1. 清华大学 能源与动力工程系，热科学与动力工程教育部重点实验室，北京 100084;
2. 大连理工大学 能源与动力学院，大连 116000
收稿日期：2023-01-18
基金项目：国家科技重大专项(2019-I-0022-0221)
作者简介：刘贵军(1998—)，男，博士研究生
通讯作者：吴玉新，副教授，E-mail: wuyx09@tsinghua.edu.cn
摘要：氢燃料燃气轮机是碳中和目标下氢燃料发电的关键设备，因此探究湍流热伴流中氢气自着火特征以及与碳氢燃料间的差异具有重要意义。该文采用湍流热伴流自着火实验系统，通过获取火焰图像和OH自由基分布，对比分析了氢气和乙炔在自着火类型、结构等方面的差异。结果表明：受氢气的高扩散系数和高火焰传播速度影响，氢气随机着火分布区域较紧凑，OH自由基分布较连续，同时难以观测到独立自着火核。此外，相较于乙炔，氢气自着火抬升高度对燃料射流速度敏感性较低，自着火位置波动性较弱。基于氢气射流自着火特征，该文还改进了自着火抬升高度预测模型，并证明了火焰传播在氢气射流自着火火焰稳定方面的重要作用。
关键词：燃气轮机氢气自着火射流火焰抬升高度
Experiment on the autoignition characteristics of hydrogen and acetylene jets in a turbulent hot coflow
LIU Guijun1, LIU Jiayue2, ZHANG Yang1, WU Yuxin1
1. Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education, Department of Energy and Power Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. School of Energy and Power Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116000, China
Abstract: Objective Hydrogen fuel gas turbine is the key equipment for large-scale hydrogen fuel power generation toward realizing the goal of carbon neutrality. Lean premixed combustion is an important technology for reducing the NOx emissions of modern gas turbines. However, compared with those of traditional hydrocarbon fuels, the high flame-propagation speed, wide flammability limit, and extremely low ignition energy of hydrogen increase the risk of autoignition and flashback in the premixed duct. Besides, the high mass-diffusion rate and flame-propagation speed of hydrogen in the sequential combustor with the second (reheat) stage of autoignition-stabilized flame render the flame stabilization mechanism is different from that of traditional hydrocarbon fuels. This study aims to understand the difference between hydrogen and acetylene as a hydrocarbon fuel in turbulent hot coflow in terms of autoignition type, flame structure, and stabilization mechanism. Methods A jet-in-coflow burner is used to conduct autoignition experiments. Based on our previous studies, acetylene, as an important small-molecule hydrocarbon, is selected as a hydrocarbon fuel for comparison with hydrogen. The fuel jet is injected into the hot coflow air through the fuel injection tube installed at the center axis of the burner. After being heated via the electric preheater, the compressed air flowed into the quartz tube to form a turbulent hot coflow exceeding the fuel ignition temperature. The photographs and OH chemiluminescence images of autoignition are obtained using a digital camera and an intensified charge-coupled device camera. The liftoff height, defined as the distance between the fuel injector exit and flame base (autoignition location), is a crucial parameter determining autoignition characteristics that strongly correlates with the flame stabilization mechanism. A ruler is mounted parallel to the quartz tube as a reference to measure the average liftoff height by comparing the autoignition location with the ruler mark. Results The results showed that with decreasing fuel mole fraction or increasing fuel jet velocity, the autoignited flame type of hydrogen and acetylene changed from the attached flame to random spots. Compared with that of acetylene, the flame zone of hydrogen random spots with light red was more compact. For the OH chemiluminescence-based flame structure, which was affected by the high mass-diffusion rate and flame-propagation speed of hydrogen, the independent autoignition points of hydrogen were undetectable. The flame zone became a continuous region. The liftoff height of hydrogen random spots was less sensitive to the fuel jet velocity than that of acetylene. The volatility of the hydrogen random point location was weak. Moreover, based on the mixing-strain model in the previous study, we found that the acetylene flame was mainly stabilized via autoignition kinetics. However, autoignition kinetics and flame propagation jointly determined the flame stabilization of hydrogen. The correlation of the liftoff height of hydrogen further indicated that flame propagation played a key role in flame stabilization. Conclusions In conclusion, this study, through experiments, reveals the difference in autoignition characteristics between hydrogen and acetylene in turbulent hot coflow, demonstrates the importance of flame propagation in stabilizing the hydrogen-autoignited flame, and modifies the liftoff height prediction model.
