, 何水军1, 徐立梅2, 杨丹丹2, 杜晓闯1, 付起1, 沈红敏21. 清华大学 工程物理系, 公共安全研究院, 北京 100084;
2. 北京辰安科技股份有限公司, 北京 100094
收稿日期：2022-12-06
基金项目：国防科工局核设施治理科研项目(〔2018〕1521号)
作者简介：张国杰(1997—), 男, 硕士研究生
通讯作者：梁漫春, 副研究员, E-mail: lmc@tsinghua.edu.cn
摘要：在低活度浓度水样的放射性活度测量中, 直接取样测量的结果不稳定也不准确。为了提高低活度浓度水样放射性活度测量结果的准确性, 该文提出了一种基于减压旋蒸技术的自动浓缩方法。为验证该方法的可行性, 设计了一套自动浓缩装置。通过实验对浓缩条件进行研究, 以提高浓缩速度、减少浓缩过程中核素损失。实验结果表明：设置浓缩条件为真空2.0~4.0 kPa、冷凝循环机制冷温度-5℃~0℃、蒸发器旋转速度50 r/min, 设置水浴温度为初始50℃、50 min后升温至60℃, 1 L水样所需浓缩时间大约为70 min。蒸干后选择12 mL 0.05 mol/L硝酸作为洗脱液进行洗脱。该自动浓缩方法对于241Am的平均回收率达到70%以上, 90Sr的平均回收率可达到80%。该方法的优点在于能够实现水样浓缩流程的自动化, 浓缩速度快且回收率较高。
关键词：低活度放射性测量浓缩减压旋蒸
Measurement of radioactivity in water by vacuum rotary evaporation
ZHANG Guojie1, LIANG Manchun1
, HE Shuijun1, XU Limei2, YANG Dandan2, DU Xiaochuang1, FU Qi1, SHEN Hongmin21. Institute of Public Safety Research, Department of Engineering Physics, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. Beijing Global Safety Technology Co., Ltd., Beijing 100094, China
Abstract: Objective The measurement of radioactivity in water samples with low activity by direct sampling is unreliable and inaccurate. We designed an automatic concentration method based on the vacuum rotary evaporation process to increase the ease and accuracy of such measurements. Methods In this method, the water samples were first evaporated to dryness by vacuum rotary evaporation and then washed with dilute nitric acid. The used nitric acid was then sampled and measured by a liquid scintillation spectrometer. An automatic concentration device was designed for these measurements. The optimum water bath temperature for concentrating the samples was determined experimentally. The relationship between the volume of dilute nitric acid used and the proportion of nuclides recovered was studied to improve the yield of the cleaning process. Given that a portion of the residues is likely to adhere to the inner wall of the container during the evaporation process, an experiment was designed to study the efficacy of our procedure to clean these residues using 12mL of 0.05mol/L nitric acid by determining the number of repeated cleanings required for the container to return to the normal background level after evaporating solutions containing 241Am and 90Sr with activitiy concentrations of 20, 5, and 1 Bq/L. After the water samples were automatically concentrated, they were measured using a liquid scintillation spectrometer, and the recovery rates of the two nuclides were calculated at different activity concentrations. Results Using vacuum rotary evaporation with a vacuum of 2.0-4.0 kPa, a condenser temperature of -5℃-0℃, a rotation speed of 50 r/min, and an initial water bath temperature of 50℃, which was raised to 60℃ after 50min, it took about 70min to concentrate 1 L of the water sample. To reduce the post-cleaning residue and avoid contaminating subsequent water samples, the evaporation should be washed with 12 mL of 0.05 mol/L dilute nitric acid before washing with pure water. After evaporating a 1 L water sample with a total activity of less than 5 Bq, two to three cleaning operations were needed, while after evaporating a 1 L water sample with a total activity of 20 Bq, about five cleaning operations were needed. Using 12mL 0.05mol/L nitric acid for elution could get satisfactory elution effects. The average yield of 241Am by the automatic concentration method reached more than 70%, and the average recovery rate of 90Sr reached about 80%. Conclusions This paper proposes an automatic concentration method based on the vacuum rotary evaporation process, which has not only a quick turnaround time but also high yield.
