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2017年厦门金砖会晤期间人为减排和气象条件变化对臭氧污染特征的影响

本站小编 Free考研考试/2021-12-31

徐芯蓓1,2,3,4, 刘涛涛2,3,4, 徐玲玲2,3,4, 洪有为2,3,4, 胡宝叶2,3,4, 陈君怀3, 易志刚1, 陈进生2,3,4
1. 福建农林大学资源与环境学院, 福州 350002;
2. 中国科学院城市环境研究所, 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 厦门 361021;
3. 中国科学院城市环境研究所, 城市环境与健康重点实验室, 厦门 361021;
4. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100086
收稿日期: 2020-04-20; 修回日期: 2020-06-04; 录用日期: 2020-06-04
基金项目: 国家重点研发计划(No.2016YFC02005);福建物构所与城市环境所融合发展基金项目(No.RHZX-2019-006)
作者简介: 徐芯蓓(1996-), 女, E-mail:xbxu@iue.ac.cn
通讯作者(责任作者): 洪有为(1981—), 男, 博士, 副研究员, 研究领域为大气环境化学.主持国家自然科学基金项目1项, 以第一作者发表科研论文10篇.E-mail:ywhong@iue.ac.cn

摘要:针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动,本研究选取2017年8月10日—9月10日的O3、NO2和挥发性有机物(VOCs),以及气象因子等在线观测数据,开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O3污染特征的影响研究.结果表明,研究期间厦门大气O3-8 h平均浓度为(110.0±40.6)μg·m-3.与管控前相比,无台风影响的管控Ⅰ期的O3-8 h浓度上升了19.9 μg·m-3,而管控Ⅱ期的O3-8 h浓度下降了27.9 μg·m-3.对于管控Ⅰ期和Ⅱ期,台风影响下O3-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m-3和8.9 μg·m-3.在排放控制和台风的共同作用下,峰会期间厦门大气O3浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外,与管控Ⅰ期相比,管控Ⅱ期O3前体物VOCs浓度显著下降,其臭氧生成潜势(OFP)下降了44.6%.总之,运用区域联防联控策略,对臭氧前体物(NOx和VOCs)实施针对性减排,可有效地降低沿海城市大气O3日间最高浓度.
关键词:金砖会晤人为管控臭氧挥发性有机物沿海地区
Effects of emission control and changes in meteorological conditions on the characteristics of ozone pollution during the 2017 BRICS Summit in Xiamen
XU Xinbei1,2,3,4, LIU Taotao2,3,4, XU Lingling2,3,4, HONG Youwei2,3,4, HU Baoye2,3,4, CHEN Junhuai3, YI Zhigang1, CHEN Jinsheng2,3,4
1. College of Resources and Environment, Fujian Agriculture and Forest University, Fuzhou 350002;
2. CAS Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021;
3. Key Lab of Urban Environment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021;
4. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100086
Received 20 April 2020; received in revised from 4 June 2020; accepted 4 June 2020
Abstract: To evaluate the effectiveness of anthropogenic emission reduction, and investigate the impacts of subtropical high pressure and typhoons on the characteristics of surface ozone in the southeast coastal cities of China, the concentrations of O3, NO2 and volatile organic compounds (VOCs), as well as meteorological parameters, were monitored in Xiamen during the 2017 BRICS Summit, namely from August 10th to September 10th. It showed that the mean 8 h average concentration of O3 (O3-8 h) during the entire study period was (110.0 ±40.6) μg·m-3. Compared with pre-control, without the influence of typhoons, the O3-8 h concentration during the control Stage I increased by 19.9 μg·m-3 but decreased