合成氨是人类20世纪最重要的发明之一，作为氮肥的基础，可大幅度提升谷物产量，提升粮食保障水平。在碳中和时代，合成氨是绿氢的清洁储能载体之一，对于大规模消纳风电与光伏所产生的绿氢，实现便捷储存与运输有着重要作用。然而，现有Haber-Bosch法合成氨，通常在高温（400-500°C）、高压（>10MPa）下进行，条件苛刻，能耗巨大。相比之下，绿电支持下的电化学合成氨条件温和，装备简单，有望提供新的解决问题的思路。
双极膜利用静电排斥原理形成离子选择性。原位产生的氢离子、氢氧根离子，虽可调节酸碱微环境，但会导致离子膜结构或性能劣化。研究团队借鉴我国传统的“榫卯”工艺原理，创新性设计了具有互锁结构中间层的双极膜（图1），既增加水解离位点，提升了双极膜总水解离速率，又巧妙地利用高分子在水中的“自溶胀”效应，达到“自锁紧”效果，提升双极膜稳定性（图2）。利用双极膜反应器进行电化学合成氨，在1000 mA cm-2电流密度下，稳定电解超过100小时，将浓度为2000ppm硝酸根废水，以86.2%法拉第效率转化为氨，对应产率68.4mg h-1cm-2，显著提升了电化学合成氨的生产强度。
图1.“榫卯”结构物理互锁中间层双极膜的设计与制备
图2.物理互锁结构双极膜的水解离性能及长期使用稳定性
以上研究成果以“榫卯结构的双极膜实现1000mA.cm-2下的连续电化学合成氨”（Continuous ammonia electrosynthesis using physically interlocked bipolar membrane at 1000?mA?cm?2）为题发表于3月24日的《自然·通讯》（Nature Communications）上。
清华大学化学工程系王保国教授为该文章通讯作者，化学工程系2019级博士生徐子昂为第一作者。研究团队长期开展膜分离和电化学工程的交叉领域科学研究，揭示电化学能源材料“化学组成-物理结构-器件性能”之间的构效关系，发展电化学能源转换与储能过程的材料、装备与基础理论。相关研究成果先后发表在《先进材料》《能源环境科学》《化学工程杂志》等国际知名期刊，技术成果逐渐进入产业化应用阶段。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37273-7
供稿：化工系
题图设计：李柳依
编辑：李华山
审核：郭玲
2023年03月29日 15:09:52
