近日，我校化学学院李阳光、谭华桥教授团队在高容量锂离子负极材料研发领域取得重要突破。随着电动汽车以及各类电子设备的飞速发展和普及，极大推高了人们对高能量密度锂离子电池（LIBs）的需求。传统过渡金属氧化物虽然具有高的理论比容量，但其尺寸通常在数百纳米甚至数微米，而锂离子的有效传输距离通常小于20纳米，因此导致材料利用率低、电子传输性能差，限制了其容量的提高。多金属氧酸盐（POMs）作为一类具有亚纳米尺寸的金属氧簇化合物，具有高热力学、化学稳定性、可逆的多电子氧化还原性能以及离子存储能力，因此被认为是锂离子电池最具前景的负极材料之一。但是，传统晶态多酸比表面积低、电子电导性差、易溶解等系列问题，限制了多酸在锂离子电池负极材料中的应用。针对上述关键科学问题，李阳光、谭华桥教授团队将多酸与一系列具有高导电性的有机或碳材料相结合，在实现多酸单分散的同时显著改善了材料的导电性和界面储能性能，成功开发出一系列高容量多酸锂离子负极材料，系列研究成果拓展了多酸在离子储能领域的应用和发展；相关研究成果相继发表在Advanced Materials、Advanced Functional Materials和Advanced Science等顶级材料期刊上。

图1 PMo12/CoTPyP锂离子电池的相关研究成果

采用金属卟啉（CoTPyP）与Keggin型多酸（PMo12）通过静电共组装，成功构筑了一系列新型卟啉-多酸自组装材料。在材料中，卟啉将多酸单分散，而其共组装所形成的亚纳米通道以及多酸与卟啉的协同储能，大幅提高了材料的电子/离子传导性、锂离子存储容量和氧化还原反应速率。优化后的PMo12/CoTPyP，在0.125 A g−1电流密度下能获得1398 mAh g−1的比容量，并能实现800圈的超稳定循环服役性能。这项工作为合成同时具有高分散性、氧化还原活性和稳定性的POMs基负极材料铺平了策略。该成果以“Co-Assembly of Polyoxometalates and Porphyrins as Anode for High-Performance Lithium-ion Batteries” 为题，发表于国际著名期刊Advanced Materials，论文的第一作者为化学学院博士研究生刘彦春、周香港、邱天宇；通讯作者为化学学院李阳光教授、谭华桥教授，李英奇副教授。

为了实现多钒氧簇的完全利用，团队使用胺基功能化的多钒酸盐(POV)，(NH4)2[VIV3VV3O10{NH2C(CH2O)3}3] (tris-V6O19)作为节点，与有机连接单体1,4-bi(3-dimethylamino-1-oxoprop-2-enyl)benzene (BDOEB) 通过迈克尔加成消除一步水热法，制备了首例3D共价POV-有机框架材料，命名为POF-1。POF-1的结构通过同步辐射全散射原子对分布函数（PDF）得到了精确解析，它实现了对POV团簇的完全单分散和稳定固载，呈现为3D非互穿型dia拓扑结构。其开放和连通的孔道结构使tris-V6O19单分子团簇得以充分暴露，这有利于VIV/VV活性组分的完全利用，同时促进其表面的快速传质。因此，POF-1作为锂离子电池中的负极材料展示出超高的储锂性能和循环稳定性。该成果以“Three-Dimensional Covalent Polyoxovanadate-Organic Framework as Anode for High-Performance Lithium-Ion Batteries” 为题，发表于国际著名期刊Advanced Functional Materials，论文的第一作者为化学学院博士研究生赵英男、李文亮副教授、李英奇副教授；通讯作者为化学学院李阳光教授、谭华桥教授和内蒙古大学张江威研究员。这项工作为高效、绿色合成新型3D 共价多酸-有机框架材料开辟了新的途径，在储能领域显示了广阔的应用前景。

此外，为了简化合成工艺，团队提出采用碳量子点分散并稳定多酸K7MnV13O38 (记为MnV13)，通过冷冻干燥法，成功制备了系列多酸-碳点复合锂离子电池负极材料。优化后的MnV13/10CDs负极在0.1 A g−1的电流密度下展现出高达1348 mAh g−1的放电容量，并表现出卓越的倍率性能和循环稳定性。该成果以“Monodisperse Manganese-Vanadium-Oxo Clusters with Extraordinary Lithium Storage” 为题，发表于国际著名期刊Advanced Science，论文的第一作者为化学学院博士研究生唐文思、邱天宇；通讯作者为化学学院谭华桥教授，李英奇副教授、王永慧副教授。该研究提供了一种简单、快速和有效的方法来实现POM簇的单分散，并触发理想且可观的多酸-碳点界面储能。

相关论文的链接网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202407705

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202306598

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202402616