Key words: gas turbineshydrogenautoignitionjet flamesliftoff height
随着碳中和目标下可再生能源的规模化和调峰需求的快速增长，氢燃料发电成为重要的灵活性电源，氢燃料燃气轮机是大规模氢燃料发电的关键设备[1-4]。然而，现有燃机一般只能采用扩散燃烧的方式适应纯氢燃料，导致NOx排放超标[5]。为了降低NOx排放，现代燃气轮机多采用贫预混燃烧技术，燃料与空气在预混段充分混合后，再进入燃烧室进行燃烧，降低火焰温度[6]。然而，与传统碳氢燃料相比，氢气在空气中具有点火能量极低、可燃极限较宽和火焰传播速度较高等特点，增加了预混段发生自着火、回火的风险[7-8]。此外，在一些轴向分级燃机的二级燃烧室中，燃料射入高速热烟气形成自着火火焰，产生热量做功[9]。然而，氢气的高扩散系数和高火焰传播速度等特点使其自着火火焰稳定机理与传统碳氢燃料有较大差异，火焰稳定困难[10-11]。因此，研究氢气与碳氢燃料在热伴流中自着火特性差异对发展安全、低氮的氢燃料燃烧技术十分重要。
基于现有天然气储运设施，将氢气添加到天然气中燃烧发电具有较好的经济性[12]。因此，现有研究多关注氢气添加对碳氢燃料基本着火和燃烧特性的影响。早期非预混对冲自着火实验[13-14]表明，甲烷的着火温度随含氢量的升高持续降低。在层流火焰传播速度接近的情况下，随着湍流强度的增加，高含氢量燃料湍流火焰的传播速度增长较迅速。对于非预混合成气燃料[15-16]，含氢量的增加会显著降低着火延迟时间，并使着火当量比的下限向较贫燃的方向移动。对于热伴流中的含氢燃料射流[17]，具有高扩散系数的氢气可使分子扩散氢输运和湍流输运处于相同量级，导致含氢燃料射流自着火延迟时间的计算较复杂。
氢气对燃料着火和燃烧特性的影响也进一步影响了射流火焰的结构和几何尺寸。在燃烧产物热伴流中，Mardani等[18]通过数值计算发现，在甲烷燃料射流中掺混氢气可使火焰面更靠近具有较高拉伸率的轴线位置，降低反应区体积，并增强反应强度。Mendez等[19-20]通过实验证明了向甲烷中添加氢气可使化学反应在较强湍流区域进行，在较上游的位置可以观测到自着火核。然而，在足够高的氢气含量下，无法观测到自着火核，火焰区域为单一的连续区域。
此外，抬升高度是非预混燃料射流火焰的重要几何参数[21-23]，定义为火焰根部与燃料喷口之间的距离。在层流条件下，Choi等[24]发现高温伴流中掺氢甲烷射流自着火火焰的抬升高度与射流速度成正相关，但在低温伴流(略大于着火温度)中与射流速度成负相关。Jung等[25]通过数值模拟进一步证实氢分子的高扩散性引发局部温升，导致了低温下抬升高度的异常降低。在湍流条件下，已开展含氢燃料或氢气自着火抬升高度的相关研究[10-11, 26-27]，但多基于燃烧产物热伴流燃烧器，伴流速度较低(< 6 m/s)，且伴流流动为层流状态。然而，伴流速度显著影响反应物混合和反应区位置，Lawn[28]在综述中指出在高伴流速度下，应重点考虑非预混燃料射流火焰的抬升特性和稳定机理。在高伴流与低伴流速度下，氢气燃料射流自着火特征可能存在差异，有待进一步研究。
因此，本文基于湍流热伴流自着火实验系统，采用空气电加热器构建高速湍流热伴流环境，实验研究了氢气和乙炔燃料射流自着火特征差异。乙炔的着火温度较低，火焰易观测，是不少烃类燃料燃烧过程重要的中间产物。此前研究[23, 29-31]也表明甲烷等碳氢燃料与乙炔燃料的射流自着火特征具有一致性。文[32]采用乙炔燃料开展了射流自着火实验研究，此前研究[21-22]也有相关的乙炔自着火特征规律和理论模型。因此，本文用乙炔代替碳氢燃料，与氢气进行对比，使用数码相机和ICCD相机(增强型电荷耦合元件相机)获得火焰图像和OH自由基分布，研究氢气与乙炔燃料在燃料自着火类型、火焰结构和抬升高度等方面的差异，对比分析了氢气燃料射流自着火特性，并结合已有的乙炔自着火规律和模型，分析了氢气与碳氢燃料自着火特征和稳定机理的差异。
