, 郑逸璇1, 刘梦瑶2, 郑博3, 王婷4, 同丹1, 粟京平6, 王普才4,5, 林金泰2, 张强1
1. 清华大学地球系统科学系, 北京 100084;
2. 北京大学物理学院大气与海洋科学系, 北京 100871;
3. 清华大学环境学院, 北京 100084;
4. 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029;
5. 中国科学院大学, 北京 100049;
6. 北京市环境保护监测中心, 北京 100048
收稿日期: 2018-04-01; 修回日期: 2018-05-17; 录用日期: 2018-05-17
基金项目: 环保部公益性科研项目（No.201509004）；国家自然科学基金项目（No.41571130032，91744310，41575034）
作者简介: 李言顺(1993-), 男, E-mail:li-ys15@mails.tsinghua.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 张强, E-mail:qiangzhang@tsinghua.edu.cn
摘要: 基于POMINO AMFv6反演构架和高分辨率WRF-CMAQ模拟资料重构DOMINO v2大气质量因子，开发了京津冀地区高精度NO2对流层垂直柱浓度卫星数据，并结合反演模型分析了研究区域2011-2017年NO2柱浓度及重点城市NOx排放强度的时空演变.2011-2017年间，京津冀地区NO2柱浓度在北京-天津-唐山及石家庄-邢台-邯郸形成两个核心污染高值区，保定、廊坊、秦皇岛、沧州和衡水分布于东南部的污染背景中，构成污染次高值区，而位于西北部的张家口和北部的承德相对较为清洁，仅在对应的市辖区出现局地污染峰值.京津冀地区柱浓度平均水平在2011-2017年间下降了27.2%.2011-2013年间北京、天津、唐山和石家庄市的NOx平均排放强度分别为108.3、139.5、241.4和178.6 mol·s-1，而2015-2017年间下降至98.0、108.2、197.6和85.8 mol·s-1.基于卫星遥感手段的综合分析表明，2011-2017年期间京津冀地区NOx污染状况得到明显改善，但各个城市的改善程度存在差异，其中北京、唐山NO2柱浓度降幅明显低于污染核心高值区的其他城市，在下一阶段制订治理方案时应重点考虑.
关键词:卫星遥感氮氧化物高精度反演排放强度时空变化
Satellite-based observations of changes in nitrogen oxides over the Beijing-Tianjin-Hebei region from 2011 to 2017
LI Yanshun1
, ZHENG Yixuan1, LIU Mengyao2, ZHENG Bo3, WANG Ting4, TONG Dan1, SU Jingping6, WANG Pucai4,5, LIN Jintai2, ZHANG Qiang1 1. Department of Earth System Science, Tsinghua University, Beijing 100084;
2. Department of Atmospheric and Oceanic Sciences, School of Physics, Peking University, Beijing 100871;
3. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084;
4. Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
5. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
6. Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048
Received 1 April 2018; received in revised from 17 May 2018; accepted 17 May 2018
Supported by the Ministry of Environmental Protection Public Research Program (No.201509004) and the National Natural Science Foundation of China(No.41571130032, 91744310, 41575034)
Biography: LI Yanshun(1993—), male, E-mail:li-ys15@mails.tsinghua.edu.cn
*Corresponding author: ZHANG Qiang, E-mail:qiangzhang@tsinghua.edu.cn
Abstract: Nitrogen oxides play key roles in tropospheric chemistry and have adverse effects on human health. In this work, we develop an improved product of NO2 tropospheric vertical column densities (TVCDs) over the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region based on the operational OMI NO2 product from KNMI. In the improved product, air mass factors for converting slant columns to vertical columns are calculated using simulated NO2 profile, pressure, temperature and relative humidity at a horizon resolution of 4 km×4 km. The product is then used to reveal the spatiotemporal variation of NO2 TVCDs over the BTH region, and is fitted with a parameterized two-dimensional gaussian function to assess NOx emission changes over BTH region. Two hotspots of NO2 pollutions are observed over two city clusters, Beijing-tianjin-tangshan and Shijiazhuang-xingtai-handan. Elevated NO2 TVCDs are also observed over the Baoding, Langfang, Qinhuangdao, Cangzhou and Hengshui city. Averaged NO2 TVCD over the BTH region decreased by 27.2% from 2011 to 2017. The fitted NOx emission rates over the Beijing, Tianjin, Tangshan and Shijiazhuang city decreased from 108.3, 139.5, 241.4, 178.6 mol·s-1 during 2011-2013, respectively, to 98.0, 108.2, 197.6, 85.8 mol·s-1 during 2015-2017. Reduction rates of NO2 TVCDs in Beijing and Tangshan city are lower than other cities during 2011-2017, indicating that stricter controls are required in the future.
