
几何相位效应是一种量子力学现象,是系统的哈密顿绝热沿着闭合的参数回路周期性变化时,在波函数上引入的附加相位。几十年来,该现象在凝聚态物理研究领域被广泛关注,其与量子霍尔效应以及拓扑绝缘体的研究,都有密切关系。
在分子体系中,几何相位效应在势能面间的锥形交叉区域附近产生。在过去的研究中,研究人员对几何相位效应对于分子光谱的影响已有了比较充分的认识。但是在反应动力学领域,由于化学反应的复杂性,长期以来,研究人员对几何相位效应对于化学反应的影响并没有确切的认识。

得益于交叉分子束实验技术和理论计算方法的发展,我所分子反应动力学研究团队和王兴安团队合作,在2018年首次观测到了能量为2.77电子伏时H+HD

此次研究工作则侧重于反应能量低于锥形交叉点的几何相位效应的研究。能量越低,几何相位效应越微弱,因而研究难度也更大。该团队通过进一步发展离子成像交叉分子束技术和基于超球坐标的反应动力学理论,在2.28电子伏反应能量的地方,成功观测到了H+HD

论文审稿人对于该研究给予了较高评价。其中一位审稿人评述到:I regard this study as an outstanding advance in this classic (but not classical!) reaction system. It is the stuff that should go into future textbooks. As someone who tried but failed to observe the same phenomenon, I am in awe of what has been accomplished. 另一位审稿人类似的评述到:This experiment has been the dream of at least one generation of physical chemists and these results are simply beautiful… I believe this work will be included in physical chemistry textbooks, since it demonstrates a fundamental quantum feature on chemical reaction dynamics.
相关工作发表在《自然-通讯》(Nat. Comm.)上。该研究工作得到了国家自然科学基金委****基金和中科院战略性先导科技专项B类“能源化学转化的本质与调控”的资助。(文/图 黄寅)