混合电荷存储机制的器件结合了二次电池和电化学电容器的电荷存储机制，理论上同时具备高容量、高功率和长循环寿命的优势，是一种理想的储能器件。然而，混合电荷存储机制器件的性能取决于正负极的性能集成，不同机制间的差异导致了电极间的失配问题。此外，受限于正负极的相互影响、制约关系使得各性能难以同时匹配优化，从而限制了器件的实际性能发挥。尽管近年来对电极材料的优化和探索，有效地缓解了混合电荷存储机制器件所面临的失配问题，但仍然缺乏电化学角度的器件设计思路和分析方法。
　　近日，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心先进炭材料研究部新型电化学能源材料与器件课题组，在前期电容器器件调控方法和电极匹配策略研究的基础上（Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 3722-3725; J Mater. Chem. A, 2021, 9, 3360-3368），提出了混合电荷存储器件电极的耦合与匹配理论，从电化学角度，系统性地分析了电极各性能匹配设计时所面临的耦合问题与解决策略，为混合电荷存储器件的设计与开发提供了新思路。
　　在该工作中，提出了电位“自匹配”的概念，是影响电极动态电化学过程的关键，而前期研究中提出的“零电压电位”则是平衡电极容量发挥的主要因素（图1）。通过详细分析电化学测试中的自匹配过程和零电压电位变化，讨论了电极容量、动力学和循环寿命等性能参数间的耦合关系，给出了器件设计中面临的挑战与相应的解决策略。针对实际应用中，具有复杂电化学行为的典型电化学体系，进行了更加深入的电化学过程分析，证明了耦合与匹配理论的实用价值。基于以上思考，提出了混合电荷存储器件未来的设计与研究方向，指明了利用机器学习等新方法进行耦合与匹配研究的广阔前景，从新角度为电化学储能材料和器件的发展提供了思路（图2）。
　　该研究成果近期以“Coupling between Cathode and Anode in Hybrid Charge Storage”为题发表于Joule。
　　论文第一作者为联合培养研究生胡天照，通讯作者为李峰研究员，孙振华研究员以及郑州大学的许群教授，该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院先导专项、兴辽英才计划等相关项目的资助。
　　全文链接：DOI：10.1016/j.joule.2023.05.021

图1. 零电压电位和电位自匹配的电化学过程示意图。

图2. 耦合与匹配的关系及其对混合电荷存储的意义。