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在生物质催化转化反应中,生物质底物由于活泼基团类型多,控制其选择性一直是难点。本工作中,石松等在前期生物质羟基、C-H键等选择性转化研究基础上(ACS Catal.,2022;ACS Appl. Mater. Interfaces,2022;ACS Catal.,2020),受自然界中酶催化的启发,通过多孔有机框架材料的设计,调整催化剂活性中心微环境的基团种类,以及调控底物与催化剂的相互作用关系,实现了对糠醛等含羰基底物的活性和选择性的调控。通过反应速率测试、光谱表征、DFT理论计算等,科研人员发现活性中附近的羟基能够与底物中的羰基形成氢键,从而改变底物在催化剂表面的吸附构象,实现不同底物的活性、选择性调控。
相关研究成果以“Selective hydrogenation via precise hydrogen bond interactions on catalytic scaffolds”为题,发表在《自然—通讯》(Nature Communications)上。以上研究工作得到国家自然科学基金、我所国际英才计划等项目的资助。(文/图 石松)
文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-36015-z