中文关键词氨气铵根污染事件气粒转化潜在源贡献因子法(PSCF) 英文关键词NH₃NH₄⁺pollution episodegas to particle conversionpotential source contribution function (PSCF)

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邵生成	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044	20171203271@nuist.edu.cn
常运华	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
曹芳	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
林煜棋	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
范美益	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
谢锋	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
洪一航	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
章炎麟	南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044	dryanlinzhang@outlook.com

中文摘要 本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体（主要是NH₃）与二次无机气溶胶（主要是NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-）浓度，借此研究污染和非污染期城市大气NH₃和NH₄⁺的演化规律，进而探讨NH₃-NH₄⁺气粒转化过程中的化学机制.结果表明，观测期间NH₃和NH₄⁺浓度的平均值（±1σ）分别为（15.3±6.7）μg·m^-3和（11.3±7.8）μg·m^-3，且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH₃和NH₄⁺浓度数据，通过计算潜在源贡献因子，分析了NH₃和NH₄⁺的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小，证明城市也是NH₃排放的重要热点地区.进一步分析发现，NH₃-NH₄⁺的气粒转化是影响NH₃和NH₄⁺日变化的主要驱动因子.具体体现在：低温、高湿（温度在7.5~12.5℃，湿度在50%~90%）时，NH₃和NH₄⁺的气固转化速度较快，NH₃与酸性物质反应生成更多的NH₄⁺，使得（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH₃的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献. 英文摘要 In this study, hourly mass concentrations of atmospheric gases (mainly NH₃) and secondary inorganic aerosols (mainly NH₄⁺, NO₃^-, and SO₄^2-) in Nanjing City were continuously measured during the fall of 2018 by an online gas and aerosol chemical component monitor. The dataset was used to investigate the variation characteristics of ambient NH₃ and NH₄⁺ during polluted and non-polluted periods, and to explore the potential chemical mechanism during gas-to-particle conversion between NH₃ and NH₄⁺. The results show that throughout the sampling period, the mean values (±1σ) of the mass concentrations of NH₃ and NH₄⁺ were (15.3±6.7) μg·m^-3 and (11.3±7.8) μg·m^-3, respectively, and that their diurnal profiles were distinct between pollution and non-pollution periods. Analysis of the potential contribution sources indicated that local contributions exceeded long-range transport as the dominant source of measured NH₃ and NH₄⁺, suggesting that urban areas can be hotspots of NH₃ emissions. Further in-depth analysis revealed that the process of gas-to-particle conversion was the main driving force with respect to controlling diurnal variations in NH₃ and NH₄⁺. Specifically, pollution episodes were characterized by low temperature (7.5-12.5℃) and high humidity (50%-90%) meteorological conditions. These conditions tended to accelerate the reaction rate of gas-to-particle conversion and facilitate the formation of aerosol ammonium, leading to pronounced (NH₄)₂SO₄ and NH₄NO₃ increases during pollution events. These findings clarify the sources of NH₃ in the urban atmosphere and its potential contribution to the formation of particulate matter.

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