华北地区是我国人口密度较大、重工业比较集中的区域。该区域在快速发展经济的同时也产生了一系列的环境问题，尤其是近些年冬季频发的区域性霾污染引起了公众和政府的广泛关注。2013年以后，随着《大气污染防治行动计划》的实施，我国华北地区大气中酸性气体（二氧化硫和氮氧化物）的浓度显著下降，但大气中无机铵盐（硫酸铵、硝酸铵等）的浓度却增长明显。氨气（NH₃）可与大气中酸性气体结合生成二次气溶胶，是生成PM_2.5的重要前体物。目前，全国NH₃排放量总体呈上升趋势，华北地区同样也是高NH₃排放区域，NH₃排放若无明显控制，将增加铵盐（NH₄⁺）沉降对大气氮沉降的贡献率。因此，准确识别并定量解析PM_2.5中NH₄⁺的来源和贡献，是建立行之有效的污染防控措施及提高空气质量的前提和关键。氮稳定同位素自然丰度（用δ¹⁵N表示）技术是快速实时解析大气污染物来源的有效工具。前期，本研究团队已经利用该技术首次揭示了北京冬季霾期大气中铵盐主要来自机动车尾气和发电厂的氨逃逸（Pan et al. 2016，Environmental Science & Technology）。
　　为了进一步揭示华北地区PM_2.5的NH₄⁺来源及其影响因素，中国科学院沈阳应用生态研究所稳定同位素生态学团队与南京信息工程大学章炎麟教授团队进行合作，收集了北京、天津、保定、石家庄、唐山和固城六个城市2018年冬季大气PM_2.5样品，并分析其铵盐含量及铵态氮的同位素特征（δ¹⁵N-NH₄⁺）。研究结果表明，六城市大气NH₄⁺含量在污染日（PM_2.5<35μgm^-3）的均值为10.4μgm^-3，显著高于非污染日（PM_2.5>35μgm^-3）的3.6μgm^-3，平均增长约3倍（图2）；当空气污染加剧时，颗粒物δ¹⁵N -NH₄⁺值逐渐贫化，即δ¹⁵N -NH₄⁺值与大气NH₄⁺浓度存在负相关性，这与不同大气条件下气粒转化过程产生的同位素分馏作用有关。稳定同位素源解析结果表明，汽车尾气排放源和城市氨气逃逸源等非农业源是大气中NH₄⁺的主要来源，其贡献率在非污染日表现为56%-86%，在污染日会显著上升到72%-94%（图1）。此外，研究还发现在大气污染严重期间，燃烧有关的排放源与城市化率、人口密度、车辆数量呈正相关，凸显了本地源排放对大气霾污染形成的重要性。
　　该研究成果以“Isotopic imprints of aerosol ammonium over the north China plain”于2022年10月10日正式发表于Environmental Pollution。沈阳生态所特别研究助理Abubakari Said Mgelwa为第一作者，方运霆研究员为通讯作者。研究受国家重点研发计划，大气重污染成因与治理攻关项目等项目支持。

图1 华北地区典型城市冬季大气气溶胶铵盐氮来源及贡献

图2 华北地区典型城市冬季大气气溶胶铵盐含量及同位素特征