近日,中国科学院长春光机所刘星元研究员团队提出一种新的操作方法合成了制备了超小尺寸、高发光性能的蓝光CsPbBr3钙钛矿量子点,所制备的钙钛矿量子点尺寸最小可达1.8纳米(是目前国际上报道的单峰发射胶体CsPbBr3量子点最小尺寸)荧光量子效率最高可达100%(是目前国际上报道的钙钛矿量子点样品的最高值),蓝光钙钛矿量子点的稳定性也得到了显著提高,该工作对于蓝光小尺寸钙钛矿量子点的制备及其在光电器件领域的应用具有十分重要的意义。该成果发表在《Chemical Engineering Journal》(SCI影响因子15.1)杂志上(Chemical Engineering Journal 2023,473,145213),第一作者为张会丹在读博士生,通讯作者是刘星元研究员、郭晓阳副研究员和曾庆辉副研究员。
卤铅铯(CsPbX3, X = Cl, Br, I)无机钙钛矿量子点(PeQDs)因其优异的光电特性而受到广泛关注。其光学性质可以通过量子限域效应进行调节,但聚焦于胶体PeQDs中强量子效应的报道比较少。一方面,基于PeQDs溶液的多分散特性通常导致更大的量子点尺寸(超过10 nm)。另一方面,随着PeQDs尺寸的减小,很难对其尺寸进行调节,最后会导致PL光谱不均匀展宽,甚至出现双峰或多峰现象。量子点尺寸越小,量子点的PLQY越低,这一直是PeQDs应用的主要障碍之一。目前,具有强量子限域和单峰PL光谱的CsPbBr3 PeQDs的最小尺寸约为4 nm,其PL发射峰为467 nm。但纯CsPbBr3 PeQDs的PL峰蓝移与氯掺杂CsPbBr3 PeQDs相比仍有一定差距。因此,开发一种可靠的方法来实现CsPbBr3 PeQDs的超强量子约束,并将其PL峰调整到深蓝(≤ 450 nm)区域,对于解决氯掺杂CsPbBr3 PeQDs相分离的负面影响具有重要意义。
张会丹等研究人员采用了一种新的合成策略,制备了超小尺寸单峰发射的CsPbBr3 PeQDs,成功实现了CsPbBr3 PeQDs的强量子约束效应,并且CsPbBr3 PeQDs的尺寸大小可以通过改变引入DBSA配体的量的多少来调节。随着粒径的减小,发射波长蓝色从485 nm向448.8 nm蓝移。最小的量子点平均尺寸为1.8 nm,发光峰位于448.8 nm处,发光颜色为深蓝色。DBSA能与暴露的Pb离子牢固结合,形成稳定的配体结合态,有效钝化PeQDs表面的溴空位,PLQY最高可达100%。DBSA配体与CsPbBr3 PeQDs表面相互作用强,扩散系数小,有利于材料长期稳定,实现15℃下放置90天PLQY无明显下降的良好稳定性。CsPbBr3 PeQDs可应用于白光二极管中,增强青色光谱区的发射强度,实现色坐标为(0.32,0.33)的纯白光二极管,对维护人们的身心健康具有重要的应用价值。
该工作得到了多项国家自然科学基金和吉林省科技攻关项目的支持。
CsPbBr3 PeQDs的制备机理示意图及形貌和发光性能
发表文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145213.
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