1 实验方法湍流热伴流燃料射流自着火实验系统由燃料与空气供应系统、数据采集与控制系统和燃料射流-空气伴流燃烧器3部分组成，如图 1所示。
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| 图 1 湍流热伴流燃料射流自着火实验系统 |
| 图选项 |
采用了型号为EL-FLOW bronkhorst的气体质量流量控制器设备对干燥和过滤后的压缩空气(伴流)进行控制，将其通入型号为SFI-1.25E Sylvania的空气电加热器进行加热后，进入双层抽真空的石英管中(内径25 mm)。实验中使用的氢气或乙炔气体在被氮气稀释后，经由气体质量流量控制器进行燃料摩尔分数的调节后，被通入燃料管。整流段内部的不锈钢燃料管长为0.6 m，内径为4.93 mm，外径为6.35 mm，外壁与高温共流空气接触，燃料管内流经的燃料可被加热到与热伴流空气相近的温度。
氢气和乙炔的均匀绝热自着火延迟时间τign, ad可通过Chemkin软件中均相反应器模型的计算得到。为使稀释后的2种燃料自着火延迟时间处于相同量级，在氢气燃料工况下，设置伴流温度Tcoflow=923 K，τign, ad的范围为7~22 ms；在乙炔燃料工况下，设置伴流温度Tcoflow=853 K，τign, ad=33 ms。此外，为使热伴流流动状态趋近实际装置，设置空气伴流速度Ucoflow=25 m/s，Reynolds数取值范围为5 796~ 6 606。燃料射流速度Ujet的取值范围为4~45 m/s，对应的Re取值范围为156~2 820。实验采用数码相机观测火焰类型，采用型号为pco. dicam C1的ICCD相机观测火焰结构。实验的细节可参考此前研究[21-22]。
2 结果与分析2.1 自着火类型与结构当燃料射入湍流热空气伴流时，会发生自着火。固定伴流条件下，改变燃料射流速度和燃料摩尔分数可以得到附着火焰和随机着火2种自着火类型，选取典型图像，如图 2所示。图 2中氢气摩尔分数XH2和乙炔摩尔分数XC2H2均为0.2，附着火焰的Ujet均为10 m/s，随机着火的Ujet均为18 m/s。附着火焰表现为附着在燃料管口的典型扩散火焰，具有清晰的火焰结构。然而在较高燃料射流速度下，火焰为随机着火形式，表现为自着火核在一定高度范围内随机地产生和熄灭，并伴有噪声。
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| 图 2 氢气和乙炔燃料射流自着火类型 |
| 图选项 |
氢气燃料射流自着火发光类型和火焰结构与乙炔存在较大差异。由图 2可知，氢气附着火焰呈现蓝紫色，尾部带有橘红色。氢气随机着火整体呈现橘红色；氢气附着火焰呈现蓝紫色可归因于OH自由基和H自由基的反应，并在OH自由基发射峰右侧形成一个较弱的蓝紫光发射区。橘红色是由高度振动激发的H2O在600~900 nm波长范围内发射的红光所致[33-34]。此外，相比于乙炔，氢气附着火焰长度较短，随机着火抬升高度较低，反应区域较狭窄，随机着火噪声较小。这与氢气和乙炔等碳氢燃料在物理、燃烧特性上的差异紧密相关。表 1给出了在1 atm(1 atm=1.01×105 Pa)，298 K化学当量比下，氢气、乙炔和甲烷物理和燃烧特性参数。
表 1 氢气、乙炔和甲烷物理和燃烧特性参数[16, 35]
| 参数 | H2 | C2H2 | CH4 |
| 密度/(kg·m-3) | 0.09 | 1.17 | 0.72 |
| 扩散系数/(10-5 m2·s-1) | 7.90 | 2.10 | 2.00 |
| 最小点火能/mJ | 0.02 | 0.02 | 0.47 |
| 可燃极限状态的体积分数/% | 4~75 | 3~65 | 5~15 |
| 绝热火焰温度/K | 2 370 | 2 673 | 2 227 |
| 火焰传播速度/(m·s-1) | 3.50 | 1.20 | 0.43 |
表选项
