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当今世界面临着能源短缺和环境污染等问题。电能可以与风能、太阳能、潮汐能等可再生能源耦合,减少碳排放。基于电能—化学能转化,通过有机物电氧化生产高附加值化学品,符合“双碳”经济发展目标。同时,大部分有机物电氧化反应具有低于析氧反应的理论电位,耦合有机物电氧化反应与电还原反应可以以更低的能耗,在阴阳极同时获得高附加值的产物。然而,多电子有机物电氧化反应通常具有较大的反应能垒,需要开发高效、长寿命的电催化剂。
本工作从三个方面综述了电催化剂的设计原则。一是提高活性位点的本征催化活性,通过构筑异质结结构、杂原子掺杂、缺陷位调控、合金化等方式调节催化剂活性位点的d带中心和电子结构,从而优化电催化剂与反应物、中间体、产物之间的吸/脱附能,加速反应的热力学过程;二是增加催化剂的活性位点数量及种类,研究发现三维结构可以有效的暴露更多的活性位点,同时,构筑多种类活性位点协同作用可以有效的加速反应动力学,例如应用高熵材料等。三是通过原位表征观测催化剂在反应过程中的动态变化,确定催化剂在反应中的活性相,降低活性相的形成能垒,进而提高电催化剂的催化活性。最后,本工作对不同种类有机物电氧化反应,以及其多功能耦合系统进行了详细讨论与未来展望。
该综述以“Design Principle of Electrocatalysts for Electrooxidation of Organics”为题,于近日发表在Chem上。该综述的第一作者是我所508组博士后吴籼虹。上述工作得到国家自然科学基金、中科院洁净能源创新研究院合作基金、中国博士后科学基金等项目的资助。(文/图 吴籼虹、侯晓城)
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.010