CO2甲烷化是实现净零排放目标的一个重要的研究方向,对开发碳中和、氢利用、碳循环和化学能储存的解决方案至关重要。它可以替代天然气,并且方便的引入现有的天然气输配网络和地下储气系统,可以方便地取代化石燃料的使用。这种转换可以通过基于电解水制氢+热催化的多步Power-to-X(PtX)路线或直接电(或光电)催化技术来实现。
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本综述中,合作团队首先介绍了基于Sabatier原理的热催化剂设计策略:关键反应物的竞争吸附和调节策略,以促进CO2甲烷化热催化剂的整体行为(表面结构—吸附解离特性—反应性能)。合作团队分析了采用这种简化的热催化模型进行电催化剂设计的复杂性,提出热催化和电催化过程不只是能量种类的差别;强调了电催化过程中由于定向电荷转移过程的存在,导致除了催化剂固有表面特性以外,局域电场、质量传递、能量传递过程等都对本征电催化性能存在重要影响,这在当前的电催化剂设计中往往容易被忽视。目前,热催化剂的设计策略如“Sabatier 原理”等已经应用到电催化剂的设计中,并取得了一些成果,但其在机理认识中仍然存在缺陷。该综述将有助于理解通过热催化和电催化两种方式转化CO2分子的复杂性,助力CO2加氢高效催化剂的开发。
近年来,刘岳峰等在CO/CO2能源小分子的高效转化催化剂的设计以及原位过程中微观结构动态演变方向取得了一系列进展,包括CO2活化与转化(Adv. Mater.,2022;Appl. Catal. B,2020;J. Energy Chem.,2020;Small,2021;Adv. Energy Mater.,2021)、CO加氢转化(Nat. Commun.,2016;ACS Catal.,2020;ACS Catal.,2021)、加氢催化剂的原位结构解析(Angew. Chem. Int. Ed.,2020;Sci. Adv., 2022)等。
该综述以“Understanding complexity in bridging thermal and electro‐ catalytic methanation of CO2”为题,于近日发表在Chemical Society Reviews。该工作的第一作者是我所DNL2002组联合培养博士研究生康辉和马军。上述工作得到国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、中科院洁净能源创新研究院合作基金、榆林创新院人工智能科技专项等项目的资助。(文/图 康辉、马军)
文章链接:https://doi.org/10.1039/D2CS00214K