中文关键词2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)α-MnO₂过一硫酸盐(PMS)降解磁性生物炭高级氧化 英文关键词2,2',4,4'-tetrabrominated diphenyl ether(BDE-47)α-MnO₂peroxymonosulfate(PMS)degradationmagnetic biocharadvanced oxidation processes

作者	单位	E-mail
李鑫	华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006	xiaocqjtu@163.com
尹华	华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006	huayin@scut.edu.cn
罗昊昱	华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006
欧阳晓芳	华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006
刘航	华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006
祝铭韩	华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006

中文摘要 环境中的多溴联苯醚（PBDEs）对人类健康和生态环境存在潜在危害，开发高效、经济和环保的高级氧化体系对其进行有效降解具有重要意义.利用水热法合成的磁性生物炭负载二氧化锰复合材料（α-MnO₂/MWB）作为催化剂，有效活化过一硫酸盐（PMS）降解2，2'，4，4'-四溴联苯醚（BDE-47），通过SEM、XRD、FT-IR和BET等手段对材料进行表征分析，同时探究了材料对PMS的催化活化能力.结果表明，α-MnO₂/MWB具有最佳的催化性能，在α-MnO₂/MWB负载质量比为1：2、催化剂投加量为0.05 g·L^-1、PMS浓度为5 mmol·L^-1的条件下，对1 mg·L^-1 BDE-47的降解率达到94%.溶液初始pH对体系的影响较小，氯离子（Cl^-）和腐殖酸（HA）对BDE-47的降解有抑制作用，随其浓度升高抑制作用增强，硝酸根离子（NO₃^-）和碳酸氢根离子（HCO₃^-）对降解几乎无影响.通过自由基淬灭实验证明SO₄^-·和·OH是该体系降解BDE-47的两种关键自由基，其中SO₄^-·占主导地位.反应前后材料的XPS表征分析表明，Mn和Fe元素的价态转化是活化PMS的主要原因.α-MnO₂/MWB经重复利用4次，仍保持着高效的催化性能. 英文摘要 Polybrominated diphenyl ethers(PBDEs) are potentially harmful to human health and the ecological environment. It is, therefore, of great significance to develop efficient, economic, and environmentally-friendly advanced oxidation systems for their effective degradation. Here, a magnetic biochar supported manganese dioxide composite(α-MnO₂/MWB) synthesized by hydrothermal methods was used as a catalyst to activate peroxymonosulfate(PMS) in the degradation of 2, 2', 4, 4'-tetrabrominated diphenyl ether(BDE-47). The prepared materials were characterized by SEM, XRD, FT-IR, and BET. The results showed that α-MnO₂/MWB had the best catalytic performance, and the highest degradation efficiency reached 94% under optimal conditions(α-MnO₂/MWB mass ratio=1:2, catalyst dosage=0.05 g·L^-1, PMS concentration=5 mmol·L^-1, BDE-47 concentration=1 mg·L^-1). The effect of initial pH on the system was not distinct, while chloride ions(Cl^-) and humic acid(HA) inhibited the degradation of BDE-47. In comparison, nitrate ions(NO₃^-) and bicarbonate ions(HCO₃^-) had no notable effect on the degradation. SO₄^-· and·OH were the key free radicals in the degradation of BDE-47 in this system, with SO₄^-· being dominant. As showed by the XPS characterization of the materials before and after the reaction, a change in the valence states of Mn and Fe was the main reason for the activation of PMS. It was also revealed that α-MnO₂/MWB composites maintained high catalytic performance after being reused up to four times.

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