Key words: low activityradioactivity measurementconcentrationvacuum rotary evaporation
在放射性活度测量工作中，由于核设施低放废水和环境水样的放射性水平低且成分复杂，因此在测量前需要预处理[1]。
蒸发法是低活度浓度水样常用的预处理方法之一[2-3]。通过对水样进行蒸发浓缩，增加待测样品中核素的活度浓度，可以有效减少测量所需时间[4-5]，并提高测量结果的准确性。该方法利用了水样中部分核素在水溶液中不易挥发的特性，实现核素与易挥发物质的分离，适用于体积较少(一般为1~5 L)且不易挥发的金属离子的水溶液，如Pu、U、Am、Sr等水溶液[6-7]。此方法的优点在于没有引入额外的物质影响测量结果。
减压旋蒸技术可以实现水体的快速蒸发浓缩，其原理是利用减压状态下溶液沸点降低，通过加热促进蒸发器中溶剂大量蒸发，同时使用电机控制蒸发器匀速旋转，增大溶液的蒸发面积，加快蒸发速度[8-9]。低压状态下，液体沸点降低使得加热温度与液体沸点温度差增加，有利于提高传热效率。加热方式大多采用水浴加热，水浴加热过程中产生对流传热，蒸发器外热流体将热量传递给蒸发器壁面，再由壁面传递到蒸发器内的冷流体[10]。水浴加热可以使得水样受热均匀，实现平稳加热，避免直接加热导致温度变化剧烈从而使温度不可控。
当前低活度浓度水样的蒸发浓缩存在以下问题：1) 水样浓缩过程中由于容器内壁残留等原因，有部分核素损失，导致回收率偏低。2) 传统的浓缩过程需要人工完成，人力消耗大，样品分析能力有限[11-12]。本文通过实验研究优化浓缩条件，提高核素的回收率，并对自动浓缩流程进行验证，实现浓缩过程的自动化。
1 实验材料与方法实验分别采用241Am和90Sr作为水样中的α衰变核素和β衰变核素，通过控制标准溶液(简称标液)的量来配制不同活度浓度水样。考虑液闪谱仪探测效率高，可以甄别α和β核素，且制样方便[13-14]，因此采用液闪谱仪作为测量设备。
本文首先进行了多次手动浓缩实验，在手动浓缩实验的经验基础上设计了自动浓缩的工作流程。自动浓缩工作流程如图 1所示。
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| 图 1 自动浓缩工作流程 |
| 图选项 |
浓缩工作的第1步是清洗操作，将带压纯水注入蒸发器中，通过电机控制蒸发器旋转和倾斜角度的变化清洗蒸发器，再通过管道排水。之后加热恒温槽，打开真空泵直到真空度稳定。启动冷凝循环机，设置冷凝循环机制冷温度的上限值和下限值分别为0℃和-5℃。通过电机控制蒸发器浸入恒温槽中并保持匀速旋转，设置蒸发器旋转速度为50 r/min。蒸干后，单头定量泵抽取洗脱液注入蒸发器，控制蒸发器角度变化使得洗脱液充分接触蒸发器内壁。取部分洗脱液制样，用液闪谱仪进行测量。浓缩结束后再次注入纯水清洗蒸发器。
1.1 实验装置实验装置如图 2所示。减压旋蒸装置主要由蒸发器、恒温槽、冷凝管、称重水箱、定容杯、废液容器、真空泵和冷凝循环机等部分组成。旋蒸平台通过电机控制蒸发器的旋转和起降，蒸出的冷凝水通过冷凝管进入称重水箱，利用称重结果判断是否蒸干。真空泵与冷凝管、蒸发器相连，提供负压，真空泵选用Hokaido的旋片真空泵，真空可达到2.0~4.0 kPa。冷凝管为双层结构，内部保持负压状态，外层与冷凝循环机连通，制冷液通过聚四氟管道流入冷凝管外层，使得外层制冷液与内部水蒸气进行热交换。单头定量泵与电磁阀连接，实现对洗脱液体积的准确控制。图 3为减压旋蒸装置的实物图。
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| 图 2 减压旋蒸装置 |
| 图选项 |
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| 图 3 减压旋蒸装置实物图 |
| 图选项 |
本实验采用“水体放射性核素在线监测仪器(2016YFF0103900)”项目中“自动效率刻度低本底液闪谱仪系统”课题组研制的液闪谱仪进行测量。为了确定液闪谱仪的本底，取6 g 0.05 mol/L硝酸混合闪烁液制成空白样，液闪测量8 h。测量结果如表 1所示。计数率单位为cps (count per second)。
表 1 本底测量结果
| 硝酸质量/g | 有效测量时间/s | α计数率/cps | β计数率/cps |
| 6.006 2 | 28 467 | 0.011 6 | 0.754 1 |
