MXenes因具有高导电性和丰富的表面官能团而被广泛应用于能源、电子器件、生物医药等各个领域。然而，MXenes在潮湿环境或水溶液中容易降解成为过渡金属氧化物，这限制了它在各个领域的应用。因此，如何合成化学稳定性高的MXenes材料是当前亟待解决的关键科学问题。
本工作中，孟醒研究团队对超大MXenes-水体系的氧化行为做了深入地理论计算研究。研究人员将机器学习和第一性原理计算相结合，实现了DFT精度下的纳秒尺度的分子动力学模拟，首次从原子尺度还原了MXenes氧化的动力学过程，揭示了实验上观测到的MXenes氧化速率呈指数型衰减的本质，阐明了MXenes在潮湿环境或水溶液下的氧化机制。
研究人员发展了MXenes-水体系的神经网络势函数，该势函数在测试集上表现优异，与DFT计算相比，能量和力的均方根误差分别为2.35 meV/atom和0.083 eV/?。在径向分布函数和振动态密度的性质测试中，基于势函数的MD模拟和AIMD模拟高度一致。MXenes-水体系的MD模拟结果显示：水层越厚，单位水分子上的垂直氢键数目越多，水分子向MXenes基面移动越受限，导致过渡金属原子和水中的氧原子之间的平均距离增加，使得MXenes的氧化速率随着水层厚度的增加而减少。同时，MXenes的氧化会释放自由质子，质子会和水形成典型的水合质子，从而束缚水分子的运动，使得MXenes的氧化速率随时间增加而减小。不同类型的过渡金属原子和水中氧原子之间的平均距离，以及水分子在MXenes基面上的物理吸附概率，证明了MXenes表面存在氧化物保护层。这些重要发现为合成高稳定性的MXenes材料提供了理论指导。
图：（a）超大MXenes-水体系结构示意图。（b）水中氧化物的局域构型。(c)V2CO2中不同类型V原子和水中O原子之间的平均距离。（d）水分子的物理吸附概率。
文章第一作者为吉林大学物理学院2021级硕士研究生侯鹏飞，通讯作者为吉林大学物理学院孟醒副教授，共同通讯为加州大学河滨分校吴建中教授和宾夕法尼亚大学Aleksandra Vojvodic副教授。该工作得到了国家自然科学基金委和吉林省科技厅的大力支持。
