近日,我所生物能源化学品研究组(DNL0603)王峰研究员团队受邀撰写题为“杂原子参与的木质素裂解制备官能团化芳香化合物”(Heteroatom-participated lignin cleavage to functionalized aromatics)的综述文章,系统介绍了含氮、硅、碘和锂等杂原子参与的木质素裂解制备官能团化芳香化合物的研究近况。
木质素是木质纤维素的芳香聚合物片段,它是自然界中最丰富且可再生的芳香碳资源。通过断裂木质素中芳香单元之间的脂肪侧链,可实现木质素的解聚,并制备多样的芳香化合物。然而当前大多数解聚策略采用含活泼氢、氧等物种断裂脂肪侧链,同时木质素本身只含碳、氢和氧,这导致木质素的解聚产物也只含碳、氢和氧三种元素。当使用含杂原子(X)的试剂断裂木质素中的C-C及C-O键时,可在产物中构建C-X和O-X键,得到含有杂原子的官能团化芳香单体产物,将有可能拓展木质素转化的应用领域。
传统的造纸制浆和木质素的成分分析等过程都涉及杂原子参与的木质素解聚反应,但这些过程往往使用有毒试剂,条件苛刻,且对解聚产物的关注较少。近十年来,科研人员提出催化转化的方法,采用含氮、硅、碘和锂等杂原子试剂,丰富木质素的转化方式,在温和条件下可分别高选择性地断裂侧链上C(aryl)-C(alkyl)键、C(alkyl)-C(alkyl)、C(alkyl)-O和C(aryl)-O键。这些方法除了可实现主要连接β-O-4'的断裂之外,还可实现4-O-5'、β-1'以及芳基甲基醚等其他连接的断裂。转化产物包括芳胺、酰胺、异噁唑、硅氧烷和酚锂等官能团化的芳香单体,显示出了木质素在制备药物、染料等精细化学品以及能源材料等方面的巨大潜力。
近年来,该团队在木质素催化转化制备高附加值化学品方面了取得了一系列进展,发展了加氢/转氢氢解方法制备烷基酚和酚类酮等产物(Energy Environ. Sci., 2013, 6, 994;ACS Catal., 2017, 7, 3419;ACS Catal., 2017, 7, 4571;ACS Catal., 2018, 8, 1614;ACS Catal., 2018, 8, 6837),一步/两步氧化法制备芳香醛(ACS Catal., 2017, 7, 3850;ACS Catal., 2018, 8, 4761;ACS Catal., 2020, 10, 632)、芳香酸(ACS Catal., 2016, 6, 6086;J. Catal., 2017, 346, 170;J. Catal., 2017, 348, 160)和芳香酯(Green Chem., 2017, 19, 702)产物,氮试剂参与解聚制备酚类异噁唑、腈(ACS Sustainable Chem. Eng., 2018, 6, 3748)和非酚型芳胺产物(ACS Catal., 2019, 9, 8843), 以及联苯的高值化转化方法(Chem. Sci., 2019, 10, 3681)等。
该综述以Tutorial Review的形式发表在Chemical Society Reviews上。该工作得到中科院战略性先导科技专项(B类)“能源化学转化的本质与调控”、国家自然科学基金项目、中国科学院国际人才计划项目、大连市科技创新基金项目等的资助。(文/图 李宏基、Anon Bunrit、李宁)
删除或更新信息,请邮件至freekaoyan#163.com(#换成@)
我所发表杂原子参与木质素解聚综述文章
本站小编 Free考研考试/2021-12-19
相关话题/木质素 原子 文章
我所发表关于趋近绝对零度的量子共振的评述文章
5月8日,我所分子反应动力学国家重点实验室杨学明院士和南方科技大学杨天罡博士应邀在《科学》(Science)发表评述文章,讨论趋近绝对零度的原子与分子碰撞过程中量子散射共振研究的进展。 众所周知,原子与分子的碰撞传能以及化学反应过程是受量子力学的规则控制的。理解量子效应在原子与分子碰撞中的作用是理 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19我所提出二维硫化钼限域铑原子的距离协同催化效应