表选项
利用已知比活度的标液来确定液闪谱仪的探测效率。取一定量标液，并用电子分析天平称量其质量。然后，将标液混合闪烁液制样，样品测量3 h。液闪谱仪测量α或β探测效率为
| $\varepsilon=\frac{n-n_{\mathrm{b}}}{C \cdot m} .$ | (1) |
测量结果如表 2所示。液闪谱仪对α的表观探测效率为100.66%，对β的为93.12%。
表 2 探测效率测量结果
| 标物类型 | 比活度/(Bq·g-1) | 标液净质量/g | 总计数率/cps | 表观探测效率/% |
| 241Am | 1.000 2 | 6.072 7 | 6.879 7 | 100.66 |
| 90Sr | 1.955 2 | 5.991 9 | 11.675 2 | 93.12 |
表选项
1.2 实验试剂本实验用到的试剂包括：纯净水(电导率低于5 μS/cm)、0.05 mol/L硝酸溶液、241Am标准溶液(原生产商E & Z(美国))、90Sr标准溶液(原生产商LEA(法国))、PE公司(美国)的Ultima GoldTMAB闪烁液。
2 自动浓缩条件2.1 水浴温度对于蒸发速度的影响在真空度一定的情况下，水浴温度影响旋蒸装置的蒸发速度。水浴温度太低则蒸发速度较慢，浓缩时间变长；水浴温度过高，单位时间内产生水蒸气的量过大，则冷凝循环机需要更高的制冷功率进行制冷[15-16]。如果冷凝循环机来不及对制冷液降温，导致制冷液温度上升，使得制冷液与水蒸气间的温差减小，影响热交换的效果，会导致蒸发速度降低。
取1 L纯净水加入到蒸发器中蒸干浓缩。水浴温度设置50℃，每5 min记录一次蒸出的冷凝水总质量。旋蒸过程中会有部分水蒸气被真空泵抽走，1 L纯净水蒸发冷凝后得到的冷凝水总质量约为960 g。结果如图 4所示，前50 min平均蒸发速度稳定。之后随着蒸发器里水样不断蒸发，蒸发面积减少，50 min后平均蒸发速度开始降低。全程水浴温度50℃情况下，1 L水样大约90 min蒸干。
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| 图 4 不同水浴温度下冷凝水质量变化 |
| 图选项 |
考虑到蒸发速度降低时冷凝循环机制冷温度也开始降低，即此时制冷功率高于水蒸气冷凝所需功率，因此蒸发50 min后将水浴温度升高到60℃, 此时全部蒸干需要约70 min。增加水浴温度可以提高蒸发速度。
在前两组实验的基础上再设置一组温度梯度，前50 min为50℃，后升温至60℃，60 min后水浴温度升至70℃。由图 4可知，蒸干时间仍需70 min。因此水浴温度设置两个梯度即可，即初始设置50℃，50 min后升温至60℃。
2.2 残留清洗研究含有放射性核素的水样旋蒸蒸干后，核素附着在蒸发器内壁。用12 mL 0.05 mol/L硝酸作为洗脱液将大部分核素转移至洗脱液中，再取部分洗脱液制样测量。由于洗脱后仍有部分残留附着在蒸发器内壁，因此考虑用洗脱液多次清洗，减少残留。
下面研究不同活度浓度水样浓缩富集后，蒸发器恢复到实验前的本底状态所需的最少清洗次数。具体实验设计如下：取一定量的标液稀释至1 L，转移到蒸发器中，蒸干后用洗脱液洗脱，洗脱结束后取6 mL洗脱液加14 mL闪烁液制样。然后，重复洗脱步骤继续清洗蒸发器。每次清洗均用12 mL 0.05 mol/L的硝酸，并且从每次清洗的洗脱液中取6 mL洗脱液加14 mL闪烁液制样。第1次添加洗脱液用于水样浓缩后洗脱制样，之后添加洗脱液用于蒸发器清洗并计入清洗次数。制好的样品放在液闪谱仪里测量，单个样品测量时间为3 h，测量结束后记录样品的总计数率。残留清洗实验2种核素活度浓度分别设置高(20 Bq·L-1左右)、中(5 Bq·L-1左右)、低(1 Bq·L-1左右)3种。
考虑到纯净水浓缩后对洗脱液的放射性活度可能有所贡献，因此在残留清洗实验前，先用1 L纯净水浓缩富集、洗脱、制样、测量，得到1 L纯净水浓缩后α、β本底合计总计数率为0.770 4 cps，以此作为1 L纯净水浓缩后的本底计数率。
残留清洗实验结果如表 3和4所示。中、低活度浓度水样旋蒸蒸干以后，经过2~3次清洗总计数率趋于稳定，而高活度浓度水样至少经过5次清洗后总计数率才趋于稳定。因此，为避免浓缩实验后的残留对下次实验的影响，每次浓缩实验结束后可以根据当前实验水样的活度浓度，用洗脱液进行一定次数的清洗后再用纯水清洗，使得蒸发器恢复至实验前的本底状态。
表 3 241Am残留清洗结果
