在先前的工作中，清华大学物理系徐勇、段文晖研究组提出深度学习第一性原理计算的理论框架和算法DeepH（Deep DFT Hamiltonian），该方法使用神经网络由材料原子结构预测DFT哈密顿量，从而可以预测所有单粒子图像下的物理性质，可极大加速非磁性材料的电子结构计算。在最新的工作中，徐勇、段文晖研究组提出xDeepH（extended DeepH）方法，用于学习磁性材料的DFT哈密顿量对原子结构和磁结构的依赖关系，并高效预测其电子结构与物性。
将物理先验知识融入神经网络架构设计，对深度学习的性能至关重要。DFT哈密顿量对原子结构和磁结构的依赖关系，在对称操作下（如旋转和时间反演）具有等变性。为此，该研究提出了一种拓展的等变神经网络，能考虑电子自旋和轨道自由度，使得神经网络保持在欧几里得群和时间反演操作下的对称性。此外，相对于原子结构，磁结构的改变对DFT哈密顿量的影响有着更强的局域特性。该研究设计了严格局域的神经网络更新函数，用于处理磁结构的输入；沿用传统的消息传递神经网络处理原子结构的输入。对于对称性和局域性这两点先验知识的妥善利用，显著提升了xDeepH的精度与泛化能力，并减小训练难度与代价。
xDeepH方法用于磁性材料的高效电子结构计算的示意图。（a）xDeepH方法的流程图。以磁性材料的原子结构和磁结构作为输入，等变神经网络可预测其DFT哈密顿量。只需利用小尺度材料的DFT数据训练神经网络，就可以研究大尺度磁性超结构 (比如磁性斯格明子)。（b）DFT哈密顿量作为原子结构和磁结构的函数，在空间旋转和时间反演操作下具有等变性。
通过对三种代表性复杂磁性超结构的准确预测，该研究表明了xDeepH方法的高精度和普适性。测试材料体系包括了单层NiBr2中的螺磁结构、CrI3纳米管中的弯曲磁性、双层莫尔转角CrI3中的磁性斯格明子（原胞中具有4336个原子）。该成果为研究磁性超结构提供了一种高效准确的计算方法，展现了解决DFT精度-效率两难困境的潜力。xDeepH方法有助于更好地理解磁性超结构的基本性质和量子现象，同时也有望为开发新型磁性材料和相关器件提供更高效的计算指导。
相关成果以“用于磁性超结构的深度学习电子结构计算”（Deep-learning electronic-structure calculation of magnetic superstructures）为题发表于4月26日的《自然·计算科学》（Nature Computational Science），并入选为期刊封面文章。同期，该期刊还发表了以“研究磁性超结构的深度学习方法（A deep-learning method for studying magnetic superstructures）”为题的研究简报（Research Briefing）、以“计算探测莫尔磁体（Computationally probing moiré magnets）”为题的社论（Editorial）、以“揭示莫尔磁体中的磁相互作用（A Uncovering magnetic interactions in moiré magnets ）”为题的新闻与观点（News & Views）介绍上述成果。
本研究被选为《自然·计算科学》封面文章
清华大学物理系徐勇教授和段文晖教授为该论文的通讯作者，研究组2019级博士生李贺、2019级本科生唐泽宸为共同第一作者。合作者还包括北京大学2019级本科生贡晓荀和研究组2018级博士生邹念龙。研究得到国家自然科学基金委基础科学研究中心、国家自然科学基金、国家科技部等项目单位的支持。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s43588-023-00424-3
供稿：物理系
题图设计：李柳依
编辑：李华山
审核：郭玲
2023年05月18日 10:03:06