近日,我所催化基础国家重点实验室二维材料与能源小分子转化创新特区组(05T6组)邓德会研究员、于良副研究员团队提出二维硫化钼(MoS2)限域铑原子的距离协同效应,利用铑单原子之间的距离来调控二维MoS2面内硫原子的电子结构和催化活性,从而实现高效电催化析氢(HER)性能。该工作为深入认识二维MoS2 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19我所实现单原子催化剂上芳香烃氢甲酰化区域选择性调控
近日,我所催化与新材料研究室乔波涛研究员和张涛院士团队在单原子催化氢甲酰化研究方面取得新进展,首次发现通过反应耦合的方式调控产物的区域选择性:在不加任何配体的情况下,通过与水汽变换反应耦合,苯乙烯可高选择性地转化为3-苯基丙醛,正异比高达3:1。 烯烃与合成气通过氢甲酰化反应制备醛类精细化学品,是 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19我所发表柠檬烯微生物合成综述文章
近日,我所合成生物学与生物催化创新特区研究组(18T6组)周雍进研究员与西北农林科技大学杨晓兵副教授合作,发表了题为“Microbialproductionoflimoneneanditsderivatives:Achievementsandperspectives”的综述论文,讨论了近年来通过合成 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19我所研发出单原子修饰的纳米反应器并用于高性能锂硫电池
近日,我所催化基础国家重点实验室二维材料化学与能源应用研究组(508组)吴忠帅研究员团队与有机—无机杂化材料研究组(506组)杨启华研究员团队合作,发展了一种单原子锌修饰的中空碳球纳米反应器。该反应器可同时用作锂硫电池正极、负极的基体,有效地提高了对多硫化物的催化活性并抑制了锂负极枝晶的生长,应用该 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19我所通过双单原子亚纳米反应器实现高效电化学固氮
近日,我所微纳米反应器与反应工程学研究组(05T7组)刘健研究员团队与天津大学梁骥教授团队、澳大利亚斯威本科技大学孙成华教授团队合作,通过亚纳米空间限域策略,开发了Fe-Cu双单原子亚纳米反应器,用于电催化N2还原反应,实现了NH3高效率合成,为电催化固氮提供了新思路。 单原子催化剂由于能最大限度 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19我所揭示高密度单原子Pd基选择加氢催化剂的稳定机制
近日,我所能源研究技术平台电镜技术研究组(DNL2002)刘岳峰副研究员团队和催化与新材料研究中心王爱琴研究员、张涛院士团队,与法国斯特拉斯堡大学、德国马普协会化学能源转化研究所、四川大学等团队合作,在阐明碳化钼(α-MoC)负载高密度单原子Pd基催化剂的稳定机制,以及在选择加氢反应中的独特催化性能 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19刘中民受邀在《人民日报》发表署名文章
8月13日,我所刘中民院士受邀在《人民日报》“开卷知新”栏目发表《绿色发展的必由之路》主题文章,介绍“双碳”知识概念及我国实现“双碳”目标的必要性、紧迫性和可实施路径等。 2020年9月22日,习近平主席在第七十五届联合国大会一般性辩论上宣布:“中国将提高国家自主贡献力度,采取更加有力的政策和措施 ...大连化学物理研究所 本站小编 Free考研考试 2021-12-19可磁性回收、钯单原子分散的高效Suzuki-Miyaura偶联催化剂的构建
芳基卤与芳基硼酸酯之间的Suzuki-Miyaura偶联反应是形成C-C键有效方法,常用于药物合成,钯化合物是该反应最有效的催化剂。目前常用的均相催化剂不仅回收利用十分困难,对贵金属钯的浪费严重,还会导致高毒性的钯残留于产品中;然而异相催化反应虽然可以回收催化剂,但是其催化活性远低于均相催化活性。因 ...沈阳化工大学 本站小编 Free考研考试 2021-12-19《辽宁日报》刊发我校许晓辉教授理论文章
11月9日,《辽宁日报》理论版刊发我校马克思主义学院许晓辉教授撰写的题为《增强“大思政课”铸魂育人实效》的理论文章。 文章指出,党的十八大以来,习近平总书记高度重视思想政治教育工作,深刻阐述讲好思政课的重大意义。今年两会期间,习近平总书记提出的“‘大思政课’我们要善用之”更是为新时代办好思政课和思 ...沈阳农业大学 本站小编 Free考研考试 2021-12-19