催化活性中心所处的微环境能够对催化体系的物理和化学状态产生强烈的限制作用,从而可以有效调控催化性能,这一“限域催化”效应是多相催化中的一个重要概念(中国科学:化学,2012)。长期以来,包信和团队探索了在一维碳管纳米反应器和两维层间纳米反应器中的限域催化过程,发现这些限域微环境对催化反应具有有效调控作用(Acc Chem Res,2011;Chem Soc Rev,2017)。
![](http://www.dicp.cas.cn/xwdt/kyjz/201904/W020190408536118531842.jpg)
近日,剑桥大学的材料科学家利用无机化学中的普尔贝图(Pourbaix Diagram),发展出一个普适的在纳米孔内合成客体材料的有效方法(Pourbaix Enabled Guest Synthesis/普氏客体合成法),实现了在MOF孔内填充氧化钌纳米结构。利用这一材料,我所研究人员发现在零维纳米孔反应器中的限域效应可以弱化CO和O在氧化物表面上的吸附,使得该氧化物结构表现出独特的低温催化CO氧化性能,说明零维纳米空间中微环境限域可以弱化表面吸附并增强催化性能。这一结果与一维(J Am Chem Soc,2015)和两维(PNAS,2017)纳米空间中发现的限域催化效应一致。
上述工作得到国家自然科学基金科学中心、科技部国家重点研发计划、中科院纳米先导专项、国家留学基金管理委员会和教育部能源材料化学协同创新中心(iChEM)的支持。(文/图 高丽君)