Keywords: satellite observationnitrogen oxideshigh-precision inversionemission intensityspatiotemporal variation
1 引言(Introduction)氮氧化物NOx(NOx≡NO+NO2)是对流层臭氧和硝酸盐气溶胶的重要前体物(Seinfeld et al., 2016)，同时其具备显著的环境健康效应(Clark et al., 2010).对流层NOx的主要排放源为化石燃料燃烧、生物质燃烧和闪电过程.在快速的工业化和城市化进程下，中国氮氧化物排放自20世纪90年代以来增长迅猛，并在区域大气复合污染问题中扮演重要角色.定量分析氮氧化物对流层污染负荷及排放强度的时空演变是评估政策实施效果的前提与基础.卫星遥感技术通过光谱反演获取对流层二氧化氮(NO2)的垂直柱浓度信息，且时空覆盖能力强，能够辅助地面监测手段和自下而上排放清单评估氮氧化物污染的时空演变(Martin, 2008; Streets et al., 2013; Seltenrich et al., 2014).
NO2卫星遥感探测起始于20世纪90年代中期，欧洲航天局(ESA)和美国航天局(NASA)相继发射全球臭氧探测仪GOME (Burrows et al., 1999)、大气制图扫描成像吸收光谱仪SCIAMACHY(Bovensmann et al., 1999)、臭氧探测仪OMI(Levelt et al., 2006)、全球臭氧探测仪2号GOME-2(Callies et al., 2000)和对流层探测仪TROPOMI(Veefkind et al., 2012).基于上述星载传感器，国内外****已广泛应用其NO2对流层垂直柱浓度资料在中国地区进行NOx排放的反演估算和时空变化分析.由于对流层NOx化学生命周期较短、受物理传输作用的影响较小，相关研究(Richter et al., 2005; 张强等, 2012)显示，以GOME和SCIAMACHY观测到的NO2柱浓度间接表征地面排放强度，揭示了中国地区NOx排放在1996—2010年间的增长与扩张.此外，高晋徽等(2015)基于OMI传感器、自下而上排放清单和风场数据分析了中国地区2005—2013年间NO2柱浓度的长期变化及成因.针对典型人为源，Liu等(2017)基于OMI柱浓度数据和高斯拟合模型分析了我国48个城市和7个燃煤电厂2005—2013年间NOx排放的时间变化.
上述研究加深了政策制定者对我国NOx污染时空演变的认识，但在分析时未将卫星资料的不确定性考虑在内.卫星遥感反演对流层NO2柱浓度的主要不确定性来源是对流层大气质量因子(Air Mass Factor，AMF)的计算(Boersma et al., 2011; Lin et al., 2014; Lin et al., 2015; Lorente et al., 2017).对流层AMF为NO2对流层斜柱浓度转换至垂直柱浓度的比例因子，其计算依赖辐射传输模拟，NO2先验廓线、地表反照率、气溶胶光学厚度、云高、云量、温度、气压和相对湿度廓线等为影响计算精度的关键辅助参数(Palmer et al., 2001).当前NO2对流层柱浓度业务化产品存在NO2先验廓线分辨率低，反演过程中未考虑地表反射各向异性、气溶胶的影响，以及云和NO2反演的大气状态不一致等问题.针对上述不足，北京大学基于OMI传感器开发了覆盖中国地区的POMINO对流层NO2垂直柱浓度产品，其计算对流层AMF时，将NO2先验廓线、温度、气压、相对湿度等参数的空间分辨率提升至25~50 km，同时对气溶胶光学效应和地表反射各向异性进行了显式考虑(Lin et al., 2014; Lin et al., 2015).
