中文关键词北京市PM_2.5AsAs(Ⅴ)As(Ⅲ)污染特征 英文关键词BeijingPM_2.5AsAs(Ⅴ)As(Ⅲ)pollution characteristics

作者	单位	E-mail
石绍萱	中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085	shishishaoxuan@163.com
杨艳蓉	中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085
秦娟娟	中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085
周雪明	中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012	zhouxueming14@mails.ucas.ac.cn
段菁春	中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012
谭吉华	中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085
陈荣志	中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085

中文摘要 本研究于2011年7月至2012年5月期间采集了北京市春夏秋冬4个季节的PM_2.5样品，使用电感耦合等离子质谱仪（ICP-MS）分析了样品中的总砷，并使用高压液相色谱（HPLC）和氢化物发生-原子荧光光谱法（HG-AFS）分析了样品中的As（Ⅲ）和As（Ⅴ）.结果表明，在采样期间，北京市PM_2.5中总As的平均浓度为（21.82±17.01）ng·m^-3，总As在春夏秋冬春4个季节的平均浓度分别为（16.62±5.80）、（18.34±9.00）、（21.49±10.22）和（29.52±27.97）ng·m^-3，呈现出冬季 > 秋季 > 夏季 > 春季的季节变化特征.PM_2.5中As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的平均浓度为（3.15±1.94）ng·m^-3和（10.78±5.39）ng·m^-3.春夏秋冬四季As（Ⅲ）的平均浓度分别是（5.42±2.5）、（1.61±0.51）、（2.88±1.12）和（3.27±1.23）ng·m^-3，表现出春季 > 冬季 > 秋季 > 夏季的特征；不同季节As（Ⅴ）的平均浓度分别为夏[（13.57±13.34）ng·m^-3] > 秋[（12.75±6.54）ng·m^-3] > 冬[（8.68±3.57）ng·m^-3] > 春[（7.55±1.47）ng·m^-3]，不同季节PM_2.5中As（Ⅲ）的平均浓度都高于As（Ⅴ），这种季节特征可能是由季节扩散条件、排放源和大气氧化性的差异等造成，As（Ⅲ）/As（Ⅴ）的季节变化也可以反映这些差异性，不同季节As（Ⅲ）与As（Ⅴ）的比值为春季（0.67） > 冬季（0.44） > 秋季（0.27） > 夏季（0.13）.As（Ⅲ）/As（Ⅴ）与相对湿度（R_h）呈现出一定的负相关性，表明高湿度条件可能不利于As（Ⅲ）转化成As（Ⅴ）.As（Ⅲ）/As（Ⅴ）和As（Ⅲ）与Ca²⁺呈现出一定的正相关性，表明土壤扬尘可能是As（Ⅲ）的重要来源. 英文摘要 This study assesses the chemical characteristics of As in aerosol PM_2.5 samples that were collected from July 2011 to May 2012 in Beijing, China. Total As, As(Ⅲ), and As(Ⅴ) were analyzed by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), high performance liquid chromatography (HPLC), and hydride generation atomic fluorescence (HG-AFS), respectively. The average concentrations of total As, As(Ⅲ) and As(Ⅴ) over the entire sampling period were (21.82±17.01), (3.15±1.94), and (10.78±5.39) ng·m^-3, respectively. The average concentrations of total As, As(Ⅲ) and As(Ⅴ) were (16.62±5.80), (18.34±9.00), (21.49±10.22), and (29.52±27.97) ng·m^-3 during the spring, (5.42±2.5), (1.61±0.51), (2.88±1.12), and (3.27±1.23) ng·m^-3 during the summer, and (7.55±1.47), (13.57±13.34), (12.75±6.54), and (8.68±3.57) ng·m^-3 during the winter, respectively. The average concentrations of As(Ⅲ) in different seasons were higher than As(Ⅴ) concentrations. Seasonal characteristics may be caused by seasonal differences in diffusion conditions, emission sources, and atmospheric oxidation. The ratios of average concentrations of As(Ⅲ)/As(Ⅴ) were 0.67 in spring, 0.13 in summer, 0.27 in autumn, and 0.44 in winter. Ratios of As(Ⅲ)/As(Ⅴ) were negatively correlated with relative humidity, which indicates that high humidity conditions may not have been favorable for the transformation of As(Ⅲ) into As(Ⅴ). As(Ⅲ)/As(Ⅴ) and As(Ⅲ) both showed positive correlations with Ca²⁺, thereby indicating that soil dust may have been an important source of As(Ⅲ).

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