by 27.9 μg·m-3 in the control Stage II. The effects of typhoons resulted in O3-8 h concentrations in Stage I and Stage II reducing by 85.2 μg·m-3 and 8.9 μg·m-3, respectively, compared to the corresponding non-typhoon effects. Under the combined action of emission control and typhoons, the diurnal variation of O3 concentration in Xiamen during the summit showed the characteristic of "peak-clipping and valley-filling". In addition, compared with control Stage I, the level of VOCs (O3 precursors) during the Stage II decreased significantly; and its ozone formation potential (OFP) decreased by 44.6%. In a word, with the regional joint prevention and control strategy, implementing targeted emission reductions for ozone precursors (NOx and VOCs) could effectively reduce the maximum daytime concentration of O3 in coastal cities.
Keywords: BRICS Summitemission controlozonevolatile organic compounds (VOCs)coastal area
1 引言(Introduction)人为减排和气象条件变化均可对城市大气环境质量产生重要影响(Gao et al., 2012; Wang et al., 2014; Cheng et al., 2018; Ansari et al., 2019).近年来, 许多重要活动或大型赛事期间需要对举办地及周边区域进行人为管控, 这不仅提升了活动期间的空气质量, 也为开展人类活动如何影响空气污染物的分布规律及相关形成机制等研究提供了有利条件.针对2008北京奥运会、北京APEC、杭州G20会议等, 科研人员在人为减排对空气质量的影响, 特别是PM2.5污染形成机制等方面取得了一定的研究成果(Chou et al., 2011; Yang et al., 2011; Liu et al., 2016; Su et al., 2017).但由于O3前体物的复杂性、光化学反应非线性及受区域性传输的影响, 有关大气O3浓度变化和污染成因对人为管控的响应机制仍不是十分清楚(Wang et al., 2017; Lu et al., 2018).张玥莹等(2018)比较了G20会议期间成都在减排前、中、后的气象条件和空气质量变化特征, 结果表明, 尽管采取了减排措施, 受到不利天气条件的影响, 市区O3浓度不降反增.周德荣等(2020)针对G20峰会期间长三角区域臭氧开展管控效果评估, 发现管控措施越强, 核心区O3生成对于NOx排放越敏感.可见, 在城市进行空气质量精细化管理, 尤其是对于O3浓度的管控, 仍存在较大的不确定性, 这主要与不同区域的大气氧化性、前体物(NOx和VOCs)浓度比例、气象条件变化及本地和外来的叠加等复杂因素的影响有关(蒋美青等, 2018; Chen et al., 2019; Ni et al., 2019; Wang et al., 2020).
作为陆地边界层和海洋边界层的交界地带, 沿海地区城市大气臭氧污染特征与来源有其自身的特点(Xue et al., 2014; Shu et al., 2016; Wang et al., 2018; Deng et al., 2019; 马伟等, 2019).2017年金砖国家领导人第九次会晤(下称“金砖会晤”)在福建厦门举行, 会议期在夏季, 我国东南沿海地区处于O3浓度高值的频发期.为了保障金砖会晤期间的空气质量, 厦门市及其周边区域分阶段采取不同程度的人为管控措施, 包括限制外来车辆、工业企业减排、机动车单双号限行等.张子睿等(2018)针对金砖会晤期间不同管控阶段厦门及周边城市的空气质量演变进行了初步分析, 发现气象因素对颗粒物和NO2浓度削减的影响最大.最近, 本研究团队也深入分析了厦门金砖会晤期间的排放控制措施对大气PM2.5污染特征及其形成机制的影响, 发现海盐粒子可促进NO2非均相反应生成NO3-(刘涛涛等, 2020).本研究则主要围绕金砖会晤期间不同管控阶段人为减排和台风、副热带高压影响下厦门大气O3污染特征展开深入研究, 以期为进一步认识沿海复杂气象条件下O3的污染规律, 并为东南沿海地区城市空气质量改善提供科技支撑.
2 研究方法(Research methods)2.1 研究站点厦门市(24.61°N, 118.06°E)位于福建省东南沿海地区, 与台湾岛隔海相望;厦门市由厦门岛、同安区、集美区、海沧区、翔安区等组成, 陆地面积1699.4 km2, 海域面积有300多km2.厦门属于亚热带季风气候, 年平均气温在21 ℃左右.夏季主导风向为东南风和西南风, 冬季为东北风.每年平均受4~5次台风的影响, 且多集中在7—9月.
本研究中涉及空气污染物的监测站点是厦门市环境空气质量国控点, 包括湖里中学、洪文和鼓浪屿.大气挥发性有机物(VOCs)在线监测站点是位于海沧区的海峡生活馆, 距离湖里中学和鼓浪屿等国控点约8 km, 具体站点位置详见图 1.
图 1(Fig. 1)
图 1 本研究监测站点分布 Fig. 1Location of the monitoring sites in this study

