高, 模型的拟合度良好.模型拟合后的响应变量和拟合值的匹配程度也很高.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 GAM模型残差检验结果 Fig. 5The residual test results of GAM |
② 压轴回归分析:在环境数值模拟及环境监测研究中, 测量的不确定度范围较宽, 模拟和观测数据一般不是固定变量而是随机变量, Y和X往往不容易严格区分, 而且X的离散性也不容忽视.因此, 在选取回归分析方法时, 原则上不应只偏重于优化Y的拟合效果, 还应同时兼顾Y和X的拟合偏差(黄卓尔等, 2006).因此, 选用压轴回归法(RMA)来进行回归分析, 其优化准则是数据点与回归趋势线构成的三角形面积和最小(表 4), 可同时兼顾Y和X的拟合偏差, 更适用于随机数据样本的分析评估, 并且几何意义直观明了.
表 4(Table 4)
| 表 4 压轴回归法(RMA)优化准则及方法 Table 4 The optimization criteria and methods of reduced major axis regression (RMA) | ||||||||||||
表 4 压轴回归法(RMA)优化准则及方法 Table 4 The optimization criteria and methods of reduced major axis regression (RMA)
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利用RAM, 建立了O3拟合浓度和观测浓度之间的简单线性回归模型.拟合值和观测值之间的线性关系如图 6所示, 其中y=x虚线是参考线, 参考线上的点表明拟合值和实测值相同, 本研究中GAM模型产生的拟合值与实际观测值偏差较少, 散点均匀分布在RAM回归直线y=-8.8380+1.0955x(图中实线)的两侧.对于截面数据、环境数值模拟或实际监测研究而言, 本研究中利用RMA得到R2=0.8372, 表明模型能够解释O3浓度83.72%的变化, 即认为O3浓度的观测值与拟合值具有显著的参考价值, 此GAM模型质量较高.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 压轴回归(RMA)检验结果 Fig. 6The test result of reduced major axis regression (RMA) |
③ 相关性矩阵分析：利用相关性矩阵, 得到O3与各类气象因子间的关系.相关系数小于0.3, 即可认为二者之间没有相关性(贾俊平等, 2007).其中, 降水量(0.046)、风速(0.008)的相关系数均在0.3以下, 即与O3之间无相关性.而其余4项气压、气温、相对湿度、日照时数相关系数均大于0.3, 即与O3之间具有显著的相关性.其中, 气压、相对湿度与O3之间呈负相关性, 气温、日照时数与O3呈正相关性.此分析结果与GAM模型得到的结果具有高度的一致性.
表 5(Table 5)
| 表 5 成都市O3浓度与各气象因子的相关性矩阵 Table 5 The correlation matrix between O3 concentration and various meteorological factors in Chengdu | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 5 成都市O3浓度与各气象因子的相关性矩阵 Table 5 The correlation matrix between O3 concentration and various meteorological factors in Chengdu
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3.3 四川盆地18城市O3污染的主导气象因子分析利用上述对成都市进行分析的相同方法对四川盆地其他城市进行GAM分析, 可以得出气压、气温、相对湿度、降水量、风速以及日照时数这6个气象因子对于不同城市的影响.
首先构建GAM模型, 选取气压、气温、相对湿度、降水量、风速以及日照时数6项气象因子, 利用F统计值需要考虑每个气象因子的有效自由度(e.d.f)和p值, 再将无关的气象因子筛除, 最终确定出主导各城市影响O3的主要三大气象因子.其中, F统计值越大, 气象因子相对重要性越大.表 6按照重要性等级统计了每个城市影响O3的三大主要气象因子.从F值的大小可以看出影响程度的大小, 例如, 乐山市的F值为125.242, 远大于气温的F值43.714与气压的F值3.871, 说明相对湿度为乐山市影响O3的主要气象因子；而眉山的日照时数、相对湿度、气温的F值分别为29.520、26.303、22.859, 基本可以看作这3种气象因子共同主导影响O3浓度.
