, 宋孟东北大学 研究院, 辽宁 沈阳 110819
收稿日期：2016-04-07
基金项目：国家自然科学基金资助项目(51374069).。
作者简介：汤德林(1985-)，男，山东烟台人，东北大学博士研究生;;
刘相华(1953-)，男，黑龙江双鸭山人,东北大学教授，博士生导师.。
摘要：利用四辊异步冷轧机轧制工业纯铜极薄带,对轧制出厚度为25~300 μm的轧件进行拉伸实验,发现在其力学性能方面出现了尺寸效应现象:随着厚度的减小,材料抗拉强度先增大,达到某一厚度临界值后转而减小,即存在一个厚度阈值,在此阈值之前出现加工硬化,之后转为加工软化.针对这一现象,对轧件进行机械性能检测和EBSD等观察或分析,认为极薄带出现尺寸效应的原因是:随着轧件厚度的减薄,胞壁沿厚度方向尺寸大幅度减小,位错向胞壁迁移距离减小,异号位错在胞壁处湮灭,导致抗拉强度降低.
关键词：极薄带异步轧制尺寸效应加工软化厚度阈值
Size Effect in Copper Foil After Rolling
TANG De-lin, LIU Xiang-hua
, SONG MengResearch Academy, Northeastern University, Shenyang 110819, China.
Corresponding author: LIU Xiang-hua, E-mail: liuxh@mail.neu.edu.cn
Abstract: The mechanical tests and EBSD (electron backscattered diffraction) analysis of industrially pure copper foil with thickness of 25~300 μm rolled by asymmetric rolling process had been conducted to study the size effect phenomenon. The size effect of copper foils with different thickness was found, i.e. the tensile strength and hardness first increased and then decreased with the decrease of foil thickness when the thickness reached the critical value. The mechanical property trended to change at the thickness threshold. The work hardening with the decrease of thickness only happened when the foil thickness was bigger than the thickness threshold. And when the foil thickness was less than the thickness threshold, work softening happened. The reason why size effect happened was that the grains were stretched, flattened even pulled off as the thickness of foil decreased so little new grains provided vast grain boundary which made the dislocation density decrease.
Key Words: foilasymmetric rollingsize effectwork softeningthickness threshold
随着工业产品微型化和微系统技术(MST)、微机电系统(MEMS)等微制造技术近年来的快速发展, 对微材料及微成形的研究和开发日益引起人们的关注[1].用冷轧方法获得极薄带, 是一种具有代表性的微成形工艺, 随着极薄带轧制技术的逐渐成熟, 轧薄能力不断增强, 极薄带产品厚度也在不断减小[2].
众所周知, 在传统的冷轧过程中, 随着变形率增加, 板带厚度减薄, 其变形抗力逐渐增加, 即出现传统意义上的“加工硬化”现象.“加工硬化”的出现, 往往使板带塑性降低, 轧制力增大, 使轧件进一步减薄变得困难.然而, 近年来有研究结果表明, 当材料厚度接近于微米级甚至更小时, 其力学性能会发生异于宏观条件下的现象, 这种现象被称作为微尺寸效应, 近来发现的材料超常延展性便是其中一种[3].
微尺寸效应已被许多研究证实:Stlken等[4]发现镍箔在单向拉伸中表现出“越小越弱”的特性, 原因是试件表面为自由表面, 对位错滑移没有阻碍作用，而在微弯曲实验中表现出“越小越强”的特性, 这是由应变梯度硬化效应引起的;Fu等[5]在对铁和纯铜薄板的实验研究中发现随着晶粒尺寸减小, Hall-Petch关系式的斜率也大大降低;Lederer等[6]也发现当厚度方向只有一个或几个晶粒时, 大部分的晶粒都处于自由表面层, Hall-Petch关系不再成立;Greer等[7]根据大量亚微米到纳米尺度下微小试件的单向拉伸和压缩试验结果, 发现在滑移系中的剪切屈服应力与剪切模量之比, 随试件直径与柏氏矢量之比的减小而线性增大, 并给出具体晶体类型的线性斜率.赵宾等[8]对不同厚度的镁合金试样进行微拉伸试验, 采用表面层模型和细晶强化理论解释了不同厚度的试样所出现的微尺寸效应现象;孟庆当等[9]在研究304不锈钢薄板微塑性成形尺寸效应时, 通过在Hall-Petch公式中引入相对厚度相, 使得修正后的公式与试验结果更吻合.
