过渡金属二硫组化合物是一大类被广泛研究的层状二维材料，其不仅在工业上有广阔的的应用前景，同时也蕴含丰富的凝聚态物理现象。1T-TaS₂是一个经典的例子。高温时，1T-TaS₂处于金属态；随着降温，1T-TaS₂经历多个电荷密度波（CDW）相变，并最终在低温下进入绝缘态。有关1T-TaS₂绝缘态的成因一直存在争议。由于CDW的存在，每13个Ta原子聚集在一起形成star of David（SD）的结构。每个SD结构中，仅有一个电子处于费米能附近，形成带宽很窄的半满能带。有些观点认为，局域库伦相互作用使半填充能带发生莫特相变，在费米能附近打开能隙，形成莫特绝缘体；而另外一些观点认为，半满能带可以发生皮尔斯相变，每两层相邻的TaS₂层配对，形成双层结构，从而使得费米能附近电子刚好变为偶数，形成满带的能带绝缘体。
确定1T-TaS₂的基态非常重要，如果其为莫特绝缘体，其可能为实现理想自旋液体提供合适的平台。利用北京大学量子材料科学中心李源课题组提供的高质量单晶样品，量子中心张焱助理教授课题组利用变温X射线衍射和角分辨光电子能谱（ARPES）技术，对1T-TaS₂的相变过程进行研究。实验发现，当进入低温的绝缘态时，X射线衍射观察到了c方向半整数衍射峰（图1），同时能带沿着kz方向出现周期为2p/2c的色散。这两个结果都显示了1T-TaS₂低温下存在层间的二聚化，是一个能带绝缘体。

图1：变温依赖的X射线衍射谱。a 1T-TaS₂在低温120K和常温300K的沿c轴方向衍射谱对比图，插图是放大1100倍的（0,0,5/2）和（0,0,7/2）半整数峰；b 1T-TaS₂在升温过程中（0,0,7/2）和（0,0,4）衍射峰的演化图；c 1T-TaS₂层间二聚的示意图
更有趣的是，张焱课题组利用自行研制的ARPES系统，通过连续精密的变温实验，在相变附近的一个微小温度窗口中，发现了一个之前未被观测到的绝缘中间态（I态）。进一步实验表明，在I态中，能带具有明显的能隙，呈现绝缘性，但其能带沿kz方向的色散消失，表现出准二维的特性。

图2：能带随温度演变的ARPES数据和示意图。a, b1T-TaS₂在变温过程中G点附近的能量分布曲线和相应的温度依赖演化图；c, d 1T-TaS₂在I态和C-CDW态的能带沿kz方向的色散；e, f1T-TaS₂在不同电子态下的能带演化示意图
通过进一步分析，张焱课题组发现，1T-TaS₂中存在多种相互作用的竞争。面内电子跃迁、格点库伦相互作用和层间电子跃迁都具有相近的能量尺度。在低温下，层间跃迁主导，体系发生层间二聚处于能带绝缘态。而随着升温，在很小的温度窗口中，库伦相互作用占据主导，诱导体系发生了能带绝缘态到莫特绝缘态的转变。而进一步升温，面内电子跃迁占据主导，体系进入金属态。这一发现不仅解决了1T-TaS₂中绝缘态成因的争议，同时，中间态的发现也为1T-TaS₂体系中寻找莫特绝缘体和自旋液体相指出了新的温度区间。
这项工作于8月25日以“Band insulator to Mott insulator transition in 1T-TaS₂”为题，在线发表于物理学术期刊Nature Communications[Nature Communications 11, 4215 (2020)]。张焱是文章的通讯作者，博士生王宇迪为文章第一作者，该工作使用的高质量1T-TaS₂单晶样品由李源课题组提供，博士生姚伟良制成。光子能量依赖实验在合肥同步辐射光源BL13U完成，得到崔胜涛博士的帮助。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划的支持。