| 清洗次数 | 总计数率/cps | ||
| 低活度浓度 | 中活度浓度 | 高活度浓度 | |
| 1 | 0.803 5 | 1.119 5 | 2.220 0 |
| 2 | 0.778 3 | 0.796 2 | 0.977 0 |
| 3 | 0.761 2 | 0.766 1 | 0.823 5 |
| 4 | 0.764 5 | 0.777 3 | 0.792 2 |
| 5 | — | 0.767 8 | 0.789 6 |
| 6 | — | — | 0.777 2 |
| 7 | — | — | 0.779 0 |
表选项
表 4 90Sr残留清洗结果
| 清洗次数 | 总计数率/cps | ||
| 低活度浓度 | 中活度浓度 | 高活度浓度 | |
| 1 | 0.832 5 | 0.930 6 | 1.377 5 |
| 2 | 0.792 8 | 0.807 8 | 0.858 1 |
| 3 | 0.776 9 | 0.792 1 | 0.836 6 |
| 4 | 0.774 1 | 0.766 3 | 0.805 5 |
| 5 | — | 0.769 7 | 0.781 9 |
| 6 | — | — | 0.778 8 |
| 7 | — | — | 0.778 1 |
表选项
2.3 洗脱液体积对回收率的影响水样蒸干后通过洗脱将核素富集到洗脱液里，减少洗脱液体积可以提高富集倍数、增大洗脱液的活度浓度，但同时可能影响洗脱效果导致回收率降低。考虑洗脱液在蒸发器中的残留，因此加入蒸发器中的洗脱液体积相比于最后取样所需体积应多一些作为冗余。下面设置洗脱液体积为10、12、14、16 mL，研究241Am、90Sr两种核素在不同洗脱液体积下的回收率。
取一定量标液，加入纯净水稀释至1 L制成水样，由于活度较低时回收率波动较大，因此设置总活度为5 Bq。将水样旋蒸蒸干后加入0.05 mol/L硝酸洗脱。从洗脱液中取6 mL与14 mL闪烁液混合均匀制样，用液闪谱仪测量。
回收率η为
| $\eta=\frac{\left(n-n_{\mathrm{b}}\right) \varepsilon}{m_1 C} \cdot \frac{m_2}{m_3} \times 100 \% .$ | (2) |
表 5 241Am水样在不同洗脱液体积下的实验结果
| 洗脱液体积/mL | 水样总活度/Bq | 测量计数率/cps | 实验回收率/% | 平均回收率/% |
| 10 | 4.942 8 | 3.454 5 | 73.02 | 69.68 |
| 4.941 0 | 3.301 8 | 65.87 | ||
| 4.938 8 | 3.306 6 | 70.16 | ||
| 12 | 4.909 0 | 3.077 3 | 78.01 | 73.64 |
| 4.939 9 | 2.901 3 | 72.83 | ||
| 4.933 7 | 2.897 7 | 70.07 | ||
| 14 | 4.954 7 | 2.636 2 | 75.87 | 74.92 |
| 4.955 7 | 2.650 5 | 76.07 | ||
| 4.958 2 | 2.537 5 | 72.82 | ||
| 16 | 4.953 9 | 2.306 8 | 73.27 | 74.51 |
| 4.952 1 | 2.392 0 | 74.82 | ||
| 4.968 4 | 2.416 2 | 75.44 |
表选项
表 6 90Sr水样在不同洗脱液体积下的实验结果
| 洗脱液体积/mL | 水样总活度/Bq | 测量计数率/cps | 实验回收率/% | 平均回收率/% |
| 10 | 4.876 1 | 3.587 7 | 81.38 | 80.31 |
| 4.890 3 | 3.467 0 | 80.18 | ||
| 4.886 8 | 3.489 5 | 79.38 | ||
| 12 | 4.866 4 | 3.061 5 | 81.97 | 82.12 |
| 4.869 6 | 2.954 7 | 81.03 | ||
| 4.861 9 | 3.110 0 | 83.36 | ||
| 14 | 4.863 7 | 2.582 4 | 82.87 | 82.47 |
| 4.889 2 | 2.670 8 | 84.29 | ||
| 4.882 5 | 2.579 1 | 80.24 | ||