京津冀地区是全国氮氧化物污染最严重的区域之一，在《国家环境保护“十二五”规划》(简称“十二五规划”)和《大气污染防治行动计划》(简称“大气十条”)中被列为重点防控对象.本研究基于DOMINO v2(Boersma et al., 2011)业务化产品中的对流层斜柱浓度和POMINO AMFv6构架，使用高分辨率WRF-CMAQ模拟资料重构对流层AMF，开发覆盖京津冀地区的高精度NO2对流层垂直柱浓度数据，并结合反演模型分析了2011—2017年京津冀地区NO2柱浓度和重点城市NOx排放强度的时空演变，评估政策实施对NOx污染的控制效果.为方便表述，上述高精度NO2对流层垂直柱浓度数据在下文中简称为“BTH-OMI”，“BTH”代表北京-天津-河北，OMI为柱浓度数据对应的星载传感器.
2 数据与方法(Data and methods)2.1 BTH-OMI NO2对流层垂直柱浓度卫星反演BTH-OMI产品是在KNMI DOMINO v2和北京大学POMINO产品的基础上开发的.DOMINO v2是基于OMI传感器(Levelt et al., 2006)的全球NO2对流层垂直柱浓度业务化产品，其反演流程如下：①差分吸收光谱法(Platt, 1994)拟合求解NO2斜总柱浓度；②分离平流层斜柱浓度和对流层斜柱浓度；③计算对流层AMF，将对流层斜柱浓度转换为垂直柱浓度.
POMINO较DONIMO v2做了如下改进：逐像素(不依赖查找表)执行辐射传输计算；显性表征了气溶胶光学效应和地表反射各向异性对NO2反演的影响；基于相同大气状态反演云参数和NO2柱浓度.
BTH-OMI基于POMINO AMFv6构架(Lin et al., 2014; Lin et al., 2015)计算对流层AMF，重点提升传感器捕捉NO2柱浓度时空变化的能力，使用高分辨率WRF-CMAQ模型(4 km×4 km)为AMF计算提供NO2先验廓线、地表气压、气压、温度和相对湿度廓线数据.BTH-OMI、POMINO和DOMINO v2的AMF辅助参数汇总见表 1.对流层AMF的计算依照：
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| 表 1 BTH-OMI、DOMINO v2、POMINO对流层AMF辅助参数 Table 1 Ancillary parameters for deriving tropospheric AMFs in the BTH-OMI, DOMINO v2 and POMINO product | ||||||||||||||||||||
表 1 BTH-OMI、DOMINO v2、POMINO对流层AMF辅助参数 Table 1 Ancillary parameters for deriving tropospheric AMFs in the BTH-OMI, DOMINO v2 and POMINO product
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式中，SW代表指定垂直高度的散射权重因子，由辐射传输计算得到，气温、气压、地表反照率、云高、云量和相对湿度等为计算所需的输入信息；x代表指定垂直高度上的NO2丰度，由WRF-CMAQ模型提供.
本研究对BTH-OMI反演结果进行质量控制：在柱浓度时空演变分析时剔除受到轨道异常影响(http://www.knmi.nl/omi/research/product/rowanomaly-background.php)、云量高于0.3和地表反照率高于0.3的像元；在柱浓度验证评估和NOx排放反演时额外剔除太阳高度角大于70°及轨道最外侧10列的数据.质量控制完成后，本研究依照面积加权方法(Kharol et al., 2015; Geddes et al., 2016)将柱浓度数据分配至0.125°×0.125°网格中.
2.2 WRF-CMAQ化学传输模拟WRF-CMAQ多尺度化学传输模拟用于支持NO2柱浓度反演中对流层AMF的计算.其中WRF模型(http://www.wrf-model.org/)使用3.5.1版本，CMAQ模型(http://www.cmascenter.org/cmaq/)使用5.0.1版本.模拟基于3层嵌套网格(图 1)进行，第1层覆盖中国地区，水平分辨率为36 km×36 km；第2层覆盖中国东部地区，水平分辨率为12 km×12 km；第3层覆盖京津冀地区，水平分辨率为4 km×4 km.模型垂直方向从地表延伸至对流层顶，分为14层.模拟时段为2011—2017年，其中2013年模拟实验执行3层嵌套，其余年份仅在第1层执行.为保证空间分辨率的一致性，本研究处理模型输出时依据2013年第3层模拟结果的月均空间分布，将其他年份第一层模拟输出降尺度至4 km×4 km.其他模型配置、输入数据及模型验证参照先前研究(Zheng et al., 2015).