极薄带轧制过程中出现的尺寸效应有多种表现形式, 如轧件强度随轧制道次的增加不再上升反而下降;轧件的纵向延伸超常增大, 被称之为超常延展现象[3, 10]等.这方面的研究近期引起关注:Yu等[3]在粗晶铜轧制过程中发现, 随着轧件厚度由毫米级别到微米级别, 轧件出现加工软化现象, 表现出超常延展性.
本文对工业纯铜(T2)经同步轧制(获得1 mm冷轧板带)和异步轧制(获得厚度为25~300 μm极薄带)后, 测试不同厚度轧件的力学性能, 寻找其由厚减薄过程中强度由增加变为减小的阈值, 观察该阈值附近的微观组织, 分析导致轧件出现加工软化的原因.
1 实验材料及方法本研究所用的轧制设备为φ180二辊冷轧轧机和φ50四辊异步轧机.轧机参数如表 1所示.该异步轧机采用同径异速的异步轧制方式, 通过调整上下工作辊线速度的比值, 得到不同的异速比.轧件材质为软态T2纯铜, 被预加工成35 mm×35 mm×5.8 mm的块体.
表 1(Table 1)
 表 1 轧机参数Table 1 Mill parameters
| 表 1 轧机参数 Table 1 Mill parameters |
轧制实验分两个阶段:第一阶段为同步轧制, 利用二辊轧机, 将轧件厚度由5.8 mm轧制到1 mm, 共分5个道次, 每道次减薄约1 mm;第二阶段为异步轧制, 利用异步轧机极强的轧薄能力, 将 1 mm 的轧件继续轧制到25 μm, 每道次压下约30%.
选取厚度约为300, 200, 100, 50和25 μm规格的轧件, 制作拉伸试样.在SANS(CMT5105)万能拉伸试验机采用HB5280—96所示的拉伸实验方法进行拉伸实验, 拉伸速度为0.5 mm/min, 测量不同厚度的铜带的抗拉强度;同时, 取不同厚度规格的轧件根据GB/T 4340.1—2009作维氏硬度测试.
2 实验结果与讨论将5种厚度规格的轧态拉伸试样进行拉伸测试, 拉伸曲线如图 1a所示.由图中数据可以看出, 随着轧件厚度的减薄, 线性段斜率越来越大, 总延伸量越来越小.轧件厚度由300 μm减薄到100 μm时, 其抗拉强度由279 MPa增大到460 MPa.
图 1(Fig. 1)
 | 图 1 工程应力-应变曲线及抗拉强度-厚度曲线Fig.1 Engineering strain-stress and tensile strength-thickness curves (a)—工程应力-应变曲线; (b)—抗拉强度-厚度曲线. |
若轧件厚度继续减薄, 抗拉强度开始减小, 当轧件厚度由100 μm减至50 μm时, 抗拉强度由460 MPa降低至380 MPa, 而厚度减至25 μm时, 抗拉强度减小至290 MPa.轧件由厚到薄的抗拉强度曲线如图 1b所示, 呈现先增后减的变化趋势, 由增到减的厚度临界值处于50 ~100 μm之间.
图 2所示的维氏硬度曲线所呈现的硬度变化规律与抗拉强度的变化规律相似.当厚度为300 μm时, 轧件维氏硬度为118 MPa, 硬度在厚度大于100 μm是呈现随厚度减小而增大的规律；到厚度为100 μm时, 轧件维氏硬度为133 MPa.而当厚度小于100 μm时，硬度随厚度变化规律与之前相反, 变为随厚度减小而减小, 到厚度为25 μm 时, 轧件维氏硬度仅有83 MPa.
