, 周勇1
, 刘宇杰1, 肖梁1, 李可1, 段建设2, 魏洪亮21. 华中师范大学城市与环境科学学院/湖北省"地理过程分析与模拟"重点实验室, 武汉 430079;
2. 湖北省襄阳市襄州区, 襄阳 441100
收稿日期: 2020-04-24; 修回日期: 2020-05-08; 录用日期: 2020-05-08
基金项目: 襄州区耕地土壤环境质量类别划分项目
作者简介: 黄赫(1994-), 女, E-mail:314310510@qq.com
通讯作者（责任作者）: 周勇, E-mail:yzhou@mail.ccnu.edu.cn
摘要：为了研究襄阳市农用地土壤重金属空间分布特征和来源，选择襄州区为研究区，采集了326个样点的表层土壤（0~5 cm），测定其中镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、铅（Pb）和铬（Cr）5种重金属元素质量分数（单位为mg·kg-1），并进行反距离权重插值（IDW）分析得到土壤重金属空间分布，同时综合应用多元统计分析与随机森林回归模型探究土壤重金属的来源，研究表明综合应用多种技术是研究土壤重金属来源较为科学和准确的方法.结果表明：①襄州区整体环境质量较为安全，Hg、Cd和Cr的平均值质量分数低于湖北省土壤背景值；As的平均值质量分数略高于背景值；Pb的平均值超过了背景值，最大值为47.1 mg·kg-1，是背景值的1.76倍，表明Pb已经出现了富集现象.②本研究中交通运输是Pb、As和Cr的共同人为源，农家肥是Cd、Pb和Cr的共同人为源.③在自然源中：土壤母质是影响Cd和Pb积累的重要因子，黏土矿物是影响Hg、Pb、As和Cr积累的重要因子，植被覆盖率是影响Hg、Pb和Cr积累的重要因子.
关键词：土壤重金属分布特征来源解释随机森林
Source analysis of heavy metals in farmland based on environmental variables and random forest approach：District of Xiangzhou District in Xiangyang City
HUANG He1
, ZHOU Yong1, LIU Yujie1, XIAO Liang1, LI Ke1, DUAN Jianshe2, WEI Hongliang21. College of Urban and Environmental Science, Huazhong Normal University/Key Laboratory of"Geographic Process Analysis and Simulation"of Hubei Province, Wuhan 430079;
2. Xiangzhou District, Xiangyang City, Hubei Province, Xiangyang 441100
Received 24 April 2020; received in revised from 8 May 2020; accepted 8 May 2020
Abstract: To study the heavy metal spatial distribution and sources in Xiangyang City,this study has collected 326 samples from surface soils in Xiangzhou District,and determined the contents of 5 heavy metals including Cd,Hg,As,Pb and Cr. The investigation applied IDW (Inverse Distance Weight) method to study the spatial distribution of heavy metals in soil,multivariate analysis and stochastic forest regression models were applied to find the sources. It is proved that combination of multi-technologies provides an effective way to delineate multiple heavy metal pollution sources. In general,the study area is at a safe level. The average concentrations of Hg,Cd and Cr in soils are lower,but As is slightly higher,and Pb is higher than the background concentrations in Hubei. The maximum concentration of Pb reaches 47.1 mg·kg-1 in soil,which is 1.76 times higher than the background ones of Hubei,and accumulation of Pb appears in the study area. The results show that Pb,As and Cr in soil are from traffic,Cd,Pb and Cr are from organic fertilizer. Cd and Pb accumulation are affected by soil parent materials. Hg,Pb,As and Cr are affected by clay mineral. Hg,Pb and Cr are affected by vegetation cover.
Keywords: soil heavy metaldistribution characteristicssource analysisrandom forest
1 引言(Introduction)土壤生态系统平衡是提高农用地生产力的前提, 土壤中一些微量重金属元素是农作物成长不可或缺的, 但当它们的积累超过一定标准时, 会在食物链中出现富集现象, 威胁动植物和人体健康(孙贤斌等, 2013；张小敏等, 2014；王菲等, 2016).在工业化生产蓬勃发展的21世纪, 很多地区的农用地土壤重金属质量分数已经超过国家标准, 探究土壤重金属污染源头已成为****关注的热点(钟晓兰等, 2007；吕建树等, 2012).在一些发展中国家, 人类活动往往会对土壤环境产生干扰, 从而使其重金属不断累积, 致使土壤环境质量下降, 因此, 土壤重金属污染防控是农用地保护的当务之急(雷梅等, 2005；李建国等2014).