表 6(Table 6)
| 表 6 四川盆地18城市影响O3浓度的主要气象因子 Table 6 The main meteorological factors impacting O3 concentration for 18 cities in Sichuan Basin | |||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 6 四川盆地18城市影响O3浓度的主要气象因子 Table 6 The main meteorological factors impacting O3 concentration for 18 cities in Sichuan Basin
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由于各个城市的气候气象条件不同, 影响O3的主导气象因子也有所差异.整体看来, 日照时数、相对湿度、气温对于整个四川盆地的O3浓度影响较大.18个城市中共有12个城市的三大主要气象因子为日照时数、相对湿度、气温, 且18城市中重要性级别为1的气象因子有9个为日照时数, 6个为气温, 3个为相对湿度；风速、气压、降水量对于O3浓度的影响较小.18个城市中, 仅有6个城市的3大主要气象因子包含风速、气压、降水量, 且这3个气象因子除广元市重要性级别为2外, 其余5个城市重要性级别均为3.
对O3高值区的6个城市(成都、德阳、资阳、眉山、内江、广安)进行比较, 有4个城市的重要性级别为1的气象因子是日照时数, 1个为气温, 1个为相对湿度；有2个城市的重要性级别为2的气象因子为日照时数, 3个为相对湿度, 1个为气温；气温为其中4个城市的重要性级别为3的气象因子.因此, O3高值区气象因子对O3浓度的影响程度为：日照时数＞相对湿度＞气温.年均O3浓度最高的资阳市, 受气象因子影响的程度由高到低分别为日照时数、相对湿度、气温, 3种因子的F值相差不大.
对O3低值区的5个城市(雅安、重庆、达州、南充、巴中)进行比较, 其中有3个城市的重要性级别为1的气象因子是气温.达州、重庆重要性级别为3的气象因子为降水量, 风速为南充市重要性级别为3的气象因子.由于四川盆地封闭的地形特点, 全年风速低, 静风频率高, 其并不能成为除南充外其他17地市影响O3浓度的主要气象因子.雅安市相对湿度大且日照时数少(王玉云等, 2014), 不利于O3浓度的增加, 因而为O3低值区.年均O3浓度最低的巴中市, 受气象因子影响的程度由高到低分别为气温、日照时数和相对湿度, 3种因子的F值相差不大.
统计各个季节的平均日照时数、相对湿度和气温.其中日照时数季节变化特征表现为：夏季(5.24±3.77) h＞春季(3.78±3.75) h＞秋季(1.73±3.76) h＞冬季(1.57±3.76) h, 气温季节变化特征表现为：夏季(26.72±7.30) ℃＞春季(19.11±7.26) ℃＞秋季(18.51±7.29) ℃＞冬季(9.04±7.29) ℃, 与上文O3浓度季节变化特征表现一致.而相对湿度季节变化特征表现为：秋季(84.32%±11.67%)＞冬季(80.96%±18.91%)＞夏季(76.84%±11.65%)＞春季(73.33%±11.65%), 其中春、夏两季节相对湿度差别不大, 而秋、冬两季节相对湿度差别不大, 但秋冬季节相对湿度大于春夏两季相对湿度.因此, 结合前文对三大主导气象因子(日照时数、相对湿度、气温)与O3浓度的相关性关系分析可以进一步证实高温、低湿以及较强的辐射有利于O3浓度的增加.
3.4 基于GAM模型预测2017年成都市的O3浓度3.4.1 2017年成都市O3预测结果分析根据构建的GAM模型, 利用上文筛选的成都市的4个主要气象因素(气压、气温、相对湿度以及日照时数), 对成都市2017年O3浓度进行预测.得到成都市2017年O3浓度预测值与观测值对比图, 如图 7所示.2017年O3浓度预测平均值为(95.25±51.30) μg·m-3, 观测平均值为(91.17±54.05) μg·m-3.由图 7可知, 本文建立的GAM模型能较好地预测O3浓度的逐日变化, O3浓度预测值季节变化为夏季(151.12±36.79) μg·m-3＞春季(101.41±45.28) μg·m-3＞秋季(74.17±34.91) μg·m-3＞冬季(53.15±23.20) μg·m-3；O3浓度观测值季节变化亦为夏季(141.63±47.11) μg·m-3＞春季(108.06±47.66) μg·m-3＞秋季(65.98±36.35) μg·m-3＞冬季(47.78±23.21) μg·m-3.预测峰值为207.62 μg·m-3, 观测峰值为282 μg·m-3, 均出现在夏季的7月份；预测谷值为11.55 μg·m-3, 观测谷值为8 μg·m-3, 均出现在冬季, 因此对峰/谷值的预测也较为准确.图 8为2017年成都市O3浓度的预测值与观测值的相对误差, 由图可见相对误差基本都在0上下波动, 平均相对误差为16.85%±52.21%.因此, 本文建立的GAM模型对O3浓度的预测正确率较高.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 成都市2017年O3浓度预测值与观测值对比图 Fig. 7The comparison of predicted and observed O3 concentration over Chengdu in 2017 |
图 8(Fig. 8)
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| 图 8 成都市2017年O3浓度预测值与观测值的相对误差 Fig. 8The relative error of predicted and observed O3 concentration over Chengdu in 2017 |
3.4.2 2017年成都市O3预测的压轴回归检验利用上文RAM, 建立了2017年成都市O3浓度预测值和观测值之间的回归模型.预测值和观测值之间的线性关系如图 9所示, 散点均匀分布在RAM回归直线y=-9.1768+1.0535x(图中实线)的两侧, R2=0.8178, 表明模型能够解释O3浓度81.78%的变化, 即认为O3浓度的预测值与观测值具有显著的参考价值, 对2017年成都市O3预测较为准确.
