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半导体所揭示了半导体界面电荷转移机理

本站小编 Free考研/2020-05-25


与传统的太阳能电池相比,染料敏化太阳能电池具有原材料丰富、生产过程中无毒无污染、生产成本较低、结构简单、易于制造,生产工艺简单,易于大规模工业化生产等优势,在清洁能源领域具有重要的应用价值。在过去二十多年里,染料敏化太阳能电池吸引了世界各国众多科学家的研究,在染料、电极、电解质等各方面取得了很大进展。当前,染料敏化太阳电池的最高效率为13%,它由二氧化钛(TiO2)作为半导体电极和锌基卟啉和钴作为电解液组成。当前已经达成共识,电子从染料分子注入半导体的界面转移速率限定了染料敏化太阳电池效率的提升。相对于过渡金属氧化物TiO2, 氧化锌(ZnO)的电子迁移率要高2个数量级,同时它并且拥有与TiO2相似的能级位置和禁带宽度,预期用ZnO替换TiO2可以显著提高染料敏化太阳电池的效率。然而,实验发现ZnO基染料敏化太阳能电池最高效率只有7.5%,这主要是由于ZnO基染料敏化太阳能电池中的界面电荷转移速率大概只有TiO2基的十分之一。这充分反映我们还没有掌握半导体界面处电荷转移的机理,对这一机理的深入理解将有助于大幅提升染料敏化太阳电池的效率。

  近日,中国科学院半导体研究所半导体超晶格国家重点实验室骆军委课题组在Marcus电荷转移理论的基础上使用第一性原理计算方法对染料敏化太阳能电池中的界面电荷转移速率进行了深入的研究。在比较了TiO2基和ZnO基染料敏化太阳能电池界面电荷转移过程后,他们发现,TiO2和ZnO等宽禁带半导体作为电荷转移的受主,带边的各个电子态分别各自提供了有效电荷转移通道,因此,带边电子态的密集程度对界面电荷转移速率起了决定性的作用。
  骆军委课题组与伯克利国家实验室的汪林望教授合作,在Marcus电荷转移理论的基础上发展了界面电荷转移速率第一性原理计算方法,利用半导体能带理论研究了界面处电荷转移的微观过程。他们发现染料分子与TiO2界面处的电荷转移速率是ZnO界面处的15倍,与实验结果符合的很好。经过分析后发现,相对于ZnO,TiO2在导带边拥有密集的电子态是导致它拥有更快电荷转移速率的主要原因,这些染料分子LUMO态和半导体LUMO态间的中间态提供了更加有效的界面电荷转移通道,而在ZnO界面处缺少这些中间态。他们的研究结果同时排除了以往文献中猜测的多种可能原因,如界面态的影响,染料分子和半导体间耦合系数的差别,抑或介电性质的差异等因素。总之,高导电率和高电荷界面转移速率是两个矛盾的性质,它们不可能在同一种材料中同时满足,这称为了选择半导体电极材料所面临一个两难问题。最后提出,或许可以设计界面处的异质结来同时实现高导电率和高电荷界面转移速率,进一步提高染料敏化太阳电池效率。
  该研究工作最近发表在上Journal of the American Chemical Society上,这一工作对于实验设计高效率的染料敏化太阳能电池具有重要意义。
  博士后韦海是该论文的第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金委的大力支持。
  References:
  Wei, H.; Luo, J.W.; Li, S.S.; Wang, L.W., J. Am. Chem. Soc., 138(26), 8165–8174 (2016). doi: 10.1021/jacs.6b03524
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