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Science Advances刊发路勇教授课题组的科研进展
二氧化碳是地球大气的重要组成部分,在全球碳循环中起着至关重要的作用。伴随全球经济高速发展,化石能源大量消耗,全球二氧化碳浓度在过去的60年间迅速从300 ppmv上升至415 ppmv,导致全球生态系统碳循环严重失衡,进而引起全球变暖、冰川融化及海洋酸化等一系列环境生态问题,给人类可持续发展带来严重威胁。因此,二氧化碳的捕获与高效转化利用,对化解全球环境生态危机与助力我国“碳达峰、碳中和”目标的实现具有重要意义。在多相热催化领域,随着光伏、风电等可再生能源电解水制氢技术的日趋成熟,通过催化加氢将二氧化碳转化为甲醇,是一条规模化利用二氧化碳的可行途径。生成的甲醇可用于生产低碳烯烃、芳烃等高附加值化学品,也可用作或用来生产替代汽油、柴油的清洁燃料。另外,二氧化碳加氢合成甲醇过程在氢气的储存与跨区域运输、散布式氢氧燃料电池能源系统等的开发利用方面也潜力巨大。然而,用于该反应过程的催化剂体系普遍存在活性低、选择性差、易失活、时空产率低等问题,高效二氧化碳加氢合成甲醇催化剂的创制仍面临挑战。
路勇教授课题组前期通过理论计算,预测InNi3C0.5金属间化合物是一种有潜力的二氧化碳加氢合成甲醇的催化剂(iScience2019, 17, 315-324),但催化活性有待提高。在本研究中,课题组通过InNi3C0.5金属间化合物的纳米化负载和电子金属载体相互作用(EMSI)的裁剪调控,研制出一种新型、高效二氧化碳直接加氢合成甲醇催化剂,具有转化率高、目标产物甲醇选择性高、反应稳定性好、抗硫中毒性能好等诸多优点,且成本低廉、制备简便、易于规模化生成,工业应用前景广阔。尤其在InNi3C0.5/Fe3O4催化剂上,可获得>25%的二氧化碳单程转化率,甲醇选择性可达90%以上,甲烷选择性<0.1%;甲醇的单程时空收率(STY,每克催化剂上每小时生成甲醇的量)高达2.62 gMeOHgcat-1h-1(图1),是目前同类研究中综合水平最好的结果。
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图1、富氧缺陷氧化物负载InNi3C0.5纳米金属间化合物催化剂高效催化CO2加氢制甲醇
利用可再生能源制得的绿氢还原二氧化碳制备甲醇意义重大,是我们国家实现碳中和的重要路径之一。本研究利用“电子金属-载体相互作用(EMSI)”对金属颗粒表面电子结构的调控作用,采用“富氧缺陷氧化物载体”对InNi3C0.5金属间化合物进行纳米化负载以增强EMSI效应,研制出了性能优异的二氧化碳直接加氢合成甲醇的催化剂。相关研究为高效负载型金属催化剂的裁剪设计提供了新思路,也为二氧化碳的工业化转化与应用提供了核心技术基础。
论文链接:
https://advances.sciencemag.org/content/7/32/eabi6012.full
媒体报道:
科学网:华东师大在二氧化碳加氢合成甲醇研究获重要进展
图文、来源|化学与分子工程学院 编辑|吴卓佳 编审|郭文君