延续了半个多世纪的摩尔定律预计将在2020年左右失效，硅基光电集成技术有望接替微电子成为未来信息技术的基石，但是，硅基光电子集成技术的实用化面临缺少硅基片上光源这一最后障碍。因此，硅基片上光源是当前半导体技术皇冠上的明珠，它的研制成功将引领整个硅基光电子集成技术的重大变革。而且，硅光电集成技术在当前还处于前沿探索阶段的半导体量子计算芯片中同样具有核心地位，可以为集成在同一个芯片上的量子器件与光电器件提供信息交换和通信。
国际上已经提出了包括硅量子点、硅锗超晶格、锗锡合金、应变锗、III-V族与硅的混合集成、稀土元素掺杂、硅同素异晶体等等在内的众多硅基片上光源方案，但是，迄今还没有可用于硅光电集成技术的实用化光源。硅量子点在1988年被制备出来后就在国际上受到了广泛研究，成为实现硅发光的有力候选者，但是硅量子点的发光机制及是否高效发光存在争议。2010年，荷兰阿姆斯特丹大学Gregorkiewicz教授研究组发表于Nature Nano 5, 878(2010)的论文带来了一个激动人心的好消息。他们发现一个高能热PL峰随硅量子点的变小在能量上发生反常的显著红移，而基态PL峰跟预期的一样在量子束缚效应作用下发生蓝移，他们声称这个高能PL峰来自硅的Г-Г直接带隙跃迁。如果这一结论成立，那么，由此外推可以发现当硅量子点缩小到2纳米以下后可以实现由间接带隙到直接带隙的转变，从而实现硅量子点直接带隙发光，该论文一经发表后立即引起了广泛关注和跟进研究。同期发表的评论员文章呼应了这一激动人心的消息：“Can silicon ever be a true direct-bandgap semiconductor? The first observation of a new, short-lived photoluminescence band from silicon nanocrystals offers fresh hope.”中科院半导体研究所超晶格国家重点实验室骆军委研究员使用现代纳米计算技术模拟了真实的硅量子点，计算得到的吸收和发光光谱与最新发展的单量子点光谱技术得到的硅量子点光谱非常吻合，在系统分析了硅量子点电子结构随量子点大小变化后，发现处于高能硅直接带隙跃迁并没有随硅量子点的变小而显著发生红移，并最终导致硅量子点成为直接带隙发光，这推翻了Gregorkiewicz教授研究组认为的硅量子点可以成为直接带隙发光的发现，该研究将在全球范围内及时制止在该硅基发光方向进行无谓的研究。该研究成果近日在线发表在Nature Nanotechnology上（论文全文链接https://www.nature.com/nnano/journal/vaop/ncurrent/full/nnano.2017.190.html），骆军委研究员是论文的第一作者和通信作者，该研究工作得到了国家自然科学基金委的大力支持。
骆军委研究员长期从事硅基发光材料的理论设计和硅量子点发光机制的理论研究。在美国可再生能源国家实验室工作期间作为PI负责美国能源部“硅量子点太阳能电池”项目和“下一代硅太阳能电池”核心项目的理论研究。最近，与美国可再生能源国家实验室合作发现量子点的光学吸收强度在带边附近要弱于体硅在相应能量处的强度，但当入射光子能量大于2.2eV后量子点的吸收强度则要强于体硅，最强处可以达到5倍以上，理论分析揭示这是由于量子点间接带隙电子态中混入了直接带隙波函数引起的，该研究成果发表在NanoLett16, 1583(2016)。与瑞典皇家理工学院合作，首次在硅的单量子点光谱中观察到存在四个吸收峰，并指认这些吸收峰来自Γ-X的谷间混合效应，该研究成果发表在PRB93, 161413(R)(2016)；还发现在一个相当大的能量范围内，相对于块体硅材料的光学吸收强度，硅量子棒增强了至少两个数量级，理论分析发现这是由于在硅量子棒中局域场和态间跃迁矩阵元都得到了显著增强，说明量子结构形状是一个增强间接带隙光学强度的有效能带工程手段。该研究成果发表在NanoLett16, 7937(2016)。因在该领域做出了系统和出色的研究工作，骆军委研究员受邀分别在“2013 JSAP-MRS Joint Symposia”、美国化学会(ACS)第248次年会、ICSNN-2014、2016欧洲材料学会春季会议等作邀请报告。
图a, 根据Gregorkiewicz教授研究组的实验数据，硅量子点间接带隙基态PL带和高能直接带隙PL带随量子点直径大小改变的变化。b, 对于直径3纳米硅量子点，我们在温度为70 K测得的单量子发光谱和吸收谱与理论计算结果的比较。c, Gregorkiewicz教授研究组的实验数据指出随量子点减小直接带隙在能量上迅速红移（光谱上的红移是指光子能量变小，光子波长变长），而我们的理论结果指出随硅量子点变小，直接带隙没有发生显著红移，而是有一点蓝移。
[1] Jun-Wei Luo*, S.S. Li, I. Sychugov, F. Pevere, J. Linnros, and A. Zunger*, “Absence of redshift in the direct bandgap of silicon nanocrystals with reduced size”, Nature Nanotechnology (2017). https://www.nature.com/nnano/journal/vaop/ncurrent/full/nnano.2017.190.html.
[2] B. G. Lee*, Jun-Wei Luo*, N. R. Neale, M. C. Beard, D. Hiller, M. Zacharias, P. Stradins, and A. Zunger, “Quasi-Direct Optical Transitions in Silicon Nanocrystals with Intensity Exceeding the Bulk”, Nano Letters 16, 1583 (2016).
[3] I. Sychugov*, F. Sangghaleh, B. Bruhn, F. Pevere, Jun-Wei Luo*, A. Zunger, and J. Linnros, “Strong Absorption Enhancement in Si Nanorods”, Nano Letters 16, 7937 (2016).
[4] Ilya Sychugov, Federico Pevere, Jun-Wei Luo, Alex Zunger, Jan Linnros, “Single-dot absorption spectroscopy and theory of silicon nanocrystals”, Physical Review B 93,161413(R) (2016).
References：