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 WRF-CMAQ3层嵌套模拟区域设置 (a.嵌套区域空间范围，背景为DOMINO v2 NO2对流层垂直柱浓度, b.第3层嵌套区域)注：第一层嵌套区域覆盖中国地区(68.3°E~151.7°E, 10.4°N~54.0°N) Fig. 1Domains of the triple-nested WRF-CMAQ simulations (a. spatial coverage of the triple-nested domains with DOMINO v2 NO2 TVCDs as background, b. domain 3 for the Beijing-Tianjin-Hebei region) |
2.3 NOx排放强度反演本研究使用参数化二维高斯函数(Fioletov et al., 2011; Fioletov et al., 2013; Zhang et al., 2018)模拟城市周围NO2柱浓度的筛减扩散形态：
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 | (3) |
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高斯拟合方法反演城市NOx排放速率的不确定度主要来自如下4个方面(Beirle et al., 2011; Liu et al., 2016)：①拟合窗口大小的确定；②再分析风速资料；③最小二乘拟合；④NO2/NOx比例因子经验值.二维高斯排放反演的结果对拟合窗口大小较为敏感.本研究基于拟合窗口半径初值，对半径进行25 km的正负扰动，并计算拟合窗口变化对排放速率反演结果的相对影响.最小二乘拟合的不确定性用柱浓度模拟结果和BTH-OMI观测之间的相对偏差衡量.再分析风速资料和NO2/NOx比例因子的不确定性参照先前中国地区反演研究(Liu et al., 2016)，分别取20%和10%.本研究假设各类不确定性之间相互独立，对其求平方和后再开方得到排放速率反演值的最终不确定度.
2.4 地基NO2对流层垂直柱浓度数据本研究利用多轴吸收差分光谱(MAX-DOAS)NO2柱浓度观测资料对BTH-OMI进行验证.MAX-DOAS技术通过分析不同高度角下穿过大气层到达地面的太阳光谱提取对流层污染物的丰度信息，是一种准确、有效的对流层NO2柱浓度观测手段，且常用于卫星反演结果的验证评估(王婷等, 2014).MAX-DOAS数据由中科院大气物理研究所香河(116.95°E，39.75°N)大气探测综合试验站提供，数据时段覆盖2012年全年，具体测量原理和方法可参见相关文献(王婷等, 2014).MAX-DOAS数据在当地时间13:00—14:00取算数平均，并按站点位置和网格化OMI资料配准.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 BTH-OMI柱浓度的验证评估依照2.4节介绍的数据配准方法，2012年香河站MAX-DOAS资料和BTH-OMI、DOMINO v2及POMINO柱浓度卫星资料共完成17次时空匹配，其中观测时间覆盖四季(冬季4次、春季6次、夏季2次、秋季5次)，柱浓度变化范围为5.9×1015~7.04×1016 molecs·cm-2.验证结果显示，BTH-OMI、DOMINO v2和POMINO数据均能较好地捕捉香河站MAX-DOAS观测结果的时间变化(图 2a).BTH-OMI和MAX-DOAS观测之间决定系数达0.74，高于POMINO和DOMINO v2产品的0.72和0.39(图 2b)，证明柱浓度反演时使用高分辨率WRF-CMAQ模型(4 km×4 km)的气象化学输出作为对流层AMF计算的输入能够提升产品捕捉NO2柱浓度时间变化的能力.BTH-OMI较MAX-DOAS观测平均偏低21.7%.2011—2016年(POMINO仅更新至2016年)BTH-OMI柱浓度较POMINO平均偏低11.5%，较DOMINO v2平均偏低24.5%.上述结果表明，OMI产品和MAX-DOAS观测相互之间的相对偏差均在±30%范围之内，和全球业务化产品NASA OMNO2在华北地区的验证结果水平相当(Irie et al., 2008).综上，本研究基于高分辨率(4 km×4 km)WRF-CMAQ模拟资料重构大气质量因子显著改善了DOMINO v2捕捉京津冀地区NO2柱浓度时间变化的能力.但BTH-OMI计算AMF时未直接考虑气溶胶光学效应和地表反射各向异性的影响，是导致其数据精度较POMINO无显著提升的可能原因，在高分辨尺度下将气溶胶光学效应和地表反射各向异性数据纳入AMF计算是研究下一步的重点改进方向.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 OMI NO2对流层垂直柱浓度数据的验证评估 (a.2012年MAX-DOAS数据和OMI柱浓度资料的时间序列对比, b. 2012年MAX-DOAS数据和OMI柱浓度资料的散点对比) Fig. 2Comparison between OMI retrievals of NO2 TVCDs and collocated MAX-DOAS measurements (a. time series of OMI retrievals and MAX-DOAS measurements during 2012, b. scatter plots of the OMI retrievals and MAX-DOAS measurements during 2012) |
