删除或更新信息,请邮件至freekaoyan#163.com(#换成@)

物理学院陈基课题组与合作者揭示二维非晶凝聚态体系中新的无序度

本站小编 Free考研考试/2023-11-25

揭示物质结构和物理性质之间的联系并发现新的规律是凝聚态物理研究中最关键的一环。而这种关系在非晶凝聚态物质中尤其微妙。半个多世纪以前,Philip W. Anderson等人就揭示了无序会引发波的干涉从而引起物质态的局域化等新奇的衍生现象,该现象也在很多非凝聚态体系中被发现或者实验实现,是一种非常普遍的物理现象。在最初的研究工作中,为了描述无序这个概念,Anderson等人将无序度凝练成一个简单的物理变量来做理论处理和推演。该处理能够有效获得定性且直观的局域化现象的理解。之后,又有大量的研究工作将理论模型推广到更加复杂的形式,从而能够更精准地刻画不同情况下可能出现的局域化现象,以及由局域化进一步衍生出来的新现象和新效应。相比于各式各样的理论模型可以人为地定义和构造无序度,通过实验手段来建立非晶凝聚态物质中的构效关系更加困难,尤其是在真实凝聚态体系中,原子的排列必须满足其稳定性要求。因此,“无序”是一个非常模糊的概念,需要从真实的原子结构中进行“挖掘”,具体来说就是要找到对应真实体系结构的描述符来描述所谓的“无序”,这恰恰是研究的最大难点。
近期,针对这一关键科学问题,北京大学物理学院凝聚态物理与材料物理研究所陈基研究员课题组与北京大学材料科学与工程学院刘磊研究员课题组、中国科学院大学周武教授课题组合作,共同揭示了二维非晶碳中存在一种特有的无序度,这种无序度可以用两个描述符来联合刻画,通过材料生长过程的调控可以获得不同无序度下的二维非晶碳,其结构能够被原子级精准表征,且能够实现高达9个数量级的电输运性质的调控。该工作是首次揭示二维非晶碳材料中的无序度与输运性质之间的构效关系。相关研究成果以“Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon”(无序度调控的非晶单层碳电导) 为题,于2023年3月2日在Nature(《自然》)期刊发表。
刘磊课题组和周武课题组对二维非晶碳开展了实验研究(图1)。研究人员利用一种环状芳香分子(1,8二溴代B、N杂萘)作为前驱体,选用化学气相沉积方法,将金属衬底的温度作为主要调控参数,精确调控分子源热裂解程度及样品的成核生长,得到了不同结构无序度的二维非晶碳样品,并采用具有原子级分辨电子衍射和扫描透射电子显微技术进一步对二维非晶碳的原子结构进行精确表征。同时,他们将不同结构的二维非晶碳做成器件测量发现不同结构之间的电导差别高达9个数量级,并且可以通过不同温度下制备的结构进行连续的调节。

图1. a. 二维非晶碳生长机理示意图;b-h. 原子结构表征
针对实验中发现的一系列有趣现象和难以理解的问题,陈基课题组开展了详细的理论计算,利用密度泛函理论计算和蒙特卡洛计算关联了二维非晶碳的原子结构和电学性质,揭示了二维非晶碳中导电性差异的微观机理(图2),引入一个新的结构描述符——跳跃岛密度和中程序绘制了“微观结构-宏观导电性能”相图。这一发现也表明了非晶凝聚态体系无序度的复杂性,难以直接用中程序完备描述其构效关系。该工作首次在一个非晶凝聚态物理体系中实现精准的构效关系,为二维非晶物理及应用开辟了新的研究方向。除了二维非晶碳的构效关系,理论计算还对二维非晶碳的生长过程给出了清晰的微观图像,为未来进一步优化二维非晶碳的制备提供了理论依据。

图2. 二维非晶碳构效关系理论计算模型。a. 计算得到的电导随着“跳跃岛密度”和“中程序”两个描述符的二维相图,其中黑色点代表不同温度下合成的样品;b.电导计算的跳跃模型;c.“中程序”参量的定义;d. 计算的电导随着“中程序”的变化关系;e-f. 两种典型的二维非晶碳模型;g-h. 针对e-f中的结构由蒙特卡洛计算得到的均方位移随着时间的变化关系
二维非晶碳中新发现了无序度,为进一步的理论研究提供了一个新的角度,进一步的理论研究也发现这种真实材料中新发现的无序度是不能用已有的模型来描述的。因此,陈基等人又进一步将Anderson局域化模型进行了拓展(http://arxiv.org/abs/2303.00997),发现这个新维度的无序能够对局域化现象进行调制。首先是新的无序度能够更容易地诱导局域化,即便是在原Anderson无序度不存在的情况下也可以诱导局域化;其次是局域化过程中出现了一个很宽的局域-非局域的混合区间,可以进行更精确的电导调控。值得一提的是,局域化现象本质上是由于波的干涉导致的相当普遍的物理现象,它不仅仅出现在凝聚态物理体系。因此,基于二维非晶碳中无序的研究将启发其他无序现象和更多衍生现象的研究。
北京大学物理学院2020级本科生程谋阳和2020级博士生韩尔逊在陈基的指导下完成了理论计算部分的研究。其中,程谋阳与北京大学材料科学与工程学院、中国科学院大学、新加坡国立大学的合作者并列共同第一作者。陈基、刘磊和周武为论文的通讯作者。北京大学物理学院参与本课题的合作者还包括王恩哥院士、江颖教授、刘开辉教授、高鹏教授。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项等基金的支持。

相关话题/

  • 领限时大额优惠券,享本站正版考研考试资料!
    大额优惠券
    优惠券领取后72小时内有效,10万种最新考研考试考证类电子打印资料任你选。涵盖全国500余所院校考研专业课、200多种职业资格考试、1100多种经典教材,产品类型包含电子书、题库、全套资料以及视频,无论您是考研复习、考证刷题,还是考前冲刺等,不同类型的产品可满足您学习上的不同需求。 ...
    本站小编 Free壹佰分学习网 2022-09-19