图 9(Fig. 9)
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| 图 9 成都市2017年O3浓度预测值与观测值的压轴回归(RMA)检验结果 Fig. 9The test result of reduced major axis regression (RMA) of predicted and observed O3 concentration over Chengdu in 2017 |
3.5 基于GAM模型的2017年四川盆地18城市O3浓度预测结果分析利用上述对成都市2017年O3浓度进行预测的相同方法对四川盆地其他城市进行2017年O3浓度预测.对各城市O3浓度预测进行RMA分析, 得到表 7.从18个城市2017年O3预测的RMA分析结果可见, 1.0535≤斜率(k)≤1.4034, 斜率接近于1；3.8174≤|截距(b)|≤35.3446；0.5088≤R2≤0.8230, 模型拟合均较好, 结果显示GAM模型能较为准确地预测四川盆地各城市O3浓度的变化趋势.
表 7(Table 7)
| 表 7 四川盆地18城市O3浓度预测RMA结果 Table 7 The RMA test results of predicted O3 concentration for 18 cities in Sichuan Basin | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 7 四川盆地18城市O3浓度预测RMA结果 Table 7 The RMA test results of predicted O3 concentration for 18 cities in Sichuan Basin
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4 结论(Conclusions)1) 2016年四川盆地O3浓度整体较2015年更高, 且2016年O3高值区的分布也相比于2015年更广泛.主要的O3污染区域位于四川盆地西部成都、德阳、资阳、眉山、内江一带和以广安为中心的周边区域, 受O3污染最严重的城市为资阳市, 两年的O3平均浓度达到(100.57±40.53) μg·m-3.而O3低值区则为雅安以及重庆、达州、巴中、南充一带, 年均浓度均在75 μg·m-3以下.
2) O3浓度有明显的季节变化特征.O3浓度季节变化特征表现为：夏季(110.70±41.52) μg·m-3＞春季(95.24±41.23) μg·m-3＞秋季(67.58±39.55) μg·m-3＞冬季(47.17±41.15) μg·m-3.O3高值区2016年的春季季均O3浓度相较于2015年要低, 低值区2016年比2015年高.2015年夏季O3季均浓度超过120 μg·m-3的城市有5个, 2016年夏季O3季均浓度超过120 μg·m-3的城市增加至9个.秋冬季节O3浓度维持在一个较低水平.
3) 对气压、气温、相对湿度、风速、日照时数、降水量6项气象因子利用GAM模型进行分析, 得到O3浓度与这6个气象因子皆呈现非线性关系.18个城市中, 有12个城市的三大主要气象因子皆为日照时数、相对湿度、气温(整体来看, 这3个气象因子对四川盆地O3浓度影响较大), 而风速、气压以及降水量对O3浓度影响相对较小.
4) 通过构建GAM模型对四川盆地18个城市O3污染的主导气象因子进行识别, 并对2017年O3浓度进行预测和检验, 结果显示GAM模型能较为准确地预测四川盆地各城市O3浓度的变化趋势.与数值预报不同, 该方法简单且扩展能力强, 能根据各地区影响因素不同而有针对性地用于构建当地化的O3浓度预测模型, 可用于为研究区域O3浓度时空分布、污染控制及减排策略等提供科学依据和管理决策参考.
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