光学各向异性在现代光子学应用中十分重要。近日，中国科学院长春光机所发光学及应用国家重点实验室黎大兵研究员、李绍娟研究员与华中科技大学李培宁教授、复旦大学张荣君教授团队、天津大学胡春光教授团队合作，报道了在三元系范德华晶体中超宽带（可见光－中红外）巨大的各向异性波导，为新一代宽波段、集成光子器件应用奠定了基础。相关成果以标题为“Visible to mid-infrared giant in-plane optical anisotropy in ternary van der Waals crystals”发表在Nature　Communications上。
相比于块状晶体，范德华晶体由于原子平滑表面、光－物质相互作用强、柔韧性好以及与当前的硅光子技术兼容等优势，是下一代片上紧凑型纳米光子领域潜在优势材料。范德华晶体层内结合力强，层间结合力较弱，其天然呈现大的面外双折射，然而，相比于面外双折射，开发面内双折射将光线引入与其平面光轴平行的纳米区域更有利于实际应用，但是实现大的面内双折射仍然非常具有挑战性。
研究团队首先从结构各项异性和电子极化率两方面出发寻找可能支持巨大面内双折射的晶体，通过第一性原理计算、远场椭偏测试、傅里叶变换红外光谱测试和近场测试相结合的方法揭示了双轴范德华晶体Ta₂NiS₅从可见光到中红外（0.3－16μm）超宽带、低损耗、巨大的双折射，在可见光和中红外波段面内双折射Δn≈2和0.5，创造了已报道的范德华晶体中面内双折射的新纪录。

图1．Ta₂NiS₅晶体中超宽带和巨大的双折射。a.Ta₂NiS₅晶体结构。b.Ta₂NiS₅沿a轴和c轴椭偏测试参数。c.Ta₂NiS₅样品的傅立叶变换红外光谱。d，e.Ta₂NiS₅在可见和中红外范围内折射率和消光系数。f.Ta₂NiS₅与之前文献中报道的各向异性材料的双折射值的比较。
同时，由于Ta₂NiS₅高折射率、低消光系数、巨大的面内双折射，研究团队通过近场实空间纳米成像，揭示了Ta₂NiS₅从可见到中红外0.633－11.111μm宽波段、低损耗的各项异性波导传输。在中红外波段，波导的传输距离可以超过20μm。TM与TE模式等频轮廓线表现为椭圆形，这对纳米尺度的光调控提供了一个新的自由度。同时研究团队通过Ta₂NiS₅近场图像中TM和TE波导模式定量提取了范德华纳米片的全介电常量，进一步验证了远场提取的双折射的正确性。

图2．Ta₂NiS₅晶体波导模式实空间纳米成像。a.近场实验装置示意图。b.Ta₂NiS₅不同转角理论计算与实验数据。c－h.Ta₂NiS₅不同轴向在不同入射光波长下的近场图像。i,c－h图中沿着黑色虚线条纹轮廓的傅立叶变换分析。
除了Ta₂NiS₅以外，研究团队也预测了通过改变层状硫化物中元素的比例或成分，也可能存在宽波段巨大的双折射和各向异性波导，为双折射的研究提供了新的思路。三元系范德华晶体Ta₂NiS₅支持的超宽带巨大面内双折射和各向异性波导使其成为推动纳米光子学领域和集成光学领域发展的有力竞争者，为下一代超宽带和超小型集成光子学的发展铺平了道路。