商业碳酸酯电解液对锂金属负极的强腐蚀性，导致大量锂枝晶生长和电池性能衰退，阻碍它们在锂金属电池（LMBs）中的应用。目前，较少研究关注商业碳酸酯电解液在LMBs电化学性能方面的改进，这使得碳酸酯电解液在LMBs领域的发展十分缓慢。刘凯课题组将传统超分子化学中的冠醚与锂盐阴离子进行结合，设计合成了一种非对称性锂盐（LiFEA），它呈现类冠醚状的分子折叠结构，具有高偶极、高给体数（DN）、助溶某些特定有机/无机物和高Li+迁移数（tLi+）等独特理化性质。LiFEA基商业碳酸酯电解液在LMBs中展现出优异的快速充放电性能与新颖的SEI自清洁作用机制，有效改善商业碳酸酯电解液在大电流密度条件下与锂负极不兼容的问题。在快速循环条件下（充电：1.46mA/cm2，放电：3.66mA/cm2），软包电池在100次循环后的容量保持率为81%。该工作为理解锂盐的分子结构、物理化学性质和电化学性能之间的联系提供了深入见解。
图1.商业化锂盐与设计合成的非对称锂盐（LiFEA）的化学结构与优缺点
图2.在实际、严苛的条件下，Li||NCM811软包电池在LiFEA基商业碳酸酯电解液中的循环性能
相关成果以“设计非对称醚状锂盐助力具有快速充放电性能的高能金属锂电池”（Designing an asymmetric ether-like lithium salt to enable fast-cycling high-energy lithium metal batteries）为题发表在国际学术期刊《自然·能源》（Nature Energy）上。
同期，《自然·能源》邀请韩国科学院金海德（Hee-Tak Kim）教授以“从界面中过滤有机物”（Leaching organics from the interphase）为题撰专文对此工作进行了解读和评述。
论文第一作者为清华大学化工系博士后夏迎春，通讯作者为清华大学化工系刘凯副教授。模拟计算工作由华南理工大学孔宪教授完成，核磁测试工作由清华大学药学院田捷康老师指导完成，TOF-SIMS数据分析由清华大学分析测试中心郭冲老师指导完成。研究工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金、中国博士后科学基金、广东省引进人才项目和TCL科技创新基金的支持。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41560-023-01282-z
供稿：化工系
题图设计：任帅
编辑：李华山
审核：郭玲
2023年06月25日 14:08:37