为进一步研究氢气自着火火焰结构，本文通过实验观测Ujet=24 m/s工况下，火焰类型和结构随氢气摩尔分数增加的变化，如图 3所示。图 3a为曝光时间te=66 ms的数码相机图像，图 3b为曝光时间te=10 ms的OH自由基荧光增强信号，右侧的彩色图例表征发光强度I，与OH自由基浓度成正比。实验结果显示：当XH2=0.05时，无自着火现象发生；随着XH2的增加，自着火抬升高度HL逐渐降低；当XH2=0.35时，随机着火转变为附着火焰。由于氢气含量较高，图 3a的附着火焰比图 2a更加明亮，尾部的橘红色更加明显。此外，由图 3b可知，OH自由基分布与蓝紫色区域重合。橘红色火焰尾部不存在OH自由基，而是反应生成的H2O。这印证了前文关于火焰颜色的解释。
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| 图 3 不同氢气摩尔分数下的自着火图像 |
| 图选项 |
在XH2=0.10~0.30时，自着火以随机着火的形式出现。图 3a中氢气自着火的发光位置和图 3b中OH自由基荧光信号的位置较吻合，偏差在5%以内。这表明可以通过数码相机测得可靠的氢气自着火发生位置，便于获取自着火抬升高度的数据。
随机着火存在的工况范围较广且不稳定，容易对设备造成危害，因此备受关注[31-32]。图 4展示了在高伴流速度下，氢气和乙炔随机着火OH自由基增强信号的分布情况，曝光时间为10 ms。在低伴流速度下，氢气和碳氢燃料射流自着火[36-38]呈现典型的抬升扩散火焰结构，在轴线上存在一个被扩散火焰包围的燃料射流核心，此时湍流强度较低，火焰位置无强烈波动。而在高伴流速度下，氢气和乙炔火焰均表现为随机着火。OH自由基增强信号的分布表明火焰根部无扩散火焰的特征；受湍流耗散的影响，自着火核在反应区域随机产生，火焰位置存在较大波动。
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| 图 4 氢气和乙炔随机着火OH自由基分布 |
| 图选项 |
氢气随机着火特征与乙炔存在较大差异。在Ujet较大时，图 4a和4b中氢气随机着火OH自由基分布区域仍然紧凑且连续。图 4c中乙炔OH自由基分布区域由多个独立自着火核发光区域连接而成，且在轴向和径向都大于氢气随机着火。受高速伴流的影响，单个自着火核的OH自由基发光区域呈倒三角状。这说明，由于氢气的高扩散系数，在有限的停留时间内，相比于乙炔，氢气和氧化剂混合得较快，较容易形成最具反应性混合分数的反应物微团[39-40]，在较上游的位置促进较多自着火核的形成，火焰位置波动较小。同时，由于氢气的高火焰传播速度，自着火核形成后会通过火焰传播迅速生长，与其他自着火核连接，并形成一片连续反应区，因而较难观测到独立的自着火核。
2.2 自着火抬升高度抬升高度表征了非预混射流抬升火焰稳定位置，是化学与流动因素共同作用的结果，是研究火焰稳定机理的重要参数[41]。
本文研究将抬升高度定义为随机着火火焰区域根部与燃料管口的垂直距离的平均值。由于OH自由基分布区域和数码相机捕获的自着火可见光重合较好，实验中采用数码相机和石英管旁的刻度尺计算抬升高度。使用MATLAB软件对火焰图像进行后处理，通过查找火焰轴线上亮度突变的位置，确定随机着火火焰根部。对于单个工况，火焰抬升高度是通过对重复实验得到的200张图片处理后，取平均值获得。
图 5展示了在恒定热伴流参数和氢气浓度的条件下，氢气自着火抬升高度随燃料射流速度的变化情况。选取的图像为各工况下的代表性图像，展示了自着火平均位置和形态。当Ujet=6~10 m/s时，自着火为附着火焰，火焰长度随Ujet的增加而增加。当Ujet=12~44 m/s时，自着火均以随机着火的形式存在，HL随Ujet的增加而增加。在相同条件下，乙炔随机着火存在的Ujet区间较小，即在高Ujet工况下较容易吹熄。这表明受高扩散系数和高火焰传播速度的影响，氢气自着火的临界熄灭拉伸率大于乙炔自着火。此外，在Ujet从12 m/s增加到44 m/s的工况下，HL的增长量均小于30 mm。HL随Ujet增长的速度远低于乙炔自着火[21-22]，氢气自着火位置对流速增加和湍流度增加的敏感性较弱，表明氢气自着火的形成和稳定机理与碳氢燃料自着火存在差异。
