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我所发现单核锰催化剂的水氧化活性可媲美自然光合作用催化剂

本站小编 Free考研考试/2020-04-08

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近日,我所催化基础国家重点实验室、太阳能研究部李灿院士和管景奇博士等人发现由氮化石墨烯做基体稳定的单核锰活性中心化学水氧化活性转化频率高达200s-1以上,可与自然光合作用体系PSII多核锰(CaMn4O5)反应中心的水氧化活性相媲美,并提出单核锰反应中心上水氧化反应机理,相关研究结果以全文的形式发表在《自然催化》(Nature Catalysis)上。

  水氧化是水分解的速控步骤,也是自然光合作用和人工光合成的原初反应。开发高效稳定的水氧化催化剂是实现人工光合成(包括光催化、光电催化和电催化)的关键。经过科学家长期努力,人们了解到自然光合作用的水氧化反应(发生在光合体系II,PSII)上,其活性中心是多核锰(CaMn4O5),它显示超高的活性(转化频率高达100-400s-1),在非常低的过电位下就可以高效氧化水。因此,人们长期以来努力模拟自然光合作用的多核锰催化剂结构,认为水氧化的活性中心至少要2个以上的金属离子位点才能实现高效催化水氧化。大量文献表明,许多金属有机配合物分子催化剂的确显示,双金属活性中心的耦合能有效降低水氧化反应活化能,但均相分子催化剂一般稳定性低,在水氧化过程自身容易被氧化破坏,不容易应用于实际的人工光合成体系中。
  李灿研究团队一直致力于发展能够将太阳能人工光合成体系稳定的多相水氧化催化剂,先后尝试纳米MnOx(JPCJ.Catal.), IrOx(ACS Catal.)和CoOx(Chem.Sci.JACS)催化剂并取得一定进展。研究发现,当CoOx、IrO2纳米尺度减小到1-2nm时,水氧化活性(转化频率)可达到接近10s-1,是目前报道的多相催化剂水氧化活性较高的水平之一。在此基础上进一步减小尺寸,直至单核Mn(Mn2+/Mn4+)时,科研人员发现水氧化活性突跃上升到200s-1,是目前报道的多相催化剂水氧化最高的活性,也达到PSII水氧化多核锰催化剂的水平。表征和理论计算结果表面单核锰催化剂上显示与多核锰上不同的水氧化反应机理。 这一研究进展不仅为发展太阳能人工光合成高效水氧化催化剂开拓了新的方向,也将引发人们在科学上对多核锰水氧化催化剂及其机理进行重新认识。
  以上工作得到了国家自然科学基金、科技部973项目和UOP合作项目的资助。(文/图 管景奇)
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    本站小编 Free壹佰分学习网 2022-09-19
  • 我所新型宽光谱捕光催化剂研究取得新进展
    近日,我所太阳能研究部李灿院士、章福祥研究员等在新型宽光谱捕光催化剂开发研究中取得新进展,设计合成了一种Cd-MOFs新结构单晶,具有宽光谱可见光吸收功能,以及可见光催化水氧化和水还原双功能性能。相关研究成果在线发表在《先进材料》(AdvancedMaterials)上。  利用太阳光催化分解水制氢 ...
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  • 《自然》发表我所纳米催化研究成果
    4月9日出版的《自然》杂志(Nature,458(2009)746-749)发表了我所催化基础国家重点实验室申文杰研究员研究组在纳米催化的形貌效应研究方面的最新进展,通过对金属氧化物纳米催化剂粒子尺寸和形貌的精确调控,突破了水汽存在下非贵金属低温一氧化碳催化氧化的难题,在纳米催化基础研究和降低机动车 ...
    本站小编 Free考研考试 2020-04-08
  • 我国石油炼制加氢催化剂研制取得突破
    日前,由我所与中国石油天然气股份公司石油化工研究院合作开发、具有自主知识产权的润滑油基础油加氢异构脱蜡催化剂及成套技术在中国石油大庆炼化分公司20万吨/年高压加氢装置上成功应用。该装置可年处理20万吨大庆高含蜡减压蜡油、生产15万吨以上高档润滑油基础油,可实现年产值近20亿元,预期为企业每年创造效益 ...
    本站小编 Free考研考试 2020-04-08
  • 对二甲苯氧化催化剂工业应用取得新进展
    继2008年完成7万吨/年规模“非金属催化环己烷氧化制环己酮工业实验”和“甲苯液相选择氧化新工艺中试研究”等项目后,我所徐杰研究员领导的204组在选择氧化研究中又取得新的进展,开发出新型对二甲苯氧化催化剂,近日在10万吨/年规模的生产装置上成功地完成了工业应用试验。  对二甲苯氧化制对苯二甲酸是石油 ...
    本站小编 Free考研考试 2020-04-08
  • Au-Ag纳米合金催化剂的研究作为Chem. Mater.封面文章发表
    日前,由张涛研究组完成的研究工作“SynthesisofThermallyStableandHighlyActiveBimetallicAu-AgNanoparticlesonInertSupports”发表在近期出版的《ChemistryofMaterials》杂志上(2009,21,410-41 ...
    本站小编 Free考研考试 2020-04-08
  • 我所宽光谱捕光催化剂全分解水制氢研究取得新进展
    近日,我所太阳能研究部李灿院士、章福祥研究员等在宽光谱捕光催化剂Z机制全分解水制氢研究中取得新进展。研究结果发现,通过设计和调控BiVO4表面助催化剂Au的担载,以及双助催化剂(Au和CoOx)的选择性负载,可有效促进BiVO4的产氧性能及其与氧化还原电对离子间的电荷传输,并基于此构筑了高效的可见光 ...
    本站小编 Free考研考试 2020-04-08
  • 我所基于原位电镜揭示双金属催化剂反应状态下的真实活性表面
    近日,我所能源研究技术平台电镜技术研究组(DNL2002)刘伟副研究员、杨冰副研究员与上海高等研究院髙嶷研究员团队及南方科技大学谷猛副教授团队合作,在观察和确认NiAu催化剂在CO2加氢反应中的真实表面方面取得进展。  催化研究中,常规静态显微分析只能提供催化剂反应前或反应后的非工况结构信息。然而在 ...
    本站小编 Free考研考试 2020-04-08
  • 我所实现高热稳定单原子催化剂的千克级制备
    近日,我所催化与新材料研究室乔波涛研究员、李为臻研究员和张涛院士团队在单原子催化研究方面取得新进展,通过简单的物理混合方法,经高温焙烧即可制备得到高热稳定单原子催化剂。研究表明,强共价金属-载体相互作用(strongcovalentmetal-supportinteraction)可促进单原子的生成 ...
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  • 我所确认半导体光催化剂活性晶面依赖的本质原因
    近日,催化基础国家重点实验室李灿院士、李仁贵研究员团队在半导体光催化剂暴露晶面的本质作用研究方面取得新进展:观察到光催化研究中活性晶面依赖的关系,确认了活性晶面的光催化活性差异是由不同共存暴露晶面之间的光生电荷分离性质决定的。  人工光合成太阳燃料是国际科学领域的“圣杯式”科学课题,而光生电荷分离是 ...
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    近日,我所金催化剂设计与选择氧化研究组(DNL0809)黄家辉研究员团队和我所催化与新材料研究中心乔波涛研究员团队、燕山大学孙科举教授团队合作,在金催化研究方面取得新进展,发展了一种兼具高活性以及高稳定性的纳米金催化剂的合成新策略。  纳米金催化剂在一氧化碳氧化、丙烯环氧化、醇醛的选择性氧化等众多反 ...
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