甲烷作为一种温室气体，在天然气中广泛存在。如何将这种大量的温室气体转化为易于储存和运输的液体燃料，仍然是一个重要挑战。目前工业上采用的方法使先通过高温高压将甲烷转化为合成气，然后制备液态甲醇和碳氢化合物。这种工艺能耗较大，成本偏高，大规模生产还可行，而对于一些局部的小范围使用就无法承受。寻找一种新途径，在油气站点等小规模应用上实现高选择性、低成本的将甲烷直接转化为甲醇，显得尤为重要。

　　有鉴于此，Sushkevich等人报道了一种逐级路径，利用含铜位点的沸石为催化剂，基于水的部分氧化，使甲烷以97%的高选择性无氧氧化直接制甲醇。在673K的氦气中活化之后，催化剂持续暴露于7 bar甲烷气体中和473K的水中，在此条件下，甲醇产量为0.204mol/mol Cu inzeolite。同位素标记证明，水是氧气的来源，起到再生沸石活性中心的作用，并极大地阻碍了甲醇的解析。基于原位XAS以及红外光谱和DFT计算，研究人员提出了一下机理：甲烷在Cu^II氧化活性中心被氧化，然后被Cu^I被水氧化生成Cu^II，同时产生氢气。

　　

　　


　　图.催化机理

参考文献：Vitaly L. Sushkevich, JeroenA. van Bokhoven et al. Selective anaerobic oxidation of methane enables direct synthesis ofmethanol. Science 2017, 356, 523-527.

来源：纳米人