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| 图 5 燃料射流速度对氢气自着火抬升的影响 |
| 图选项 |
由于随机着火表现为自着火核在一定空间范围内连续地产生和熄灭，本文对比分析了氢气和乙炔随机着火抬升高度的波动情况。图 6为在相同燃料摩尔分数和燃料射流速度条件下，XC2H2和XH2均为0.2，Ujet为18 m/s，乙炔和氢气随机着火抬升高度在2.7 s内的连续波动情况。σ为抬升高度数据的标准差。抬升高度经由数码相机连续拍摄的图像进行处理后得到，单张图像曝光时间为1/15 s。相比于乙炔，氢气随机着火抬升高度的波动性较小。这与氢气的高扩散系数和较高的火焰传播速度有关，火焰根部受湍流随机性影响较小。
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| 图 6 随机着火抬升高度波动性对比 |
| 图选项 |
2.3 自着火稳定机理针对碳氢燃料，此前研究[42-45]已经分析了基于抬升高度的非预混射流自着火的火焰稳定机理，并形成了2种观点。第一种认为在较高温度下，自着火只起到辅助作用，火焰稳定仍由火焰传播和流动速度的平衡维持；第2种观点认为，自着火对火焰稳定起主要作用，火焰抬升高度和自着火延迟时间具有强相关性。然而，氢气的点火能量低、火焰传播速度快、质量扩散速率高，稳定机理与碳氢燃料存在差异[46]。因此需要分析现有稳定机理是否适用于氢气，并结合氢气自着火特征对模型进行进一步改进。
针对湍流热伴流中燃料射流自着火抬升高度预测，Liu等[22]在大尺度混合模型[21]的基础上，发展了同时考虑大尺度混合与小尺度拉伸工况对自着火延迟时间影响的混合-拉伸模型，表示如下：
| $\frac{H_{\mathrm{L}}}{d_{\mathrm{j}}} \propto \tau_{\mathrm{ign}, \text { ad }} \frac{k_{\mathrm{st}}^\alpha}{\tau_{\text {mix }}^{1-\alpha}} .$ | (1) |
图 7展示了不同伴流温度下乙炔燃料随机着火抬升高度HL随Ujet的变化情况，图 7中，XC2H2=0.30，Ucoflow=22 m/s。在低Tcoflow下，随机着火具有较高的HL，HL随Ujet增加而增加，且增长速率逐渐变大。将图 7中的实验数据代入式(1)，得到如图 8所示的拟合结果，此时α=0.85，模型拟合效果良好，相关系数R2=0.959，说明混合-拉伸模型可以较好地解释乙炔随机着火稳定机理。
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| 图 7 乙炔随机着火抬升高度 |
| 图选项 |
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| 图 8 基于混合-拉伸模型的抬升高度拟合 |
| 图选项 |
本文测得了在Ujet=24 m/s，Ucoflow=25 m/s时，不同伴流温度下，氢气燃料随机着火抬升高度随XH2的变化情况，如图 9所示。随着XH2的增加，HL显著降低，降低速率逐渐变小。不同Tcoflow工况下的散点分布曲线形状接近，然而，存在随机着火现象的最大XH2(最右侧点)随Tcoflow增加反而变小。为验证混合-拉伸模型是否适用于氢气燃料，本文将图 9中的数据代入式(1)，当α=0.85时，得到了如图 10所示的拟合结果。此时，不同温度的实验数据无法拟合为一条线，表明模型对实验数据的解释能力较差[45]，需要考虑氢气自着火特征，进一步完善稳定机理。
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| 图 9 氢气随机着火抬升高度 |
