近期,德国化学会知名学术刊物Angew. Chem. Int. Ed.(IF: 12.712)以“Designing 3D-MoS2 Sponge as Excellent Cocatalysts in Advanced Oxidation Processes for Pollutant Control”为题,在线报道了我校邢明阳教授课题组在环境污染控制领域取得的最新研究成果。
芬顿反应最早由法国化学家Fenton在1893年发现,并因其能产生强氧化性的羟基自由基等活性氧物种(ROS)被广泛应用于水中有机污染物的去除。理想的芬顿反应是Fe2+催化H2O2生成羟基自由基等ROS,但实际上,大多数已报道的芬顿反应并不是真正的催化反应,而只是一个氧化还原化学反应。这主要是因为当Fe2+活化H2O2(或PMS)后,本身会被氧化成Fe3+,而Fe3+很难被H2O2重新还原成Fe2+,所以铁在芬顿反应中不能算真正的催化剂。好消息是,通过引入助催化剂可以很好地解决这个问题。比如,邢明阳等人首次发现通过引入MoS2作为助催化剂,可以实现芬顿反应中铁离子的高效循环(Chem 2018, 4, 1359-1372)。但这也带来了新的问题,即大多数粉体催化剂的共同缺点就是难以在实际应用中回收再利用,尤其是在大规模处理实际工业废水时,需要不断补充MoS2助催化剂及铁催化剂,这不仅会增加反应成本,还会存在对环境造成二次污染的风险。
为了克服上述挑战,邢明阳教授研究团队采用简单的浸渍-加热的化学方法,开发了三维硫化钼(3D-MoS2海绵)助催化(类)芬顿反应体系,实现了对染料类及抗生素类废水的高效处理。与传统芬顿体系及已报道的助催化(类)芬顿体系相比,其优势表现为:三维结构优化AOPs性能优势。以Fe3+/H2O2体系为例,3D-MoS2海绵的引入,可使其降解芳香族有机污染物的反应速率常数提高到原来的52倍;助催化反应中心减少铁的用量,降低生成铁泥的风险。3D-MoS2海绵中纳米花片层堆积和不规则边缘可以提供更多的Mo4+活性位点,加速Fe3+/Fe2+的循环,抑制铁泥等二次污染物的形成;运行成本低,实现大规模高效处理抗生素废水。3D-MoS2/Fe2+/PMS体系只需一次性加入铁离子(20mg/L硫酸亚铁),即可实现连续高效处理140L高浓度磺胺嘧啶废水(120mg/L),其降解率可达97.87%。该体系可稳定运行16天以上,且其处理1吨废水的运行成本仅为0.33美元,使其具有巨大的工业应用价值。
该论文以华东理工大学为第一通讯单位,硕士研究生朱玲俐同学为第一作者,邢明阳教授为通讯作者。该论文还得到了欧洲科学院院士张金龙教授的指导。该工作得到了费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金优秀青年基金及国家重点研发计划等项目的支持。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006059
发布日期:2020年05月14日10时39分
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