近年来，钙钛矿光伏器件的光电转换效率和长期稳定性得到迅速提升，然而器件性能的进一步优化仍受到钙钛矿薄膜中缺陷诱导非辐射损失的严重阻碍。尽管钝化策略在一定程度上能够抑制这种损失，但大多只针对特定缺陷发挥作用，改善效果受限。因此，需要发展拓宽更具普适性的思路，以消除体系中多种类缺陷叠加造成的不利影响。
针对此问题，北京大学物理学院、人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心极端光学研究团队朱瑞研究员、龚旗煌院士课题组与英国萨里大学张伟教授、美国劳伦斯伯克利国家实验室Thomas P. Russell教授等组成联合研究团队，基于前期在反式结构钙钛矿光伏器件上的研究成果，以介电环境调控为指导，来实现钙钛矿薄膜缺陷的有效屏蔽，助力提升钙钛矿光伏器件的性能。一方面，研究工作由局域库仑相互作用开始，参考已有研究，从理论上阐明了调控钙钛矿的介电响应可以减小缺陷对电荷载流子的捕获截面，从而对缺陷产生屏蔽效应。另一方面，从实验上借助碱金属离子对介电环境的调节能力，在钙钛矿薄膜中有效加速了空间电荷区域钙钛矿的介电响应，使得缺陷捕获截面显著减小，从而产生介电屏蔽效应；该效应降低了载流子被缺陷捕获的几率，即使缺陷仍然存在，它们在某种程度上对电荷载流子也是“不可见”的，形成了缺陷的“隐身”效果，即“缺陷隐身”（如图）。同时，钙钛矿薄膜的质量整体提高，载流子的表面复合与电声耦合动力学过程明显改善，非辐射损失通道得到全面、显著抑制。最终，在反式结构钙钛矿光伏器件中获得了超过22%的光电转换效率。该研究通过对钙钛矿中缺陷捕获载流子过程的深入认知，进一步发展了调控降低缺陷诱导非辐射损失的新思路，实验验证了通过介电调控来实现高效钙钛矿光伏器件的可行性，为领域发展拓展了新的方向。
钙钛矿薄膜中缺陷的介电屏蔽和“缺陷隐身”示意图
论文的共同第一作者为北京大学物理学院2016级博士研究生苏睿、2019届本科毕业生许昭鉴（现就读于普林斯顿大学）和2019年度博士后创新人才支持计划入选者吴疆博士，朱瑞研究员、张伟教授、Thomas P. Russell教授为共同通讯作者。上述研究工作得到国家自然科学基金委、北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心、量子物质科学协同创新中心、山西省极端光学协同创新中心、北京大学长三角光电科学研究院等单位的大力支持。