2.2 监测仪器和数据来源大气颗粒物(PM2.5和PM10)、O3、NO2和SO2小时质量浓度的监测仪器分别为微量振荡天平(TEOM1405, Thermo Scientific Corp., MA, US)、紫外光度法臭氧(O3)分析仪(49i, Thermo Scientific Corp., MA, US)、化学发光NO-NO2-NOx分析仪(42i, Thermo Scientific Corp., MA, US)和脉冲荧光SO2分析仪(43i, Thermo Scientific Corp., MA, US).本研究采用气相色谱质谱联用仪(GC-MS/FID 7890-5975C, Agilent, US)进行大气VOCs浓度的在线监测, VOCs物种约103种, 时间分辨率为1 h.使用的标准气体为TO15和PAMS标准气体;监测期间使用外标法进行定期校准, 保证数据的有效性.
2014—2016年历史同期O3数据来源于厦门市环境监测中心站, 温度(T)、相对湿度(RH)、风速(WS)、风向(WD)和降水量等气象数据来源于福建省气象局.
2.3 研究期间阶段划分本研究所使用空气质量数据时段为2017年8月10日—9月10日, 其中, 9月3—5日是金砖会晤的召开时间.人为管控区域以厦门市为核心区, 覆盖了漳州、泉州等市, 并延伸至广东、江西和浙江省.根据空气质量保障措施实施的时间节点, 将研究期间分为:①管控前(8月10—17日), 该时段未采取减排措施;②管控Ⅰ期(8月18—30日), 该时段福建省及周边省区市启动实施保障措施, 具体措施主要有:火电厂超低排放、垃圾焚烧发电企业检查、扬尘治理、高架源监管、涉VOC排放企业专项整治和其它重点控制措施;③管控Ⅱ期(8月31日—9月5日), 该时段厦门市启动了机动车单双号限行、过境厦门高速车辆绕行、船舶限行、部分未达标企业停产检修或依法临时关停等措施, 加大餐饮企业的污染排放管控, 进一步强化机动车及固定源的臭氧前体物减排;④管控后(9月6—10日), 该时段为会后恢复期, 人为减排措施解除.
研究期间, 受到台风天气的影响.管控Ⅰ期受到13号台风“天鸽”和14号台风“帕卡”的影响;管控Ⅱ期受到16号台风“珊瑚”的影响.因此, 本研究将管控期进一步划分为:管控Ⅰ期台风阶段(8月22—24日和8月27日), 管控Ⅰ期其余时段为非台风阶段;管控Ⅱ期台风阶段(9月3日), 管控Ⅱ期其余时段为非台风阶段.
2.4 气团后向轨迹分析利用美国海洋与大气管理局(NOAA/ARL)开发的HYSPLIT模型(Nair et al., 2020)计算到达厦门市的后向轨迹.该模型计算到达监测点100 m高度的72 h后向轨迹, 每小时运行一次, 每天运行24次.后向轨迹聚类采用欧拉距离分析法.
3 结果与讨论(Results and discussion)3.1 厦门金砖会晤期间O3变化特征3.1.1 O3浓度水平针对人为减排条件下厦门大气O3浓度水平及其变化规律, 图 2a列出了研究期间厦门大气O3日最大8 h滑动(O3-8 h)平均浓度与2014—2016年历史同期的比较.由图可知, 2014年、2015年和2016年O3-8 h平均值分别为101.8、112.2和102.3 μg·m-3.2017年厦门金砖会晤期间O3-8 h平均值为(110.0±40.6) μg·m-3, 与2014—2016年历史同期相差2~8 μg·m-3.图 2b比较了不同管控阶段O3-8 h平均浓度.管控Ⅰ期和管控Ⅱ期厦门O3-8 h平均值分别为(115.0±53.1)和(91.9±12.4) μg·m-3.与管控前((121.3±30.4) μg·m-3)相比, 管控Ⅰ期O3-8 h浓度略有下降, 管控Ⅱ期下降最为明显, 降幅达到20%.管控后, 随着空气质量保障措施的解除, O3-8 h浓度略有回升.
图 2(Fig. 2)
图 2 2017年8月10—9月10日厦门大气O3-8 h浓度的对比分析(a.与历史同期的比较, b.人为减排的不同管控阶段, c.台风、非台风阶段) Fig. 2Comparison of O3-8 h concentration in Xiamen during August 10 to September 10, 2017(Figure a, b, and c means the same period for the past three years, emission control at different stages and the typhoon and non-typhoon stage, respectively)

