金属—载体强相互作用（Strong Metal-Support Interaction，SMSI）是多相催化中的一个重要概念，对负载金属催化剂的稳定性和活性均有重要影响。过去几十年间，铂族金属与可还原性载体之间的SMSI被广泛研究，而Au因其本身较低的功函数和表面能，被认为不能与载体形成强相互作用。然而最近几年，关于Au与载体强相互作用的研究取得了一系列重要进展：继2012年台湾大学牟中原研究组发现了Au与ZnO纳米棒间存在氧化气氛诱导的OMSI后（J. Am. Chem. Soc.），乔波涛与我所王军虎研究员合作，相继发现并报道了Au与非氧化物载体羟基磷灰石之间由氧化气氛诱导的OMSI（J. Am. Chem. Soc.，2016），以及Au与TiO2之间的经典SMSI（Sci. Adv.，2017），并据此开发了兼具高活性与高稳定性的Au催化剂（Angew. Chem. Int. Ed.，2016）。这一系列进展改变了人们对于SMSI的认知，也引发了强相互作用机制的思考。作为在金属—载体界面上发生的动态过程，SMSI与金属表面特性密切相关，而金属表面特性通常受金属纳米颗粒（NPs）尺寸的影响，因此SMSI的发生可能存在粒径效应。
为验证这一猜想，乔波涛团队与李杲团队合作，可控合成了不同粒径的Au/TiO2催化剂，研究了其SMSI现象。该团队发现较大尺寸的Au/TiO2（~9nm及13nm）更易发生SMSI，在400°C下还原即能实现载体对Au NPs的完全包覆；而对较小尺寸的Au/TiO2（~7nm及3nm），完全发生SMSI的还原温度分别为500°C和600°C。此外，他们还通过建立热力学平衡模型对这一现象进行了解释和描述：在SMSI发生的温度下，较大的NPs因具有更高的表面能而导致这一粒径效应。利用这一粒径效应，该团队通过选择性包覆粒径分布不均匀的催化剂中较大的纳米颗粒，显著提高了Au/TiO2的加氢选择性。该工作首次报道了SMSI中的粒径效应，有助于对SMSI现象及其形成机理的理解，并且为催化剂性能调控提供了新途径。
该研究成果发表于《自然-通讯》（Nature Communication）上。上述工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技专项（B）“能源化学转化的本质与调控”、辽宁省兴辽英才计划、中国博士后科学基金等项目的支持。（文/图 杜晓蕊）
