近日，东北大学冶金与材料过程外场控制研究团队在国际权威学术期刊《能源环境科学》（Energy & Environmental Science）在线发表了题为“High-coordination Fe-N₄SP single-atom catalysts via the multi-shell synergistic effect for enhanced oxygen reduction reaction of rechargeable Zn-air battery cathodes”的研究论文。东北大学为该论文的第一作者单位，东北大学冶金学院博士研究生刘家岐、北京大学博士研究生陈为彬为共同第一作者，王强教授与袁双副教授为共同通讯作者。

近年来，各类新型能源电池技术迅速发展。燃料电池的大规模应用仍受阴极氧还原（ORR）反应用贵金属催化剂高成本的制约。单原子催化剂因其接近100%的原子利用率，成为极具前景的贵金属催化剂替代品。精确调控单原子催化剂金属中心的电子结构（d带中心、自旋态等），对增强ORR本征活性以及促进燃料电池的进一步发展具有重要意义。
王强教授团队的这项研究，揭示了传统Fe基单原子催化剂由于Fe-N₄位点与*OH中间体之间过强的结合能，导致其ORR活性欠佳的机理。针对这一问题，研究团队提出通过多配位壳层耦合策略，在第一个配位壳中引入轴向配位的硫原子，在第二个配位壳中引入掺杂P原子来增加Fe-N₄位点的配位数，设计了一种具有高配位结构的Fe-N₄SP构型。这种高配位Fe-N₄SP模型打破了原本Fe-N₄位点电子分布的对称性，诱导Fe位点的d带中心下降以及自旋密度升高，从而促进氧气的活化和还原并优化了*OH中间体的吸附能。该策略使得所制备的Fe-N₄SP/NPS-HC催化剂在碱性和酸性介质中均表现出增强的ORR活性，以及作为锌空气电池阴极催化剂的超长耐久性，在未来能源转换与储存系统中具有良好的发展前景。

图：高配位Fe-N₄SP/NPS-HC催化剂的合成及其在ORR、锌空气电池中的应用
原文链接：https://doi.org/10.1039/D3EE03183G