图 2(Fig. 2)
 | 图 2 不同厚度试样的硬度曲线Fig.2 Hardness curve of foils with different thickness |
纯铜厚度由300 μm减薄至25 μm, 抗拉强度随着厚度由大到小, 存在先增后减的规律;硬度实验结果表明这5个厚度规格的轧件硬度同样出现先增后减的变化规律, 而变化规律发生转变的厚度也为100 μm.由拉伸实验和硬度测试实验数据可知, 异步轧制纯铜极薄带出现了强度和硬度由大到小的“软化”现象, 出现软化的临界厚度均在50~100 μm.
图 3为不同厚度试样ND-RD面在SEM电镜下的EBSD照片.图 3a为试样厚度200 μm时的EBSD照片, 由图中可以看出, 晶粒沿轧制方向显著伸长, 条带状晶粒沿ND方向尺寸约为300 nm, 厚度不均匀分布, 相邻晶粒间取向差较大.部分条带状晶粒内部开始产生取向差, 角度较小.由图 3b可以看出, 当厚度为100 μm时, 条带状晶粒沿ND方向尺寸进一步减小, 相邻晶粒取向差逐渐增大, 内部产生取向差的晶粒比例显著增多, 且内部取向差进一步增大.图 3c为厚度50 μm时的EBSD照片, 由图中可以看出, 条带状晶粒已经基本消失, 取而代之的是细小的等轴晶, 晶粒尺寸差别较大, 平均晶粒尺寸约为500 nm.图 3d为厚度25 μm时的EBSD照片, 由图可知, 随厚度的进一步减小, 等轴晶的晶粒尺寸逐渐减小, 相邻晶粒间取向差显著增大, 多为大角度晶界.
图 3(Fig. 3)
 | 图 3 不同厚度试样的EBSD照片Fig.3 EBSD patterns of foils with different thickness (a)—200 μm; (b)—100 μm; (c)—50 μm; (d)—25 μm. |
随塑性变形程度的增加, 工业纯铜的晶粒尺寸大幅度减小, 当减薄至25 μm时, 平均晶粒尺寸由原料的100 μm显著细化至300 nm左右, 还有部分晶粒尺寸小于100 nm, 未完全达到纳米金属的范畴, 发生晶界滑移的几率较小.因此, 此时工业纯铜的形变机制仍以位错滑移为主.
本实验中, 随试样减薄, 晶粒尺寸显著减小, T/D值较大, 但抗拉强度却在试样厚度小于100 μm 后存在一个下降的趋势, 同时位错密度开始减小.工业纯铜在剧烈塑性变形过程中, 随着轧件减薄, 晶粒由等轴晶被压扁拉长, 塑性变形使轧件内部产生大量位错, 且在变形初期形变量越大位错越多;产生的大量位错相互缠结、塞集, 在初始晶粒内形成亚晶, 阻碍了位错的滑移, 此时的宏观表现为加工硬化;当轧件厚度减薄至低于100 μm的一个临界值时, 晶粒层非常薄(在0.24~2.4 μm范围内)以至于接近晶粒本身的微观尺寸, 这导致晶粒存储位错的能力变弱.另外, 在反复轧制过程中, 在厚度方向上晶内位错密度逐渐饱和, 由于延展系数η增加, 晶界的比表面积不断增加.这就导致了在位错密度饱和的晶粒内部, 位错可以很轻易地穿过邻近晶界.晶界上下表面的异号位错在相遇后湮灭.此时可以将每一层晶界看作位错陷阱, 在这个陷阱中, 不断积累的位错能得以释放, 然后应变软化成为了主要趋势.更重要的是, 晶粒越小, 晶内位错在晶界处湮灭就越明显.加工硬化和软化取决于轧件在轧制过程中晶粒内部位错增殖和湮灭的相互作用结果[3].当晶粒内部位错湮灭的数量大于增殖的数量, 整体表现为位错减少, 在这种趋势的影响下, 胞壁开始减薄, 并变得光滑, 晶胞转变为完整的亚晶, 此时晶粒呈近似等轴状, 位错密度大大减少, 如图 3c和3d所示, 因此抗拉强度也开始减小.