在以往的研究中, 研究者通常采用多元统计分析、地统计分析和地理空间分析技术来探究土壤重金属源, 这些方法被证明是较理想的污染源研究方法(Wei et al., 2011;Younes et al., 2018).土壤微量元素不仅源于土壤母质等自然累积, 也受很多其他因素的影响(樊霆等, 2013；韩杏杏等, 2019；李平湘等, 2019).对土壤重金属元素来源进行建模分析, 已成为研究土壤重金属源的一种新方式.随机森林(RF)是一种新型自由式机器学习技术, 因其能有效避免出现传统分类方法中过度拟合的现象, 并且模型也不会受到变量缺失值的干扰, 提高了影响因子对变量贡献的预测精度, 已被逐渐应用于土壤微量元素研究中(谢正苗等, 2006；曾希柏等, 2013).此外, 不同于BP人工神经网络法和Logistic回归法等模型方法, RF回归模型可以估计变量的重要性, 因此适用于解析土壤重金属源.
本研究从多源环境变量与农用地土壤重金属质量分数关系的视角出发, 选取位于我国中部的襄阳市襄州区为研究对象, 先对326个采样点的化验结果进行描述性统计, 并进行空间插值, 探究襄州区内农用地土壤重金属的空间分布现状, 根据研究结果推断重金属来源, 再将重金属质量分数与自然积累、人为活动等影响因子进行多元统计和随机森林回归分析, 从多种角度对土壤重金属来源进行分析, 试图寻找在不同地理和人文条件下对土壤重金属积累具有高影响的因子, 探究自然因素和人为因素对土壤重金属在空间分布上的驱动力, 为区域耕地保护和农业可持续发展提供理论依据.
2 材料与方法(Materials and methods)2.1 研究区概况襄州区位于湖北省西北部、属于亚热带湿润季风型大陆性气候, 年平均气温为15.3~15.8 ℃, 年平均降水量为800~900 mm, 城市化程度高, 近年来在省域副中心城市建设的背景下工农业发展迅速.但以汽车制造及零部件加工、经济作物加工、装备制造等三大支柱产业为主的工业体系极可能造成周边土壤环境质量的下降.襄阳市是湖北省重要的交通枢纽, 襄州区境内路网密度高, 车辆往来频繁, 汽车尾气的排放也会对道路附近的土壤环境造成一定的影响.襄州区总面积为2306 km2, 土地利用主要类型为农用地、建设用地和未利用地, 其中农用地202807.25 hm2, 占土地总面积的82.22%, 襄州区也是湖北省重要的粮食产地, 拥有高标准农田70000万hm2, 占农用地总面积的34.51%, 土壤主要类型为黄棕壤、水稻土、潮土等, 长期使用农药化肥以及生活和工业废水的排放等都是影响农用地土壤重金属累积的重要因素.
2.2 样品采集与测试2019年在襄州区农用地中进行样品采集, 利用GPS对所有326个采样点进行精确定位(图 1), 用采样铲在耕层0~5 cm深度采集表层土壤, 剔除杂草、石子等杂物, 将土样充分混合, 按四分法对每一个样点均保留1.0 kg土壤样品, 室内经自然风干, 研磨, 过0.149 mm尼龙网筛, 供分析测试使用.取少量样品加水、振荡、静置, 校准仪器后, 采用电位法测定土壤pH值.用三酸混合液(硝酸-氢氟酸-高氯酸)进行微波消解, 样品中重金属元素Cd的测定方法选取石墨炉原子吸收分光光度法(GB/T 17141), Cr的测定方法为火焰原子吸收法(HJ 491), Hg、Pb和As检测的方法选取原子荧光光谱法(GB/T 22105).本研究采用国家标准物质(GSS-2系列)对足量样品进行分析质量控制, 测定结果符合国家标准参比误差.
