近日，我所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组(DNL19T3)孙剑和葛庆杰研究团队在CO₂催化加氢合成异构烷烃研究方面取得新进展，相关研究成果以研究论文形式在美国化学会出版的ACS　Catalysis上发表。
　　以CO₂为碳源，与可再生能源电解水产生的H₂催化转化为高附加值的烃类化合物，不仅可实现CO₂减排，还可解决对化石燃料的过度依赖及可再生能源的存储问题，具有重要的战略意义。精准调控C-O键活化和C-C键偶联是CO₂加氢转化中非常具有挑战性的问题，是实现CO₂高效转化利用的关键。该团队近年来通过设计多活性位催化剂，已经实现了CO₂加氢直接转化制取汽油馏分烃(Nature　Communications)，线性a-烯烃(Communications Chemistry)和低碳烯烃(Catalysis Science & Technology)。

　　在本工作中，位健、姚如伟等通过将Na-Fe₃O₄和HMCM-22分子筛耦合组成多功能催化剂，实现了逆水汽变换、C-C偶联和异构化三个串联反应的高效协同催化，成功利用CO₂和H₂一步、高收率地合成了异构烷烃。当CO₂单程转化率控制在26%左右时，CO选择性仅为17%，碳氢化合物中C₄₊烃选择性可达82%，而其中异构烷烃占比高达74%，时空收率可达105 mgiso gcat^-1h^-1。研究表明,MCM-22分子筛具有的独特孔道结构和Brnsted酸性质促进了烯烃中间体向异构化反应方向进行，同时抑制了芳构化反应。此外，该研究还对异构烷烃形成历程、分子筛失活原因、积碳形成本质以及分子筛再生方法等进行了探讨。该工作为CO₂加氢制取高碳烃催化剂的设计和应用提供了新思路。
　　上述研究工作得到了国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和中科院青促会等项目的资助。(文/图 位健、姚如伟)