近日，清华大学深圳国际研究生院杨诚团队报道了一种独特的层状蕨类合金气凝胶（LFA）作为自支撑电极，具有独特的动态自适应排气性，可以有效避免气泡聚集引起的应力集中。LFA电极本质上具有高催化活性，并显示出高度多孔、弹性、分层有序和良好渗透的导电网络。它不仅表现出卓越的气体排出能力，而且在高电流密度下也表现出显著改善的稳定性，纳米结构得到很好的保留。在1000 mA cm-2下表现出最低的析氧反应（OER）过电位244 mV，连续催化OER超过6000小时。可在阴离子交换膜电解槽（AEMWE）中作为自支撑的催化电极以及气体扩散层，在1.88 V的电压下达到3000 mA cm-2的超高电流密度。该策略作为多相催化应用的一般设计规则，可以扩展到各种气体演化反应。
蕨类植物通常具有坚固刚性的轴和丰富且相对柔软的羽片，可以通过弹性变形提供定向应力释放，避免应力集中。研究利用磁场诱导合成方法成功制备了具有设计的“轴”和“羽片”结构的蕨类结构形态的LFA。值得注意的是，较厚的Ni纳米线（NWs）作为“轴”骨架，提供了优异的导电性和机械性能。
这种蕨类结构不仅可以使高密度活性位点充分暴露在高表面积的NiFe“羽片”上，而且由于强大的毛细力，有利于电解质的快速吸收和气泡的有效释放，提供了一种独特的动态适应机制，有助于复杂多相流环境中的传质。
图1.LFA的制备与形貌
LFA和DFA（无序蕨类气凝胶）电极在排气性上有明显的偏差。LFA中的中间层为气泡输送提供了连续有序的微通道，在排出气泡时表现出动态自适应特性，因此气泡积聚和粘附最小。与LFA中有序的片层结构不同，DFA电极会发生气泡聚集和生长。因此， LFA电极捕获的气泡平均尺寸远小于DFA，而DFA电极捕获的大气泡更多。同时，气泡在LFA电极上的停留时明显短于DFA电极。
为了研究排气效率的提高对纳米结构自支撑催化剂稳定性的影响，研究使用了原位全内反射（TIR）成像技术。随着测试时间的延长，DFA电极的催化活性衰减区明显大于LFA。在OER过程中，随着时间的推移，DFA中的由气泡累积而导致的应力积累将不可避免地导致电极的结构破坏。通过计算和实验观察，研究发现气泡的高效释放大大提高了自支撑纳米结构催化电极的稳定性。
图2.LFA和DFA的气泡排出特性
相关研究成果以“动态自适应排气的层状蕨类合金气凝胶自支撑电极改进析氧反应”（Dynamically adaptive bubbling for upgrading oxygen evolution reaction using lamellar fern-like alloy aerogel self-standing electrodes）为题发表在在国际期刊《先进材料》（Advanced Materials）上。
本文通讯作者为清华大学深圳国际研究生院杨诚副教授，第一作者为清华大学深圳国际研究生院2021级硕士生王娟，论文作者还包括清华大学深圳国际研究生院刘乐副研究员、2017级硕士生梁才武、2021级硕士生马旭阳、2018级博士生刘鹏、2020级博士生朱浩杰等。该研究得到国家自然科学基金委、广东省热管理工程与材料重点实验室、深圳市科创委、深圳盖姆石墨烯中心等项目支持。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202307925
供稿：深圳国际研究生院
编辑：李华山
审核：郭玲
2023年09月28日 15:47:56