3.2 京津冀地区对流层NO2垂直柱浓度时空演变基于BTH-OMI，本研究对京津冀地区2011—2017年对流层NO2垂直柱浓度的时空演变进行分析.为降低卫星资料不确定性的影响，柱浓度反演结果小于1.0×1015 molecs·cm-2的网格不纳入分析范畴.如图 3所示，京津冀地区NO2对流层垂直柱浓度在北京-天津-唐山及石家庄-邢台-邯郸形成两个核心污染高值区.保定、廊坊、秦皇岛、沧州和衡水分布在东南部的污染背景中，构成污染次高值区.而位于西北部和北部的张家口和承德相对较为清洁，仅在对应的市辖区出现局地污染峰值.京津冀地区除张家口和承德市外，对流层NO2污染负荷均较高，在2011—2017年间柱浓度平均达1016 molecs·cm-2数量级.此外，京津冀地区NO2柱浓度空间分布存在城郊差异，市辖区由于机动车的排放活动柱浓度一般高于相邻的郊区.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 2011—2017年京津冀地区NO2对流层垂直柱浓度时空演变 (a.2011—2013年BTH-OMI NO2对流层垂直柱浓度空间分布，b.2013—2015年BTH-OMI NO2对流层垂直柱浓度空间分布, c. 2015—2017年BTH-OMI NO2对流层垂直柱浓度空间分布，d.图(c)和图(a)的差值) Fig. 3Spatiotemporal variation of NO2 TVCDs over the BTH region during 2011—2017 (a. NO2 TVCD map during 2011—2013, b. NO2 TVCD map during 2013—2015, c. NO2 TVCD map during 2015—2017, d. Differences between (c) and (a)) |
京津冀地区NO2对流层垂直柱浓度均值从2011年的1.02×1016 molecs·cm-2下降至2017年的7.43×1015 molecs·cm-2，整体降幅达27.2%.受到行异常问题和其他筛选条件(2.1节)影响，BTH-OMI资料在京津冀地区平均每年的有效数据天数仅为74 d.为尽量减小上述时间采样偏差的影响，降低分析结论的不确定性，本研究以3年为时间窗口计算2011—2017年京津冀地区NO2柱浓度的时间变化.2011—2013、2013—2015和2015—2017年京津冀地区柱浓度均值分别达9.7×1015、8.4×1015和7.6×1015 molecs·cm-2，呈逐步下降趋势.从图 3d可以看出，研究时段NO2柱浓度的下降主要发生在北京-天津-唐山和石家庄-邢台-邯郸两个核心污染高值区、秦皇岛和张家口市市辖区及保定市的西南部，其中平均柱浓度水平最高的石家庄-邢台-邯郸高值区降幅也最为显著.在对流层NO2垂直柱浓度下降的整体趋势下，不同城市行政边界内柱浓度均值的时间变化存在一定差异.如图 4所示，京津冀地区13个城市NO2对流层垂直柱浓度均值在2011—2017年间的相对下降幅度在4.0%~40.9%之间.其中邢台、石家庄、邯郸和衡水降幅位列前4位，平均达38.1%；NOx污染程度最低的承德市平均降幅最小，仅为4%；尽管秦皇岛市市辖区柱浓度在研究时段下降较为显著，但城市西部污染下降不明显，导致行政区划内整体降幅较低(6.1%)，位列倒数第二.来自唐山市的污染传输可能是导致该现象的原因.其余城市行政区划内柱浓度均值的降幅均位于10%~30%.值得注意的是，北京、唐山柱浓度降幅明显低于两个核心污染高值区的其他城市，在下一阶段制订治理方案时应重点考虑.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 京津冀地区2011年和2017年分城市BTH-OMI NO2对流层垂直柱浓度 Fig. 4BTH-OMI NO2 TVCDs over BTH cities in 2011 and 2017 |
京津冀地区NO2柱浓度的季节变化(表 2)特点显著，冬季(12、1、2月)、秋季(9、10、11月)、春季(3、4、5月)和夏季(6、7、8月)柱浓度水平依次降低，其中冬季柱浓度在2011—2017年间平均为夏季的2.1倍.京津冀地区是典型的人为源污染地带，NOx排放由人为活动主导，闪电和土壤微生物活动等自然过程贡献较小.冬季为采暖季节，期间煤炭等燃料使用量较其他季节显著提升，且冬季NOx生命周期较长，在大气中的化学损耗速率相对于其他季节较慢.这些因素使得柱浓度呈现冬高夏低的特性.中国北方秸秆焚烧活动在秋收季节较为旺盛，是造成秋季柱浓度高于春季的可能原因.此外，和2011—2013年间平均情况相比，2015—2017年间京津冀地区冬、秋、夏、春四季NO2柱浓度均发生了显著下降，降幅分别达25.2%、17.0%、21.0%和25.0%.
