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物理学院高鹏、刘开辉等利用电镜测量转角h-BN/石墨烯中的可调带间跃迁

本站小编 Free考研考试/2023-11-25

近日,北京大学物理学院量子材料科学中心、电子显微镜实验室高鹏课题组,与凝聚态物理与材料物理研究所刘开辉课题组、中国科学院大学和中国科学院物理研究所张余洋课题组等合作,利用透射电子显微镜的电子能量损失谱测量并结合第一性原理计算,揭示了h-BN/石墨烯异质结构中的转角关联耦合效应。研究发现,角度依赖的层间摩尔势改变了石墨烯的能带结构,导致石墨烯M点层内带间跃迁能量红移,并且晶格相对扭转诱发的h-BN的布里渊区相对于石墨烯M点的旋转也贡献了新的带间跃迁途径。结果表明,在堆垛的二维材料器件中需要仔细考虑扭转耦合效应带来的影响避免意外干扰;同时,转角连续可调的带间跃迁也可以为新型光电器件设计提供新的自由度。该研究成果以《转角h-BN/石墨烯中的可调带间跃迁》(“Tunable Interband Transitions in Twisted h-BN/Graphene Heterostructures”)为题,于7月5日发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters 2023, 131, 016201)。

二维材料体系拥有丰富的电子态结构。同时,它们层间由范德华力连接,在异质结构组装过程中对晶格匹配没有限制,因此很容易设计并制备出特殊的堆叠结构,这为许多复杂的界面结构、物性调控提供了可能性。其中,二维材料之间的相对转角为材料的带隙工程提供了新的设计自由度,也为许多新颖的物理现象提供了研究平台。例如,双层石墨烯中连续可调的范霍夫奇点和其诱发的魔角石墨烯超导现象、h-BN/石墨烯异质结构中的第二级狄拉克锥、以及转角过渡金属硫族化合物中的摩尔激子等。
在基于范德华异质结构的光电器件中,h-BN和石墨烯经常分别被用于制备绝缘封装层和电极材料。其中,h-BN作为一种绝缘体材料,拥有良好的化学稳定性,表面没有悬挂键,适宜作为衬底或封装层,保护其他脆弱的二维材料(比如过渡金属硫族化合物、黑磷等),使其免于暴露在环境中被氧化或污染,同时避免对这些材料的本征物性产生影响。而作为一种二维半金属材料,石墨烯具有平坦的表面和超高的面内电导率,在一些光电器件中,常被用于创造材料的电学接触。然而,在类似的体系中,石墨烯和h-BN的接触事实上会产生新的异质界面,它们之间的摩尔势可能会影响能带结构。特别是在一些特殊转角结构中,重叠的能带会产生很多新的带间跃迁途径,有可能对器件的电学或光学性质产生影响。
在最近发表的工作中,北京大学-国科大研究团队结合透射电子显微镜-电子能量损失谱测量技术和第一性原理计算,发现转角h-BN/石墨烯异质结构中的带间跃迁表现出了强烈的转角依赖关系:随着转角增加,层间摩尔势改变使石墨烯层内带间跃迁能量红移,在转角增加至30°时,该跃迁能量共计红移了0.22eV;同时,石墨烯导带M点附近平坦的能带结构为h-BN价带电子提供了新的跃迁终点,诱发了两支能量甚至低于h-BN禁带宽度的层间跃迁途径,当转角在0—30°范围内变化时,层间跃迁能量分别在5.6—5.1eV和4.7—5.1eV范围内连续改变。
该研究表明,即使在二维绝缘体和半金属材料之间的转角异质界面(如h-BN和石墨烯)中,也可能由于层间的摩尔势的作用,使跃迁能量随转角变化而改变,甚至诱发新的层间跃迁。因此,在类似包含二维异质界面的器件中,这些界面耦合效应应该被仔细考虑,以防止产生意外的跃迁途径或导致材料本身跃迁能量的移动,从而影响到器件性能和测量结果。此外,h-BN/石墨烯异质结构的转角关联使其层内和层间的跃迁能量连续可调,为制造具有指定波长的新型二维光电器件创造了可能的条件。

转角h-BN/石墨烯异质结构中带间跃迁的测量。(a)STEM-EELS光路示意图。(b-c)转角分别为5.6°、10.3°、15.5°、21.9°和28.2°的h-BN/石墨烯异质结构的衍射(b)和HAADF图像(c),(c)图中,标尺长度为1nm。(d) 不同转角的h-BN/石墨烯EELS谱线。(e) 以24°EELS结果为例的分峰方法展示,采用高斯峰形拟合。(f)从(d)中提取出的跃迁能量,其中,误差杆由多次重复测试得到
北京大学前沿交叉学科研究院2018级博士研究生刘秉尧、中国科学院大学物理系2018级硕士研究生张雨田、南京航空航天大学国际前沿科学研究院乔瑞喜特聘副研究员(此前为北京大学物理学院博士后)为文章共同第一作者,刘开辉、高鹏、张余洋为论文通讯作者。
上述研究工作得到了国家自然科学基金、北京大学电子显微镜实验室、量子物质科学协同创新中心、轻元素量子材料交叉平台、中国科学院青年创新促进会等支持。

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    本站小编 Free壹佰分学习网 2022-09-19