以MoS2为代表的过渡金属硫化物(TMDs)单层二维材料，是一类具有高载流子迁移率和高开关比的直接带隙半导体，并兼具良好的力学特性和光电性能，被视为后硅基半导体时代继续延续摩尔定律的理想候选材料之一。实现大面积高质量MoS2单晶薄膜的生长制备是商业化应用的关键环节，然而，由于常规的二维材料化学气相沉积法(CVD) 生长工艺所使用的外延衬底与MoS2存在对称性不匹配的问题，导致生长的成核期出现了大量的180°反向MoS2晶畴，且比例接近1:1。这些反向晶畴在长大的过程中由于晶向不一致而无法合并成大面积MoS2单晶，制得的MoS2多晶薄膜具有较高的晶界密度，进而显著降低了材料/器件的性能。
通过表面重构技术(如构造台阶面等)来降低衬底对称性有望解决这一问题。然而本工作的实验合作者发现，对对蓝宝石c面进行指向M轴(C/M)的斜切得到的台阶面上则生长出的依然是180°反平行的MoS2晶畴，并伴随有大量晶界(示意图a)；而蓝宝石c面进行指向A轴(C/A)的斜切得到的台阶面上可以生长出99.6％单一取向的MoS2晶畴，这些取向一致的晶畴可以合并成大面积MoS2单晶薄膜(示意图b)。但是蓝宝石c面不同斜切方式对MoS2生长行为的影响机制并不清楚！
马亮、王金兰教授团队基于先进的多尺度模拟方法，明确了蓝宝石c面与MoS2的R30°外延关系，进而成功建立了MoS2在蓝宝石c面上的台阶边缘成核机制。该机制指出C/A斜切在不影响原有外延关系的同时，形成的台阶取向打破了反向MoS2晶畴在成核过程中的能量简并态，进而引导MoS2晶畴沿台阶边缘成核机制确定的优势取向生长；相反的，C/M斜切形成的台阶取向并没有破坏反向MoS2晶畴的成核能量简并态，所以生长得到的依然是180°反向MoS2晶畴及大量晶界。研究进一步指出，富硫的生长环境有利于单一取向MoS2晶畴的成核。这一研究成果不仅很好的阐明了大面积MoS2单晶在蓝宝石c面上的成核与生长机制，还得以合理推广用于指导和解释大面积MoSe2单晶的生长制备，这表明该成核机制对指导二维TMDs大面积单晶薄膜的生长具有很好的普适性。
物理学院马亮教授为本文共同第一作者(理论第一作者)，王金兰教授为本文共同通讯作者(理论通讯作者)。该工作受到了国家重点研发计划和国家自然科学重点基金/青年基金等项目资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-021-00963-8
供稿：物理学院
（责任编辑：杭添 审核：宋业春）