为了研究台风和管控措施对O3浓度变化的影响, 本文对比了管控期的台风、非台风阶段的O3-8 h浓度.从图 2c可以看出, 管控Ⅰ期台风阶段O3-8 h平均值最低((56.0±4.0) μg·m-3), 明显低于非台风阶段的(141.2±42.8) μg·m-3, 表明管控Ⅰ期O3浓度降低主要受台风的影响.管控Ⅱ期台风阶段和非台风阶段O3-8 h平均值分别为84.5 μg·m-3和(93.4±13.0) μg·m-3.管控Ⅱ期非台风阶段O3-8 h平均浓度比管控前下降了27.9 μg·m-3, 表明管控Ⅱ期的人为减排措施对O3浓度的降低有一定效果.总的来看, 厦门金砖会晤期间(9月3—5日) O3-8 h浓度为77~85 μg·m-3, 低于国家环境空气质量一级标准(100 μg·m-3), 除了受台风影响, 也与区域人为减排管控有关.
3.1.2 O3日变化特征厦门金砖会晤期间不同管控阶段O3浓度的日变化具有显著的差异.从图 3a3d可以看出, 管控前和管控后O3浓度呈明显的单峰型日变化特征.O3浓度从6:00—7:00开始抬升, 至13:00—14:00达到最高值, 而后迅速降低, 20:00后维持在较低水平.管控前O3-8 h峰值和谷值平均浓度分别为121.3 μg·m-3和8.3 μg·m-3, 峰值是谷值的14.7倍.从日变化特征来看, 管控Ⅰ期非台风阶段厦门O3呈典型的“昼高夜低”单峰型变化(图 3b), 此阶段O3-8 h峰值(141.2 μg·m-3)和谷值(13.9 μg·m-3)均高于管控前, O3-8 h峰值是谷值的10.2倍.图 3c显示管控Ⅱ期非台风阶段厦门O3-8 h峰值平均浓度(93.4 μg·m-3)是谷值(54.1 μg·m-3)的1.7倍.可以看出, 管控Ⅱ期非台风阶段O3-8 h峰值明显低于管控前, O3-8 h谷值明显高于管控前和管控Ⅰ期非台风阶段, 主要原因是实行了严格的机动车单双号限行, 夜间低浓度NO对O3的滴定作用减弱(唐孝炎等, 2006; 王红丽, 2015).其他研究也有类似的发现, 在2008北京奥运会期间, 由于采取了临时人为减排管控, O3-8 h和Ox的平均浓度分别为114 μg·m-3和95 μg·m-3, 比奥运会前分别降低了20.2%和18.9%(Ansari et al., 2019).因此, 实施人为减排管控, 往往会出现“削峰填谷”的现象, 在一定程度上降低日间O3最大浓度.
图 3(Fig. 3)
图 3 研究期间不同管控阶段O3浓度日变化特征(a.管控前, b.管控I, c.管控II, d.管控后) Fig. 3Diurnal variation of O3 concentration at different control stages during the study period