| 16 | 4.892 8 | 2.388 8 | 82.27 | 81.98 |
| 4.893 3 | 2.317 5 | 80.27 | ||
| 4.883 9 | 2.320 2 | 82.93 |
表选项
由表 5和6可知，增加洗脱液体积可以增强洗脱效果，提高回收率，且洗脱液体积的变化对于90Sr回收率影响较小，90Sr的平均回收率始终保持在80%以上；241Am回收率随着洗脱液体积的增加而提高，当洗脱液体积大于12 mL后，随着洗脱液体积增加，241Am回收率提高幅度不大。考虑增加洗脱液体积会减小浓缩倍数，因此洗脱步骤使用12 mL 0.05 mol/L硝酸即可。
2.4 水样活度浓度对回收率的影响下面研究不同活度浓度水样自动浓缩后核素回收率的稳定性。设置一组不同活度浓度的水样，水样经过旋蒸蒸干后制样测量。根据测量结果计算核素在不同活度浓度下的回收率。
取一定量标液，加入纯净水稀释至1 L，旋蒸蒸干后加入12 mL 0.05 mol/L硝酸洗脱。洗脱完成后从洗脱液中取6 mL，再添加14 mL闪烁液混合均匀后制样，用液闪谱仪进行测量。设置水样活度浓度分别为1、2、5 Bq·L-1。
相对标准偏差计算方法为
| $\mathrm{RSD}=\frac{\sqrt{\frac{\sum\limits_{i=1}^3\left(\eta_i-\bar{\eta}\right)^2}{2}}}{\bar{\eta}} \times 100 \%.$ | (3) |
不同活度浓度水样的浓缩结果表 7和8所示。
表 7 不同活度浓度241Am水样实验结果
| 活度浓度/(Bq·L-1) | 实验回收率/% | 平均回收率/% | 相对标准偏差/% |
| 0.979 4 | 103.59 | ||
| 0.985 7 | 91.82 | 94.36 | 8.75 |
| 0.975 9 | 87.66 | ||
| 1.987 4 | 76.24 | ||
| 2.028 4 | 78.09 | 77.42 | 1.33 |
| 2.019 4 | 77.94 | ||
| 4.952 1 | 72.83 | ||
| 4.949 5 | 79.18 | 74.72 | 6.05 |
| 5.174 9 | 70.14 |
表选项
表 8 不同活度浓度90Sr水样实验结果
| 活度浓度/(Bq·L-1) | 实验回收率/% | 平均回收率/% | 相对标准偏差/% |
| 0.979 4 | 92.97 | ||
| 1.023 9 | 87.15 | 88.81 | 4.08 |
| 0.992 9 | 86.32 | ||
| 1.981 0 | 79.76 | ||
| 1.969 1 | 80.28 | 81.31 | 0.55 |
| 1.962 8 | 79.38 | ||
| 4.878 0 | 83.36 | ||
| 4.876 5 | 83.88 | 82.81 | 1.72 |
| 4.886 2 | 81.19 |
表选项
由表 7和8可知，当水样活度浓度为1 Bq·L-1时，考虑到本底总计数率为0.765 7 cps，本底计数率与样品计数率相差不大，本底计数率和测量计数率的统计误差对回收率计算结果影响较大，导致回收率相对标准偏差较大，回收率波动较为明显。当水样活度浓度分别为2 Bq·L-1和5 Bq·L-1时，241Am的平均回收率分别为77.42%和74.72%，90Sr的平均回收率分别为81.31%和82.81%。90Sr的平均回收率比241Am更高，且回收率相对标准偏差较小，回收率更稳定。
3 总结本文介绍了一种基于减压旋蒸的水样自动浓缩方法。通过实验对浓缩条件进行研究，设置浓缩条件为蒸发器真空2.0~4.0 kPa、冷凝循环机制冷温度-5℃~0℃、蒸发器旋转速度50 r/min，水浴温度初始50℃、50 min后升温至60℃。在这种设置条件下，1 L水样旋蒸蒸干所需时间约为70 min。为了避免蒸干后的残留核素对之后水样浓缩结果产生影响，在用纯水清洗前，可以用12 mL 0.05 mol/L硝酸进行2~5次清洗。旋蒸蒸干后使用12 mL 0.05 mol/L硝酸洗脱残留核素可以同时达到高富集倍数和良好洗脱效果。在水样活度浓度低于5 Bq·L-1情况下，自动浓缩方法对于水体中241Am的回收率在70%以上，90Sr的回收率在80%以上，验证了基于减压旋蒸的水样自动浓缩方法的可行性。
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