独特的量子限制效应和层间微扰的缺失使二维层状过渡金属硫化物具有非常优异的非线性光学性质,包括层数依赖的二次谐波、三次谐波产生、超快非线性吸收特性、光限幅效应等,这些独特的性质使其在光电子学等领域具有重要应用价值。研究发现,缺陷尤其是空位、边缘态、结晶程度等会对过渡金属硫化物二维材料的光催化以及二阶非线性光学性能等产生重要影响。然而,关于缺陷的精确调控以及缺陷对三阶非线性光学性能影响的研究几乎未见报道。实现缺陷的调控并研究缺陷对三阶非线性光学性能的影响将对二维半导体在光子学器件领域的应用起到巨大推动作用。
在该项研究中,科研人员发现,MoS2纳米薄膜中主要存在两种三阶非线性效应:双光子吸收效应和单光子饱和吸收效应,两者处于一个博弈关系。硫空位的存在会在MoS2带隙中引入缺陷能级,有利于饱和吸收效应的产生,随着硫空位含量的增大,饱和吸收效应逐渐占主导;另一方面,晶体结晶程度的提高则会显著提高MoS2的双光子吸收效应。研究还发现,尽管引入了硫空位缺陷,该MoS2纳米薄膜的损伤阈值较未经退火处理的提高2倍多。该工作成功实现了缺陷对MoS2纳米薄膜三阶非线性光学性能的调制,并提供了一种有效调控缺陷的手段,该方法同样适用于其他过渡金属硫化物二维材料。
该研究成果已被Nanoscale [Nanoscale, 2018, 10, 17924]在线发表。
相关工作得到了中科院、基金委和上海市科委的项目支持。(中科院强激光材料重点实验室微纳光电子功能材料实验室供稿)

MoS2纳米薄膜的(a)制备示意图和(b) 表面形貌;(c,d) S空位缺陷对MoS2纳米薄膜非线性光学行为的调制
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(来源:中国科学院上海光学精密机械研究所)