图 3b3c比较了不同管控期间台风和非台风阶段O3浓度的日变化特征.管控Ⅰ期台风阶段的O3峰值浓度明显低于非台风阶段, 而O3谷值浓度高于非台风阶段.管控Ⅱ期台风和非台风阶段O3浓度日变化趋势也有类似的规律, 但差异相对较小.可以看出, 台风影响下O3浓度的日变化趋势较平稳, 单峰型特征不明显, 也出现了“削峰填谷”的现象.
3.2 气象条件变化对O3浓度的影响图 4显示了厦门金砖会晤期间O3和PM2.5、SO2、NO2等污染物浓度的变化.管控前、后O3浓度呈明显的“昼高夜低”单峰型日变化特征, 此期间平均风速分别为(2.4±1.0)和(2.2±1.1) m·s-1.白天以偏南风为主, 风速较大, 夜间风速明显降低;同时, 白天气温高, 夜间湿度高.
图 4(Fig. 4)
图 4 研究期间各空气污染物和气象因子变化时序图 Fig. 4Characteristics of criteria air pollutants and meteorological factors during the study period

管控Ⅰ期非台风阶段O3浓度也呈明显单峰型日变化特征, 尤其是8月18—21日O3日间最大浓度均高于管控前.总体来看, 管控前、后和管控Ⅰ期非台风阶段, 受副高控制的影响, 太阳辐射强, 气温高, 光化学反应强烈, 有利于O3的生成;在风速低不易扩散条件下, 易导致O3浓度维持在较高水平.管控Ⅰ、Ⅱ期台风阶段, 风向均由东北风转为持续东南风(图 5), 湿度增大, 气温降低, 部分时段有降雨.气温低、辐射弱, 不利于光化学反应的进行;同时, 持续的东南风(来自南海清洁的海风)有利于污染物的扩散, 使得台风阶段O3浓度明显处于较低水平, 且日变化趋势平缓(Deng et al., 2019).管控Ⅱ期非台风阶段, 由于实行了严格的机动车单双号限行的管控措施, NO2浓度明显降低, 使得O3日最大浓度有所下降;夜间O3浓度维持在相对较高的水平, 主要与较低浓度NO对O3的滴定作用减弱, 以及夜间边界层下降导致污染物的扩散减弱有关.另外, 8月31日—9月2日, 湿度和温度较管控前有所降低, 从气团轨迹来看, 主导风向为东北风(图 5), 北方陆源O3入海后顺东北风回流到研究区域, 存在明显的外来传输的影响.
图 5(Fig. 5)
图 5 不同管控阶段影响厦门的气团后向轨迹分析 Fig. 5Backward trajectory analysis of air mass in Xiamen at different control stages

表 1是不同管控期各气象参数与O3浓度的Pearson相关性分析.已有研究认为, 气温和相对湿度是影响O3浓度的关键因子.本研究中不同管控阶段O3浓度均与气温呈显著正相关, 与湿度呈负相关关系.从不同时段来看, 管控前和管控后O3浓度与气温和湿度的相关性强于管控期, 表明管控时O3前体物的变化改变了气象条件对O3生成的影响权重.对比管控Ⅰ期台风和非台风阶段, 发现非台风阶段O3浓度与温湿度的相关性更强, 说明台风影响了光化学反应生成O3的条件(岳海燕等, 2018; Ansari et al., 2019).另外, 管控Ⅱ期非台风阶段O3浓度与气温的相关性弱于管控Ⅰ期非台风阶段, 而O3与气压及风速的相关性最强.这也证明了管控Ⅱ期非台风阶段弱东北风对研究区域O3浓度的影响.
表 1(Table 1)
表 1 研究期间不同管控阶段O3与气象因子的相关分析 Table 1 Correlation analysis of O3 and meteorological factors at different control stages during the study period
表 1 研究期间不同管控阶段O3与气象因子的相关分析 Table 1 Correlation analysis of O3 and meteorological factors at different control stages during the study period
风速 气温 气压 湿度
管控前 0.319** 0.836** 0.014 -0.668**
管控I(台风) 0.350** 0.536** -0.338** -0.402**
管控I(非台风) 0.153* 0.764** -0.232** -0.538**
管控II(台风) 0.157 0.714** -0.030 -0.617**
管控II(非台风) 0.456** 0.431** -0.745** -0.537**
管控后 0.228* 0.906** -0.281** -0.790**
注:*和**分别代表在95%和99%置信水平上显著相关.