图 1(Fig. 1)
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| 图 1 采样点空间分布示意图 Fig. 1Schematic diagram of spatial distribution of sampling points |
2.3 影响因子选取2.3.1 自然因子利用襄州区2018年等高线数据生成数字高程模型(digital elevation model, DEM), 分辨率为30 m.然后, 再以该DEM为研究数据源, 运用ArcGIS 10.2软件生成坡度和坡向两个地形因子.运用ENVI 5.3软件, 在2019年的Landsat8遥感影像中提取出研究土壤重金属所需要的光谱信息, 包括归一化植被指数(NDVI)、归一化湿度指数(NDWI)、土壤氧化铁指数(ironoxide)和黏土矿物指数(clayminerals), 如图 2所示.
图 2(Fig. 2)
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| 图 2 研究区自然因子 Fig. 2Natural factors in the study area |
NDVI反映地表植被覆盖情况, 与植被分布密度呈线性相关, 数值为负值的地区表层是云、水、雪等, 数值为0的地区表层是岩石或裸土等, 数值为正值表示表层有植被覆盖, 数值越大, 植被覆盖率越高(张素梅等, 2010)；NDWI反映水汽蒸发强度, 数值越大说明该地区越湿润, 水汽蒸发强度越大(曾旭婧等, 2017)；土壤氧化铁是黄壤和红壤的重要组成成分, 其中黄壤含有较多的水合土壤氧化铁, 红壤是在脱硅富铝作用下形成铁铝土, 因此, ironoxide对土壤类型的区分有重要意义(吴才武等, 2016)；clayminerals可以判断区域内的矿物类型, 并突出黏土矿物成分, 并且黏土的吸附作用会对土壤的属性及微量元素含量产生重要的影响(姚远等, 2013).
2.3.2 人为因子在ArcGIS 10.2软件中对水系、道路、建设用地和工业企业, 进行欧式距离分析, 得到样点与附近水系、建设用地, 公路和工业企业的距离, 如图 3所示.水系主要由白河、官沟水库、西排子河水库等面状要素组成, 与水系的距离能反映灌溉、人工养殖等农业活动对周边土壤环境产生的影响；以福银高速、二广高速等的高速路和城区的主干道为测量对象, 与道路的距离能够反映交通运输中汽车尾气等可能对土壤环境造成的影响；研究区内建设用地主要集中在中部老城区和以养殖场、采矿区、汽车产业、农副产品加工业、服务业及纺织业为主的工业园, 与加工制造企业和建设用地的距离能说明居民生活、制造加工等人类活动对周边农用地土壤产生的影响.
图 3(Fig. 3)
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| 图 3 研究区人为因子 Fig. 3Human factors in the study area |
3 结果(Results)3.1 土壤重金属空间分布在ArcGIS 10.2中采用反距离权重法制作土壤重金属空间分布图, 如图 4所示, Cd的空间分布以中部老城区为中心, 向外呈放射状增加, 石桥镇杜河村北部水域附近的水田和峪山镇南部丘陵山区附近的旱地中Cd质量分数较其他地区高；Hg的空间分布呈“盆地”型, 四周高, 中间低；As、Pb和Cr的分布规律在整体上较为一致, 高值区主要分布在西北地区的水田.
图 4(Fig. 4)
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| 图 4 研究区土壤重金属空间分布图 Fig. 4Spatial distribution of soil heavy metals in the study area |
用地统计学趋势分析法生成5种土壤重金属和7种自然因素的趋势图, 如图 5所示, Cd在东西方向上的趋势较为平缓, 南北较中部地区高, 整体上和Ironoxide的空间分布趋势相反, 说明Cd主要集中在土壤氧化铁含量低的地区；Hg呈现四周高中间低的趋势, 整体较为平缓, 和NDVI、clayminera的空间趋势相似；As分布趋势为东西低中部高, 南北方向趋势较为平缓；Pb的分布趋势为南北较中部地区高, 东西较中部地区低, 与Ironoxide的空间分布趋势相反；Cr的趋势为东西较中部地区高, 南北较中部地区低.