| 图选项 |
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| 图 10 基于混合-拉伸模型的氢气抬升高度拟合 |
| 图选项 |
本文研究认为，氢气较高的火焰传播速度是与乙炔在火焰结构、抬升高度等特征上存在差异的重要原因。式(1)的化学反应动力学参数仅包括τign, ad，尽管氢气自着火对火焰稳定有重要影响，但火焰传播的作用仍不可忽视。因此，考虑将层流火焰传播速度SL, st加入式(1)，改进模型。SL, st可以通过Chemkin软件中的火焰速度计算器得到。式(1)右侧的转换式，可表示如下：
| $\tau_{\mathrm{ign}, \mathrm{ad}} \frac{k_{\mathrm{st}}^\alpha}{\tau_{\text {mix }}^{1-\alpha}}=\frac{\tau_{\mathrm{ign}, { }_{\mathrm{dd}}^\alpha}^\alpha \tau_{\mathrm{ign}, \mathrm{ad}}^{1-\alpha}}{\tau_k^\alpha \tau_{\text {mix }}^{1-\alpha}}.$ | (2) |
| $\frac{H_{\mathrm{L}}}{d_{\mathrm{j}}} \propto \frac{\left(K a_{\mathrm{ign}}\right)^\alpha}{\left(D a_{\mathrm{ign}}\right)^{1-\alpha}} .$ | (3) |
考虑氢气自着火中火焰传播对火焰稳定的作用，本文将式(2)右侧的τign, adα替换为(a/SL, st2)α进行改进，得到考虑火焰传播的自着火抬升高度预测模型，表示如下：
| $\frac{H_{\mathrm{L}}}{d_{\mathrm{j}}} \propto \frac{\left(a / S_{\mathrm{L}, \mathrm{st}}^2\right)^\alpha \tau_{\mathrm{ign}, \mathrm{ad}}^{1-\alpha}}{\tau_k^\alpha \tau_{\text {mix }}^{1-\alpha}}=\frac{(K a)^\alpha}{\left(D a_{\mathrm{ign}}\right)^{1-\alpha}}.$ | (4) |
将图 9中氢气随机着火抬升高度的数据代入式(4)，得到基于Ka、Daign无量纲数的氢气抬升高度拟合结果，如图 11所示。当α=0.65时，相关系数R2取得最大值0.973，不同伴流温度下抬升高度数据拟合较好。这说明对于氢气燃料射流自着火，自着火和火焰传播共同决定了火焰稳定，且火焰传播在其中起重要作用。
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| 图 11 基于无量纲数的拟合结果 |
| 图选项 |
3 结论本文研究了高速热伴流中氢气和乙炔燃料射流自着火特性的差异，重点对比了氢气与乙炔在自着火类型、结构等方面的异同，并基于抬升高度分析了火焰稳定机理。随着燃料摩尔分数的降低或者燃料射流速度的增加，氢气和乙炔燃料射流依次出现附着火焰和随机着火2种自着火类型。相比于乙炔，氢气随机着火整体呈现橘红色，反应区域较紧凑，亮度较低；在火焰结构上，受氢气高扩散系数和高火焰传播速度的影响，氢气随机着火的OH自由基分布较连续，难以观测到独立自着火核；在抬升行为上，抬升高度对燃料射流速度的敏感性较低；此外，相同流动条件下，氢气随机着火位置的波动性较弱。最后，本文通过对氢气和乙炔自着火特征的研究，改进了混合-拉伸抬升高度预测模型。通过抬升高度拟合的方法，证明了在氢气燃料射流自着火过程中，自着火和火焰传播共同决定了火焰稳定，且火焰传播在其中起重要作用。
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