在“双碳”目标下,可再生能源逐步成为能源消费增量的主体。在推动可再生能源利用的关键技术中,储能技术的发展已成为实现“双碳”目标的重要支撑技术之一。与技术相对成熟的锂离子电池(LIBs)相比,钠离子电池(SIBs)因钠资源丰富、成本低廉等优势,在大规模储能领域中展现出广阔的应用前景。MoS2已被认为是最有前途的SIBs的负极材料之一,但由于其结构不稳定,且在充放电过程中MoS2结构变化而导致部分容量不可逆。因此,在充放电过程中精准调控MoS2的结构稳定性以及相变可逆性是提高其储钠性能的关键。
邓德会团队在前期二维MoS2表界面调控和催化研究(Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2020;Nat. Commun.,2017;Energy Environ. Sci.,2015)的基础上,发现并证实多孔MoS2在钠离子存储中表现出优异的电化学性能(J. Energy Chem.,2022;Mater. Today Energy,2018),并揭示金属—氮—碳(M-N-C)电极储钠性能的增强机制与固体电解质界面(SEI)膜之间的关联性(Energy Environ. Sci.,2022;Nano Res.,2022)。
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在此基础上,研究团队通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在Fe-N-C载体上,发现在功函数差异的驱动作用下,Fe(SA)N-C的电子会向2H-MoS2转移,进而增强了富电子MoS2上的S位点对钠离子的吸附作用,而缺失电子的Fe(SA)-N-C上的Fe位点的自旋态会发生改变,从而优化了Fe位点的电子结构和催化活性,相较于氮掺杂碳(N-C)和纯碳,Fe(SA)-N-C限域的Fe位点可以在充放电过程中有效促进1T/2H-MoS2的相变和结构演化过程,从而实现高效储钠。因此,MoS2/Fe(SA)-N-C展现出优异的循环稳定性,在2.0 A g-1的大电流密度下经过2000次循环后,储钠容量仍保持在350 mA h g-1左右。该研究为设计高活性和高稳定性的钠离子负极材料提供了新思路。
相关研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”为题,发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,并被选为VIP(Very Important Paper)文章。该工作的第一作者是我所509组联合培养博士研究生夏会聪。以上研究工作得到了国家自然科学基金、中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、丹麦Haldor Topsoe公司国际合作等项目的资助。(文/图 夏会聪、昝灵兴)
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202218282