图 5(Fig. 5)
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| 图 5 研究区土壤重金属质量分数和自然因子空间趋势图 Fig. 5Spatial trend of soil heavy metal content and natural factors in the study area |
3.2 土壤重金属描述性统计分析本研究对样点土壤重金属质量分数数据进行综合性统计分析, Cd、Hg、As、Pb和Cr的质量分数均值分别为0.139、0.052、12.326、28.387和75.214 mg·kg-1, 结果见表 1.襄州区旱地、水田、水浇地的pH均在5.0~7.9之间, 平均值为5.75, 整体偏弱性, 土壤中5种重金属质量分数均未超过《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》中对应pH范围的污染风险筛选值, 污染风险较小, 整体环境质量处于安全水平.
表 1(Table 1)
| 表 1 研究区土壤重金属特征值 Table 1 Characteristic values of soil heavy metals in the study area ? | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 1 研究区土壤重金属特征值 Table 1 Characteristic values of soil heavy metals in the study area?
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选取《中国土壤元素背景值》中的湖北省土壤背景值为参照(中国环境监测总站, 1990).Cd、Hg和Cr的平均值低于背景值, As的平均值和背景值相当, Pb的平均值超过了背景值, 最大值47.1 mg·kg-1, 是背景值的1.76倍, 说明Pb已经出现了富集现象.变异系数说明了统计数据的离散程度(即样点间土壤重金属质量分数的差异程度), 研究区内5种重金属元素的差异程度排序为Hg>Cd>As>Pb>Cr.
3.3 土壤重金属相关性分析由于5种土壤重金属数据只有Cr的K-S检验结果符合正态分布, 其他4种重金属均非正态分布, 因Spearman相关对变量的正态性无要求, 故在SPSS 22软件中对326各样点中的5种重金属数据进行Spearman相关分析(表 2), 其中Cd与Hg、Cd与Pb、Hg与Pb、As与Pb、As与Cr、Pb与Cr呈显著正相关, Hg与Cr呈显著负相关, 其他重金属间相关性不明显.As与Pb、As与Cr的相关性高达0.676、0.717, 说明As和Pb, As和Cr的共同来源一致性很高；Pb与Cr相关性为0.447, 说明它们共同来源的一致性较高；Cd与Pb、Hg与Cd、Hg与Pb的相关性分别为0.354、0.292和0.217, 说明它们两两间相关性较弱, 共同来源一致性不高.
表 2(Table 2)
| 表 2 研究区土壤重金属相关分析 Table 2 Correlation analysis of soil heavy metals in the study area | ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
表 2 研究区土壤重金属相关分析 Table 2 Correlation analysis of soil heavy metals in the study area
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3.4 随机森林回归分析科学家Breiman在2001年提出的随机森林是一种新型机器算法, 通过bootstrap重采样技术从原始样本中有放回地抽取多个样本, 形成新的样本集, 对每个独立抽取的样本用加权均值来训练一个决策树(弱预测器), 生成n个决策树, 形成森林(强预测器), 根据所有决策树预测的平均值得到最终预测结果.其主要特点是对数据类型及分布没有要求, 当数据集中存在噪声和异常值时, 预测的结果精度也较高, 并且具有防止出现数据过拟合等优点.
本实验通过调用R中的Random Forest工具包来构建随机森林回归模型, 以样点5种重金属质量分数为因变量, 自然和人为因素为自变量.经过反复测试, 当决策树的数量ntree=1000, 每个节点所选取的预测变量个数mtry=3时拟合效果最好.进行随机森林回归训练, 每个因子权重数值越大, 则可断定该影响因子对研究区土壤重金属累积的贡献越大.
为进一步分析Cd、Hg、As、Pb和Cr的来源, 在R中调用Random Forest工具包建立随机森林回归模型, 将研究区326个耕地表层土壤样点分为训练集和验证集, 随机选取一部分数据(训练集)进行随机森林回归模型搭建, 剩余的数据作为验证集来检验模型的拟合精度, 本文设定训练集和验证集的比例为7:3, 即选取228个样点作为训练集建立模型, 然后用98个样点进行验证, 模型总体精度r(相关系数)分别为0.75、0.77、0.80、0.82和0.79, 显示了较高的预测精度.
