甲烷储量丰富，因其可转化为高附加值的碳氢化合物而被认为是可替代石油能源的资源之一。其中，甲烷非氧化偶联是甲烷转化的有效途径之一。然而传统热催化甲烷偶联耗能巨大，容易导致产物选择性低及催化剂的积碳失活，而光催化利用光能驱动反应，可大大降低反应温度，实现绿色能源转化。光驱动甲烷催化转化反应中，对甲烷进行有效活化及提高产物的选择性和稳定性一直以来都是研究的难点，缺乏对反应机理的深入研究。该团队利用镓掺杂及铂负载的多级孔氧化钛氧化硅材料作为光催化剂，在常温条件下，实现了高效光驱动甲烷转化，甲烷转化速率可达3.48 μmol/g/h，对乙烷的选择性达到90%。通过进一步机理探索，研究团队发现镓掺杂有利于稳定氧空位处的电子，促进正价铂的形成。正价铂更有利于C-H键活化，零价铂助光生电子转移，两者形成协同活性位点，促进甲烷的活化转化。本研究为高效甲烷光催化剂的制备及改性提供了理论指导。
该研究在王灵芝副教授及张金龙教授的共同指导下，由博士研究生吴仕群作为第一作者完成。研究工作得到了国家自然科学基金、上海市科技委员会、上海市浦江计划、中国石油创新基金、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的支持。
原文链接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13858
发布日期：2019年04月03日13时06分
