过渡金属二硫族化合物(TMD)作为二维材料家族的一大重要分支，因其具有可调的本征带隙、高载流子迁移率、与光场很强的相互作用、内禀较强的自旋轨道耦合作用以及谷自由度等特性，在电学、光学、自旋电子学等器件领域具有巨大的应用前景。而具体将二维材料集成为器件时，不可避免地会面对体系的各种边界，其结构性质对器件的整体稳定性和性能都具有极其重要的影响。针对这一基本问题，崔萍与李震宇等校内外合作者利用第一性原理计算，系统地研究了MX2(M=钼，钨；X=硫，硒)锯齿型纳米条带边缘的结构、电子性质和磁性。结构上，该研究首次揭示M边存在一种新颖且普适的(2×1)重构模式，即通过边缘M和X原子位置的互换实现对边缘金属原子的自我钝化，导致体系能量的显著降低（如图1所示）。物性上，以MoX2锯齿型纳米条带为例，展示了重构边缘具有鲁棒的边缘金属态和独特的自旋序。该研究不仅为早期实验上观察到的边缘金属态的起源提供了可能的新解释，也为后续实验上生长条带结构提供了不可或缺的理论基础，在纳米电子学、自旋电子学、光学和催化等领域具有重要的应用价值。该工作发表于Nano Lett. 17, 1097 (2017)。
二维材料集成为器件所面临的另一大挑战是将体系的维度进一步可控地降低，如制备出尺寸可控的量子点、量子线、纳米条带等。伴随着二维材料维度的降低，会衍生出丰富而奇特的物性。然而，前期的TMD纳米条带研究仅限于通过利用透射电子显微镜(TEM)的电子束照射自上而下(top-down)制备，其边缘不可避免地存在许多缺陷，大大制约了相应的物性探讨与器件应用。近日，崔萍等人与美国德克萨斯大学奥斯汀分校教授施至刚和浙江大学教授金传洪的实验研究组合作，基于前期对TMD边缘重构的理论工作，在国际上首次以自下而上(bottom-up)的方法实现了MoSe2纳米条带的可控制备（如图2所示）。首先，理论上预言随着生长温度的升高，所生长的岛会从分维型结构(fractal)到密集型结构(compact)转变，并为实验所验证。但意外的是，当生长温度继续升高时，实验上观察到密集型结构会进一步转变为准一维的条带结构，其长度和宽度可随生长条件而改变。基于这一奇特现象，理论上进一步推测：MoSe2锯齿型边缘会发生自钝化重构，而不同MoSe2边缘的能量和稳定性可决定其生长速率，也进而可决定MoSe2的生长模式，因此通过调节温度和Se:Mo比例应可改变衬底上Se的浓度及边缘重构模式，从而实现纳米条带的可控制备。这一推测为后续的对比实验与第一性原理计算所验证。由于TMD材料锯齿型金属边的自钝化重构模式具有普适性，这种通过边缘重构控制体系形貌的生长机理也将适用于其它TMD体系。这一工作发表于Nature Commun. 8, 15135 (2017)。
上述研究得到了国家自然基金委、科技部、中科院和教育部的资助。
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