北京大学物理学院凝聚态物理与材料物理研究所、前沿交叉学科研究院、量子物质科学协同创新中心、纳光电子前沿科学中心、人工微结构和介观物理国家重点实验室方哲宇研究员课题组与南开大学齐鹏飞研究员、南开大学张天浩教授、北京航空航天大学宫勇吉教授等人合作，首次研究了转角二维半导体WSe2/WSe2同质结中的声子辅助光子上转换衬度反转现象，2023年1月2日，相关成果以《转角二维半导体中的声子辅助上转换》(“Phonon-assisted upconversion in twisted two-dimensional semiconductors”) 为题在线发表于《光：科学与应用》(Light：Science & Applications)。


声子辅助光子上转换是指低能量的入射光子可以通过吸收晶格中热振动产生的声子来补偿能量，使发射光子的能量高于入射光子。该效应在能量采集、生物传感、显示、激光和光学操纵等领域呈现出广阔的应用前景，并且被认为是在集成光电器件中实现无机械振动、无需制冷剂、体积小、易集成的光学微区制冷的关键手段之一。近年来，过渡金属硫族化合物（TMDs）单层中的声子辅助上转换效应引起了人们极大的兴趣，TMD单层更强的光学跃迁强度和声子-激子相互作用，以及弱介电屏蔽和强量子限制带来的高激子束缚能，使单层TMD成为增强上转换发光效率的理想平台，为探索室温下的激子物理和器件带来了更多机会。
此外，TMD单层之间的弱范德瓦尔斯作用使其能与其他二维材料选择性堆叠，使得层间转角成为定制光电特性的新自由度。目前，在转角TMD中已经观察到了莫尔激子、莫尔极化激元、应变孤子和强关联态等全新的物理现象。然而，二维半导体层间转角影响声子辅助上转换的机制尚不清楚。
因此，方哲宇课题组研究了WSe2转角双层中的声子辅助上转换，在室温下观察到了上转换与常规光致发光（下转换）衬度反转的现象。在层间转角为5.5°的WSe2双层中，上转换相较于单层增强了4倍，而下转换减弱了一半，双层/单层的发光强度比较下转换提高了8倍。利用超快激光泵浦探测和拉曼光谱等研究手段，这一现象被归因于WSe2转角双层中光谱红移引起的上转换泵浦效率提高和晶格弛豫导致的层间激子转换效率降低的共同影响。
作为转角TMDs中的一种新现象，这一结果为揭示层间转角对二维半导体中光子上转换和光-质相互作用的独特影响提供了新的视角。同时，这种违反直觉的现象可以作为点亮双层TMD，扩大2D堆叠范德华器件应用前景的一种有效方法。并且，这种在大面积裸露的材料中直接观察到的声子辅助上转换增强可以很容易地与其他增强技术叠加，如光学微腔、等离激元共振、量子点等，从而实现更有效率的增强，助力多功能量子光源、人造激子晶体和高性能半导体激光器等一系列前沿应用。
方哲宇为论文通讯作者，主要合作者齐鹏飞、张天浩、宫勇吉、北京大学物理学院刘开辉教授、北京大学化学与分子工程学院关妍老师等。
上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金以及北京大学高性能计算平台等支持。