图1. 超快电子衍射拍摄原子电影
拍摄超高时间分辨的原子电影是科学家的梦想，超快电子衍射长期以来被认为是实现这一梦想的方法之一。超快电子衍射极高的时间分辨能力来自泵浦-探测技术：如图1中所示，首先由飞秒激光脉冲启动（泵浦）样品的动力学过程，随后通过精确调控电子束脉冲与飞秒激光脉冲之间的延时来测量（探测）不同时刻的原子位置信息，这些记录不同时刻原子位置信息的集合就形成原子电影，从而可以完整再现原子尺度超快动力学的全过程。类似于X光自由电子激光，超快电子衍射可用于结构相变、电子声子耦合、分子动力学等超快过程研究；而其时间分辨率则决定了所能解析的极限，因此是表征装置性能的最核心参数。
传统基于微波聚束腔的脉宽压缩方法由于受微波相位噪声影响，尽管能用于电子束脉宽压缩，但是压缩过程会引入额外的时间抖动。虽然，近期发展的基于太赫兹脉冲的电子束脉宽压缩技术解决了相位噪声问题，但是压缩后的电子束时间抖动仍然受限于光阴极微波电子枪所产生的电子束能量抖动，二者在积分模式下均难以突破50 fs (FWHM)分辨率的障碍。
将同步辐射装置中常用的DBA系统（包含两个偏转磁铁和三个四极磁铁）与直线节合理组合，可实现从电子源到样品的等时传输（Isochronism）。这是因为DBA系统具有正的时间色散系数，而直线节具有负的时间色散系数。高能电子（红色）、参考电子（紫色）、和低能电子（蓝色）的飞行轨迹如图2中所示：高能电子由于速度更快，因此在直线节中飞行时间更短，而在DBA中由于路程更长导致飞行时间更长；而低能电子由于速度更慢在直线节中飞行时间更长，但是在DBA中却有更短的路程进而具有更短的飞行时间。通过合理选择DBA和直线节的参数，可使得整个系统成为无时间色散系统，即电子的飞行时间不依赖于电子能量，也就不受微波的幅值抖动和相位噪声的影响。
图2. 基于双偏转消色差系统和啁啾脉宽压缩技术的电子束脉宽压缩
该方法的另一个创新为巧妙利用空间电荷力在电子束中产生能量啁啾，并利用DBA的正时间色散进行脉宽压缩。空间电荷力是保守力，能量守恒的要求确保了其在产生电子束能量啁啾时不改变电子束中心能量，这样就可以维持系统的等时传输特性；而依靠微波腔或者太赫兹脉冲这类外场产生电子束能量啁啾的方法，则都可能改变电子束中心能量，难以构建无时间色散系统。实验中通过精确调节电子束能量获得等时传输，同时调节空间电荷力的强度以产生与DBA时间色散匹配的电子束能量啁啾，获得了超短超稳定电子束，其在1小时时间内的时域分布如图3所示。对1小时数据平均后，获得的包括电子束脉宽和时间抖动卷积后的结果为40 fs (FWHM)，首次突破50 fs的分辨率障碍。这一结果比之前美国同行保持多年的分辨率世界记录提高了近3倍。
图3. 电子束时域分布及与Bi A1g模式相关的衍射斑强度振荡
为验证以上的高时间分辨率，项目组利用上海交通大学物理与天文学院钱冬教授课题组提供的高品质单晶Bi样品开展了原理验证实验，实验中除观察到代表A1g模式（约2.6 THz）的布拉格衍射斑强度振荡（红色圆圈）外，得益于更高的时间分辨率和更高的电子亮度，也观察到漫散射信号的振荡（蓝色方框），其携带了能量如何从电子传递到晶格，以及声子之间是如何相互作用相互耦合的信息。
值得指出的是，对于X光自由电子激光，受限于电子束与激光的时间抖动，目前国际上各大装置仍需要对X光的时间抖动或者时间慢漂进行校正方能获得类似的振荡；而本实验得益于构建的无时间色散系统，无需校正时间抖动或时间慢漂。在实现优于50 飞秒分辨率后，项目组正在进一步优化设施中的各项子系统，预期在不远的将来能获得更高的时间分辨率，并有望使许多原来认为不可分辨的超快物理或者化学过程成为可能。
上海交通大学兆伏特超快电子衍射与成像系统由基金委国家重大科研仪器设备研制专项资助，目前已完成建设并面向国内外超快科学用户开放运行。本工作主要由基金委国家重大科研仪器研制项目（No. 11327902）、基金委创新群体项目（No. 11721091）、基金委****项目（No. 11925505）和上海市科委重大项目（No. 18JC1410700）资助，论文第一作者为博士研究生齐锋锋。
文章链接： https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.124.134803