如图 6所示MSE表示环境影响因子权重, 企业(7.43%)、ironoxide(5.83%)、高程(5.09%)、养殖场(4.88%)分别是解释Cd质量分数的前4个重要因素；NDVI(6.91%)、clayminera(5.40%)、NDWI(3.72%)和高程(3.06%)是解释Hg质量分数的前4个重要因素；clayminera(9.81%)、道路距离(6.99%)、高程(5.47%)和坡度(5.01%)是解释AS质量分数的前4个重要因素；ironoxide(17.64%)、企业距离(11.86%)、养殖场(10.13%)和道路距离(9.48%)是解释Pb质量分数的前4个重要因素；采矿区(12.51%)、clayminera(11.23%)、道路距离(11.19%)是解释Cr质量分数的前3个重要因素.
图 6(Fig. 6)
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| 图 6 随机森林回归模型变量重要性排序 Fig. 6Random forest regression model variable importance ranking |
4 讨论(Discussion)Ironoxide是区分土壤类型的重要参数, 研究区内农用地土壤以黄褐土、潮土为主, 土壤氧化铁含量较高.Cd在空间趋势图中为东西平缓, 南北较中部地区低, 而Ironoxide在空间趋势图中则为东西平缓, 南北较中部地区高, 两者在空间呈负相关关系.在随机森林结果也显示, Ironoxide(土壤氧化铁指数)是影响Cd的重要自然因子, 说明Cd的积累主要来源于土壤母质.另外, 工业加工企业和养殖场是影响Cd的重要人为因素, 已有研究表明, Cd含量的变化通常是人为活动的影响结果(杜丽娜等, 2013；李霞等, 2016), 养殖场的动物排泄物中所含的重金属可能会以农家肥的形式进入附近农用地中.
已有研究表明, Hg的自然来源为岩石、土壤和水体及底泥, 多以矿物质的形式存在(Maria et al., 2010；程和发等, 2019).随机森林回归结果显示NDVI、clayminera、NDWI是影响Hg的重要自然因子, Hg空间趋势整体较为平缓, 和NDVI、NDWI、clayminera的空间趋势相似, 说明Hg含量主要源于植被覆盖、环境湿度和黏土吸附作用.
随机森林回归模型显示Ironoxide、NDVI、clayminera和道路距离(交通运输)与Pb有明显的相关性.说明Pb的自然累积主要源于土壤母质、植被覆盖和黏土矿物；Pb的高值区中部高值区与老城区距离较近, 而西南部高值区是城市扩建的区域, 这些地区车辆来往频繁.有研究表明, 燃烧含铅汽油的交通工具在行驶中Pb会随着尾气排放至环境中, 汽车在运输过程中零部件损耗会使Pb随着空气中的粉尘降落至附近表层土壤, 因此, 车流量较大的道路两侧土壤中会出现Pb富集现象(陈秀端等, 2017；运亚飞等, 2020).在随机森林回归结果中也显示运输活动是研究区土壤Pb积累的重要影响因子.由于研究区内高标准农田较多, Pb富集会造成粮食生长环境污染, 建议有关部门通过采取在道路旁加种行道树等隔离措施, 减少交通运输中的尾气排放等对周边农用地重金属累积的影响.
本研究多种分析结果显示As和Cr有共同的来源, 主要是土壤母质和交通运输, As、Cr和clayminera的空间趋势图在整体上大致相似.距离道路越近的地区As和Cr的质量分数也越高, 工业活动和交通运输对区域降尘中的重金属元素也会造成影响, 进一步影响周围土壤重金属的含量(Hernandez et al., 2003；帅开敏等, 2011).另外, 相关性分析和随机森林结果都显示采矿区是Cr的重要影响因素, 襄州区内有多个采矿区, 矿冶生产也对周边农用地的Cr产生了一定的贡献.
5 结论(Conclusions)1) 襄州区整体环境质量较为安全, Cd、Hg和Cr的平均值含量低于湖北省土壤背景值, As的平均值含量和背景值相当, Pb的平均值超过了背景值, 最大值47.1 mg·kg-1, 是背景值的1.76倍, 表明Pb已经出现了一定的富集, As的平均值和背景值相当, Cd、Hg和Cr的平均值低于背景值.
2) 本研究中交通运输是Pb、As和Cr的共同人为源, 农家肥是Cd、Pb和Cr的共同人为源.
3) 在自然源中：土壤母质是影响Cd和Pb积累的重要因子, 黏土矿物是影响Hg、Pb、As和Cr积累的重要因子, 植被覆盖率是Hg、Pb和Cr积累的重要因子.
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