3.3 人为减排对O3生成的影响3.3.1 前体物VOCs及其臭氧生成潜势(OFP)与管控前相比, 管控Ⅰ期厦门大气VOCs总浓度(TVOCs)略有下降, 管控Ⅱ期TVOCs浓度出现大幅度下降(图 6).从实际减排量来看, 管控Ⅰ期厦门VOCs减排总量为30.8 t·d-1, 减排比例为22%;管控Ⅱ期, VOCs减排总量为70.6 t·d-1, 减排比例为51%.臭氧生成潜势(Ozone Formation Potential, OFP)可用来分析不同VOCs物种对O3贡献的大小(邹宇等, 2015; Li et al., 2018).图 6显示具有最高OFP的前10种VOCs物质主要为芳香烃和烯烃, 其中, 乙烯是OFP最高的物种, 其次, 丙烯、苯或二甲苯的OFP贡献较大, 表明交通源VOCs对O3的贡献较大.
图 6(Fig. 6)
图 6 研究期间不同类别VOCs浓度时序图及OFP贡献较大的关键物种 Fig. 6Concentrations of different types of VOCs and the contributions of key species to OFP during the study period

在扣除台风时段, 进行O3与其前体物VOCs、NO2的关系分析(表 2).管控Ⅰ期O3-8 h、TVOCs和TOFP均高于管控前, 主要原因是管控Ⅰ期(8月18—30日)在福建省及周边省区市启动实施保障措施, 包括启动超低排放、扬尘治理、VOCs治理和其它重点控制措施, 对本研究监测点TVOCs浓度影响较小, 加上该阶段的气象条件(风速变小)更不利于污染物扩散.从该阶段机动车排放的标志性物种NOx和3-甲基戊烷的浓度变化(图 7)也可以看出主要受到气象条件变化的影响.管控Ⅰ期阶段较高浓度VOCs(特别是芳香烃类化合物)和NOx条件下, 光化学反应强烈导致O3大量生成;同时, 受台风登陆前外围下沉气流影响, 此阶段的O3-8 h浓度值明显高于管控前.
表 2(Table 2)
表 2 不同管控阶段不同类别VOCs浓度及其臭氧生成潜势(OFP) Table 2 Concentrations of different types of VOCs and ozone formation potential (OFP) at different control stages
表 2 不同管控阶段不同类别VOCs浓度及其臭氧生成潜势(OFP) Table 2 Concentrations of different types of VOCs and ozone formation potential (OFP) at different control stages
管控阶段 O3-8 h/(μg·m-3) TVOCs浓度/ppbv TOFP/ppbv 烯烃浓度/ppbv 烯烃OFP/ppbv 芳香烃浓度/ppbv 芳香烃OFP/ppbv 烷烃浓度/ppbv 烷烃OFP/ppbv
管控前 121.34±30.42 13.45±10.68 38.77±16.01 2.59±1.39 24.65±8.620.71±0.51 5.30±3.53 9.37±9.21 8.82±6.92
管控Ⅰ(非台风) 141.17±42.84 14.70±8.50 44.07±23.5 2.30±1.05 22.05±10.272.53±2.24 12.75±10.80 9.01±5.98 9.27±6.87
管控Ⅱ(非台风) 93.38±13.05 7.95±3.98 24.40±11.47 1.28±0.51 12.06±5.001.73±1.33 7.81±5.86 4.14±2.94 4.53±3.49
管控后 102.87±26.49 8.30±4.70 26.77±13.61 1.47±0.65 14.16±6.741.17±0.68 6.97±3.88 4.86±3.59 5.64±4.53



图 7(Fig. 7)
图 7 不同管控阶段NO、NO2和3-甲基戊烷浓度对比 Fig. 7Comparison of NO, NO2 and 3-methylpentane concentrations at different control stages

