中文关键词PM_2.5硫酸盐硫同位素氧同位素均相氧化异相氧化 英文关键词PM_2.5sulfateS isotopeO isotopehomogeneous oxidationheterogeneous oxidation

作者	单位	E-mail
韩珣	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044	hanxun9406@gmail.com
任杰	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
陈善莉	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
王瑾瑾	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
沈潇雨	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
魏英	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
郭照冰	南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044	guocumt@nuist.edu.cn
朱彬	南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044

中文摘要 采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM_2.5中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析，计算了SO₂氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明，2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成（δ³⁴ S）范围为1.7‰~4.8‰，平均值为3.2‰±1.0‰（n=15）；氧同位素组成（δ¹⁸O）值范围为7.5‰~12.9‰，平均值为9.3‰±1.7‰（n=15）.通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ³⁴ S，该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐，且SO₂的氧化途径以均相氧化为主，比例为59.3%.夏季大气中SO₂的异相氧化以过量O₂下的Fe³⁺催化氧化为主，均相氧化的主要机制包括O₃氧化反应及NO₂氧化反应. 英文摘要 The sulfur and oxygen isotopic compositions of sulfate in PM_2.5 were determined by EA-IRMS to study the sulfur sources and oxidation formation pathways of sulfates in PM_2.5 from Nanjing northern suburbs during July 2014. The results indicated that δ³⁴ S values of sulfate ranged from 1.7‰ to 4.8‰ with an average of 3.2‰±1.0‰, while δ¹⁸O values ranged from 7.5‰ to 12.9‰ with an average of 9.3‰±1.7‰. Comparing the δ³⁴ S values of aerosol sulfate and potential pollution sources, we concluded that the sulfur source of PM_2.5 was mainly local coal combustion and vehicle exhaust. In addition, the secondary sulfate was dominant in PM_2.5, and 59.3% of the formation of the secondary sulfate was caused by SO₂ homogeneous oxidation. In addition, the heterogeneous oxidation of SO₂ in the atmosphere was dominated by ferrous iron oxidation in excess O₂. The main mechanisms of homogeneous oxidation include oxidation in the presence of electric discharge (presumably forming O₃) and NO₂.

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