表 2(Table 2)
| 表 2 京津冀地区2011—2017年分季节NO2对流层垂直柱浓度均值(标准差) Table 2 Seasonal average (standard deviation) of NO2 TVCDs over the BTH region during 2011—2017 | |||||||||||||||||||||||||
表 2 京津冀地区2011—2017年分季节NO2对流层垂直柱浓度均值(标准差) Table 2 Seasonal average (standard deviation) of NO2 TVCDs over the BTH region during 2011—2017
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3.3 重点城市NOx排放强度变化反演结果显示，2.3节中的参数化二维高斯函数对北京、天津、唐山和石家庄市周围的NO2对流层垂直柱浓度空间分布模拟效果较好，模拟结果和BTH-OMI数据之间的拟合相关系数达0.86±0.03. 2011—2017年，北京、天津、唐山和石家庄市NOx化学生命周期均值达6.3 h，和先前中国地区反演研究(Liu et al., 2016)的结果(1.8~7.5 h)及美国东南部夏季观测研究(Ryerson et al., 1998)的结果(4~6 h)可比.四城市NOx排放强度的反演结果和MEIC网格化排放数据较为一致，二者皮尔逊相关系数达0.7，卫星反演结果较MEIC平均偏低13.9%.北京、天津、唐山和石家庄市2011—2013年间NOx平均排放强度分别为108.3、139.5、241.4和178.6 mol·s-1，而2015—2017年间分别下降至98.0、108.2、197.6和85.8 mol·s-1, 降幅分别达9.5%、22.4%、18.1%和51.9%.其中，“mol·s-1”即为“摩尔/秒”，代表单位时间城市排放NOx的物质的量.从图 5可以看出，4城市NOx排放强度卫星反演结果的不确定性度分别为35.9%±3.6%、107.3%±40.2%、79.5%±23.2%和37.0%±14.1%，均大于其和MEIC清单的平均绝对偏差.本研究对反演结果的时间序列进行变化趋势的线性拟合，着重分析排放速率在研究时段的整体下降趋势.线性拟合结果表明，北京、天津、唐山和石家庄市在研究时段NOx排放强度每3年的下降速率分别为1.5%、7.1%、5.9%和21.8%.其中，北京、天津和唐山市排放速率降幅的反演结果和MEIC清单一致性较高，但二者在石家庄市出现了显著差异.MEIC清单中石家庄市2015—2017年间NOx平均排放速率较2011—2013年间相对下降了23.4%，而反演结果中降幅达51.9%.这一差距的来源可能是由于MEIC清单对排放趋势估计的不确定性导致的.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 基于BTH-OMI的城市NOx排放速率变化趋势 Fig. 5Temporal variations of city-level NOx emission strengths derived from BTH-OMI during 2011—2017 |
3.4 NOx污染演变的影响因素分析NOx污染和人类生产生活、社会经济发展高度相关.根据公开统计数据，2011—2017年京津冀地区生产总值、城镇人口和机动车保有量分别增加了58.5%、19.1%和38.6%，而同时段NO2对流层垂直柱浓度下降了27.2%，重点城市的NOx排放速率也显著降低.上述社会经济指标相较于NO2卫星信号的相反变化趋势和污染控制政策的有效实施关联紧密.2011年末，“十二五”规划以京津冀为重点防控区域，提出加大NOx减排力度.2013年“大气十条”颁布后，北京、天津市和河北省分别出台了北京市2013—2017清洁空气行动计划》、《天津市清新空气行动方案》和对应的《大气污染防治行动计划实施方案》，并在2013—2017年间采取了电厂超低排放改造、落后产能淘汰、严控机动车保有量、严格实施机动车排放标准、加速淘汰黄标车及老旧车、燃煤锅炉整治和对钢铁、水泥、玻璃行业进行脱硝改造升级等一系列措施.这些治理政策推动了京津冀地区2011—2017年各部门NOx排放的削减，在保证经济持续发展的同时，使NOx污染得到改善.