表 2所示, 管控Ⅱ期各污染物浓度均达到最低值.与管控Ⅰ期相比, 管控Ⅱ期TOFP大幅下降, 降幅达到44.6%, 各类VOCs浓度也下降了近50%.该阶段主导光化学反应性的VOCs物种主要是芳香烃和烯烃类化合物.这主要与管控Ⅱ期(8月31日—9月5日)采取了机动车单双号限行、过境厦门高速车辆绕行、船舶限行、部分未达标企业停产、餐饮企业污染排放管控有关.
3.3.2 前体物NO2浓度变化及与O3的相关性如图 7所示, 整个研究期间NO、NO2呈现出一致的变化规律.与管控前相比, 管控Ⅰ期非台风阶段NO和NO2浓度均值分别下降了9.7%和15.3%;管控Ⅱ期非台风阶段实行了机动车单双号限行, 导致NO和NO2平均浓度分别为(0.8±1.7) μg·m-3和(10.9±7.2) μg·m-3, 下降幅度分别为88.9%和63.7%.管控结束后, NO、NO2和3-甲基戊烷浓度明显回升.
图 8显示了厦门金砖会晤期间不同管控阶段O3与NO2浓度的相关性.NO2是O3生成的重要前体物, 可以看出同管控阶段O3与NO2均呈显著的负相关性, 这与其他研究发现相一致(易睿等, 2015; Li et al., 2017).管控Ⅰ期厦门NO2减排量为20.4 t·d-1, 减排比例为20%, 该阶段大气污染物浓度的下降不明显;NO2浓度((25.4±14.3) μg·m-3)与管控前((30.0±17.1) μg·m-3)相当.管控Ⅰ期非台风阶段O3与NO2浓度相关系数(r)为-0.416, 其相关性明显低于其他管控阶段(r=-0.675~-0.706);同时, O3与NO2拟合线的斜率也小于其他管控阶段.管控Ⅱ期实行了严格的机动车单双号限行, NO2的减排量为64.6 t·d-1, 减排比例为62%, 管控Ⅱ期非台风阶段厦门NO2浓度下降到最低.管控Ⅱ期非台风阶段O3与NO2浓度相关系数最高, 拟合线的斜率也高于其他管控阶段, O3浓度变化对NO2敏感.通过选取O3前体物VOCs和NOx小时浓度(8:00—16:00)比值数据(图 9)进行分析, 也发现类似的结果, 特别在管控Ⅰ、Ⅱ期VOCs /NOx值明显高于8.0.
图 8(Fig. 8)
图 8 不同管控阶段O3与NO2浓度的相关性分析 Fig. 8Correlation analyses of O3 and NO2 concentrations at different control stages


图 9(Fig. 9)
图 9 不同管控阶段VOCs/NOx比值变化分析 Fig. 9The ratio of VOCs and NOx at different control stages

4 结论(Conclusions)1) 厦门金砖会晤期间管控Ⅰ期O3-8 h平均浓度上升了19.9 μg·m-3, 管控Ⅱ期O3-8 h平均浓度下降了27.9 μg·m-3.与非台风相比, 管控Ⅰ期和Ⅱ期台风阶段O3-8 h平均浓度分别下降了85.2 μg·m-3和8.9 μg·m-3.受人为管控、台风及区域弱传输的影响, O3日变化出现了“削峰填谷”特征.
2) 管控Ⅰ、Ⅱ期非台风阶段, VOCs减排量分别下降22%和51%, OFP贡献较大的VOCs物种包括乙烯、间对二甲苯和丙烯等.管控Ⅰ期受副高控制的影响, 太阳辐射强、气温高、相对温度低, 光化学反应强烈, 促进了O3的生成;同时, 受北方陆源O3入海后回流的影响, 存在明显的区域传输.管控Ⅱ期O3浓度变化对NO2敏感, 机动车单双号限行使得NO2浓度下降, 导致厦门大气O3浓度明显下降;夜间O3维持在较高的浓度, 与NO滴定作用减弱有关.
3) 管控Ⅰ、Ⅱ期台风阶段, 风向由东北风转为持续东南风, 相对湿度增大, 气温降低, 光化学反应减弱;加上海洋清洁气团的稀释, 厦门大气O3浓度处于较低水平, 且单峰型日变化特征较不明显.
致谢(Acknowledgements):感谢福建省环境监测中心站的张福旺博士和福建厦门环境监测中心站的赵丽娟博士给予本文的指导与建议.
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