氧还原反应作为燃料电池和金属-空气电池中的重要反应过程,受到了广泛关注。传统的氧还原反应催化剂为铂基催化剂,然而铂价格昂贵,其成本超过燃料电池堆总成本的55%。因此,近年来研究者制备了一系列的非贵金属催化剂,替代贵金属铂。其中,碳基催化剂因具有低成本、高稳定性、储量丰富,以及较强的抗一氧化碳和甲醇性能,获得了广泛的关注。日前,新型能源碳素材料团队研发了一种氮掺杂的石墨炔材料,用作氧还原反应,表现出了优异的催化性能,相关工作发表在ACS Appl. Mater. Interfaces(2017, 9, 29744)上。 石墨炔是一种新型碳材料,由炔键和苯环连接而成,具有特殊的sp杂化碳原子,已经被报道在光催化、电催化以及生物方面均表现出了优异的特性。新型能源碳素材料团队在前期工作的基础上,不断深入理解石墨炔材料的电荷结构,利用石墨炔材料独特的炔键引起碳骨架中部分碳原子带正电的特性,进一步通过氮修饰,将石墨炔材料成功应用于氧还原电催化反应,表现出优异的氧还原催化性能。石墨炔中碳原子被氮取代后,其电荷结构将被调控,与氮相邻的碳原子表现出更强的正电性,可以作为氧还原反应的活性中心。由于石墨炔材料具有不同于常规碳材料(石墨烯、碳纳米管、石墨、无定形碳等)的特殊sp杂化碳原子,氮原子可以通过取代sp杂化碳,得到新的氮掺杂方式,理论和实验结果表明这种新的掺杂方式可以有效提高碳材料的催化性能。所制得的氮取代的石墨炔材料的氧还原催化性能与商业碳载铂催化剂相当。该工作突破了当前研究集中于sp和sp2杂化的碳材料的限制,显示石墨炔在电催化材料和燃料电池中的巨大应用前景,这也为降低氧还原反应中铂等贵金属催化剂高昂的成本和储量有限的问题提供了一种重要的解决途径。更多相关的催化性质研究工作和在燃料电池的应用工作正在陆续开展中。
上述研究获得了国家自然科学基金、中科院前沿科学研究计划、中科院“百人计划”以及自然科学基金山东省杰出青年基金等项目的支持。(文/图 吕青)
相关链接:
http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.7b08115
http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.7b11420
https://www.nature.com/articles/s41598-017-11698-9
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0013468617319722
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