如图 6所示，依据清华大学MEIC排放清单，2015—2017年间京津冀地区NOx排放量均值相对于2011—2013年间下降了22.0%，和卫星柱浓度反演结果中22.1%的降幅一致.其中，电力部门排放下降了60.1%，贡献了总减排量的63.7%；交通和工业部门排放分别下降了12.5%和8.4%，分别贡献了总减排量的16.5%和17.0%.电力部门采取电厂超低排放改造措施在研究时段取得了显著的减排效果，是京津冀地区NOx污染下降的重要影响因素.电力部门在NOx排放总量中的占比由2011—2013年间的23.3%下降至2015—2017年间的11.9%.而同时段交通和工业部门的NOx排放降幅较小，其占比由2011—2013年间的28.9%、44.6%上升至2015—2017年间的32.4%、52.3%，是下一阶段NOx减排的重点行业对象.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 2011—2017京津冀地区NO2对流层垂直柱浓度、分部门人为源NOx排放量的时间变化情况 Fig. 6Temporal variation of the BTH-OMI NO2 TVCDs and sector-specific NOx emissions from the MEIC inventory over the BTH region during 2011—2017 |
此外，土地覆盖类型能够对NOx排放产生重要影响(Heald et al., 2015).本研究利用高分辨率(1 km×1 km)土地利用资料HBASE(Wang et al., 2017)对京津冀各城市地表覆盖和2011—2017年间NO2柱浓度均值之间的关联进行初步探讨.HBASE是基于Landsat卫星的数据产品，在全球范围提供了地理网格被分类为人造陆表的概率，在城市行政区划内对该概率值和网格面积的乘积进行累加即得到城市人造陆表面积.结果显示，除北京市外，京津冀地区12个城市的归一化人造陆表面积(图 7a)和NO2柱浓度均值之间存在较强的相关关系，二者间皮尔逊相关系数达0.60(图 7b).这在一定程度上表明地表覆盖是形成京津冀地区NOx排放空间格局的重要影响因素.但北京市在相关分析中明显偏离拟合线，说明除了地表覆盖外存在其他影响因素，例如城市的产业结构和污染控制水平等.未来研究应进一步对不同影响因素进行更全面的探讨.
图 7(Fig. 7)
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| 图 7 京津冀地区人造陆表空间分布图(a)及人造陆表面积(km2)和NO2柱浓度(molecs·cm-2)之间的相关分析(b) Fig. 7Human built-up and settlement extent over the BTH region (a) and Correlation analysis between human built-up area and NO2 TVCD level among BTH cities (b) |
4 结论(Conclusions)1) 同时将NO2先验廓线、气压、温度和相对湿度垂直廓线4项AMF辅助参数的空间分辨率提升至局地分辨率级别能够显著改善OMI捕捉NO2对流层垂直柱浓度时间变化的能力.未来区域反演研究计算NO2对流层AMF时应在高分辨率下对辅助输入参数进行时空表征.此外，本研究的反演实验未显式考虑气溶胶光学效应和地表反射各向异性对AMF的影响，是下一步有必要改进的方向.
2) 京津冀地区2011—2017年NO2对流层垂直柱浓度空间分布具备明显的城郊差异，北京-天津-唐山以及石家庄-邢台-邯郸NOx污染最为严重，保定、廊坊、秦皇岛、沧州和衡水污染程度次之，张家口和承德相对较为清洁.京津冀地区2017年NO2对流层垂直柱浓度平均水平相对2011年下降了27.2%.2011—2013年，北京、天津、唐山和石家庄NOx平均排放强度分别为108.3、139.5、241.4和178.6 mol·s-1，而2015—2017年则下降至98.0、108.2、197.6和85.8 mol·s-1.京津冀地区NOx污染在研究时段发生了明显的改善，但不同城市污染改善程度存在差异，其中北京、唐山柱浓度降幅相对污染核心高值区其他城市明显偏低，在下一阶段制订治理方案时应重点考虑.
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