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苯乙烯(Styrene, ST),是工业上合成树脂、合成橡胶等聚合材料的重要单体,可以通过乙苯(Ethylbenzene, EB)直接脱氢获得。大量研究结果表明,纳米碳催化材料的表面C=O基团可以实现乙苯分子的脱氢转化,然而在不同的纳米碳材料上表现出不同的反应本征活性,对活性氧基团所处的微环境影响并无科学的认识。
本工作中,合作团队在前期高效纳米碳催化材料的表面化学结构调控、可控合成与整体成型的研究基础上(ACS Catalysis,2021;J. Hazardous Mater.,2021;Carbon,2020;J. Mater. Chem. A,2020),选用纳米金刚石作为乙苯脱氢反应的研究对象,制备了不同的sp2和sp3杂化比例的纳米金刚石催化剂,这类具有sp2/sp3核壳结构的杂化碳纳米材料有助于阐明催化反应中重要的构—效关系。通过乙苯氧化脱氢(ODH)与直接脱氢(DDH)反应相结合的循环路径,以及电子显微、谱学等表征、DFT理论计算作支撑,团队最终证明了sp3杂化立方晶型的纳米金刚石边缘上的邻醌基团,可作为高效地乙苯直接脱氢反应的活性基团并进行催化循环再生。本研究为纳米碳材料表面官能团的微环境识别,以及在烷烃脱氢中活性位作用机制等方面提供了新的研究思路。
相关工作以“Assessing the Nature of Active Sites on Nanodiamonds as Metal-Free Catalysts for the EB-to-ST Direct Dehydrogenation Using a Catalytic Approach”为题,于近日发表在ACS Catalysis上,并被选为封面文章。该工作的第一作者是我所DNL2002组联合培养博士研究生冯璐。该工作得到了国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、中科院青促会、中科院国际人才计划等项目的资助。(文/图 冯璐)
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c00825