3 结论1) 在工业纯铜极薄带轧制过程中, 当轧件厚度由毫米级变化至微米级时, 出现了加工软化的现象.经过力学性能实验, 测得出现加工软化的临界厚度值在50~100 μm范围之内.
2) 在轧制初期, 随着累积变形量的增加, 位错不断增殖、缠结和塞集, 位错密度随之增加, 导致试样的抗拉强度增大.
3) 在试样被轧制到阈值厚度之后, 随塑性变形程度增加, 工业纯铜内亚晶胞尺寸显著减小, 位错迁移距离缩短, 异号位错在胞壁处湮灭的几率增加, 位错减小速率大于增加速率, 使位错密度表现出动态降低的趋势, 抗拉强度减小.
参考文献
| [1] | 董湘怀, 王倩, 章海明, 等. 微成形中尺寸效应研究的进展[J].中国科学, 2013, 43(2): 115–130. ( Dong Xiang-huai, Wang Qian, Zhang Hai-ming, et al. Progress in size effect of microforming[J].Science China, 2013, 43(2): 115–130.) |
| [2] | Tang D L, Liu X H, Li X Y, et al. Permissible minimum thickness in asymmetrical cold rolling[J].Journal of Iron and Steel Research,International, 2013, 20(11): 21–26.DOI:10.1016/S1006-706X(13)60191-0 |
| [3] | Yu Q B, Liu X H, Tang D L. Extreme extensibility of copper foil under compound forming conditions[J].Scientific Reports, 2013, 3(8): 3556. |
| [4] | Stlken J S, Evans A G. A microbend test method for measuring the plasticity length scale[J].Acta Materialia, 1998, 46(14): 5109–5115.DOI:10.1016/S1359-6454(98)00153-0 |
| [5] | Fu H H, Benson D J, Meyers M A. Analytical and computational description of effect of grain size on yield stress of metals[J].Acta Materialia, 2001, 49(13): 2567–2582.DOI:10.1016/S1359-6454(01)00062-3 |
| [6] | Lederer M, Grger V, Khatibi G, et al. Size dependency of mechanical properties of high purity aluminium foils[J].Materials Science and Engineering A, 2010, 527(3): 590–599.DOI:10.1016/j.msea.2009.08.016 |
| [7] | Greer J R, Hosson J T M D. Plasticity in small-sized metallic systems:intrinsic versus extrinsic size effect[J].Progress in Materials Science, 2011, 56(6): 654–724.DOI:10.1016/j.pmatsci.2011.01.005 |
| [8] | 赵宾, 王刚, 李萍. 基于尺寸效应的镁合金箔材本构关系的研究[J].精密成形工程, 2014, 6(4): 58–62. ( Zhao Bin, Wang Gang, Li Ping. Constitutive relationship of magnesium alloy foil based on the size effect[J].Journal of Netshape Forming Engineering, 2014, 6(4): 58–62.) |
| [9] | 孟庆当, 李河宗, 董湘怀, 等. 304不锈钢薄板微塑性成形尺寸效应的研究[J].中国机械工程, 2013, 24(2): 280–283. ( Meng Qing-dang, Li He-zong, Dong Xiang-huai, et al. Investigation of size effects of 304 stainless steel foils in microforming processes[J].China Mechanical Engineering, 2013, 24(2): 280–283.) |
| [10] | Wang Q, Dong X H, Zhang H M, et al. Constitutive model for thin sheet metal with one or several grains across thickness in microforming[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2013, 23(5): 1428–1434.DOI:10.1016/S1003-6326(13)62613-8 |
